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二維材料再登Science，惠普Nature，黃昱Matter丨頂刊日報20201024

納米人 2020-10-27

1. Science：在非歐幾里得表面生長形成層狀材料的超扭曲螺旋

二維（2D）范德華（vdW）層狀材料通過垂直堆疊不同的層，為構建具有新特性的人工結構提供了理想的平臺。通過調節堆疊雙層之間的扭角導致形成莫爾圖案和操縱電子態，從而實現對量子現象的觀察，包括非常規超導、莫爾激子以及可調莫特絕緣體。歐幾里德幾何是經典晶體學的基本數學框架。傳統上，層狀材料基本是在平坦的襯底上生長，而在非歐幾里德表面生長的歐幾里得晶體很少被研究。有鑒于此，美國威斯康星大學麥迪遜分校金松教授提出了一個描述層狀材料在非歐幾里得表面上的螺旋位錯生長的通用模型，并表明其導致了連續扭曲的多層超結構。

本文要點：

1）研究人員通過在螺旋線中心附近的納米顆粒上生長超扭曲的二硫化鎢（WS₂）和二硒化鎢（WSe₂）實驗有效證明了該模型。微觀結構分析表明，晶格扭曲與層的幾何扭曲一致，導致原子層之間形成莫爾超晶格。

二維材料學術QQ群：1049353403

Yuzhou Zhao, et al, Supertwisted spirals of layered materials enabled by growth on non-Euclidean surfaces, Science, 2020

DOI: 10.1126/science.abc4284

http://science.sciencemag.org/content/370/6515/442

2. Nature：三階納米電路元件用于神經形態運算

由于當今社會數據量和計算需求的指數級增長，再加上基于晶體管的計算系統的性能飽和，進而激發了人們對可替代的新型計算的研究興趣。迄今為止，仿生或神經形態人工智能的硬件方法主要依賴于復雜的晶體管電路來模擬生物功能。理論上，在電路元件中產生神經形態動作電位，至少需要三階復雜度。

有鑒于此，美國惠普實驗室Suhas Kumar報道了通過實驗和建模，利用多個電物理過程（包括Mott轉變動力學），成功構建了具有三階復雜度的納米電路元件。同時，構建了可執行布爾運算的基于三階元件的無晶體管簡單網絡，并為圖像劃分這一難題問題提供了模擬解決方案。

本文要點：

1）研究人員制備了小于100 nm的元件，每個元件中包含NbO₂易失性Mott憶阻開關，一個內部并聯電容器，以及一個內部串聯電阻。準靜態電流-電壓曲線顯示，器件在較低電流時，具有S型負微分電阻（NDR），在較高電流時具有箱形滯后。通過將NbO₂的Mott轉變作為額外的動力學過程可以構造具有三階復雜性的納米電路元件。此外，通過進一步優化該元件，可以使其具有最佳的電和熱特性，從而確保了恒定電壓下，元件可產生神經形態的動作電位行為。

2）基于該納米電路元件，研究人員進行了完整的邏輯電路操作，并且進一步演示了基于神經形態元件的無晶體管全模擬網絡，以解決目前基于馮·諾伊曼的傳統數字計算機難以解決的計算難題。

這項工作為非常緊湊和密集的功能性神經形態計算基元和高效能的神經科學模型驗證鋪平了道路。

仿生材料學術QQ群：111658060

Kumar, S., Williams, R.S. & Wang, Z. Third-order nanocircuit elements for neuromorphic engineering. Nature 585, 518–523 (2020)

DOI：10.1038/s41586-020-2735-5

https://doi.org/10.1038/s41586-020-2735-5

3. Chem. Rev.: 元素周期表上的單原子催化劑

具有獨特反應活性的孤立原子是酶和均相催化劑的核心。相反，盡管單原子多相催化劑(SACs)的概念存在已久，但直到最近才得到重視。宿主材料與均相催化劑中的配體具有相似的功能，可以確定催化劑的穩定性、局部環境和孤立原子的電子特性，從而為針對目標應用定制非均相催化劑提供了平臺。在短短的十年內，SAC取得了相當大的進展，它們以其獨特的反應性應用于多相催化的不同領域，并極大地豐富了對表面分子過程的理解。迄今為止，術語“SAC”主要是指基于后過渡金屬體系，但也有許多其他元素的孤立原子發揮關鍵催化作用的例子。

有鑒于此，蘇黎世聯邦理工學院Javier Pérez-Ramírez等人，提供了一個SACs的組成百科全書，以慶祝該術語推出10周年。

本文要點：

1）通過定義最廣泛意義上的單原子催化，探索了全部元素的多樣性，在整個元素周期表中加入了不同區域，并討論了里程碑式的發展和最新進展。特別是，研究了通過獨特的單原子-宿主組合獲得的配位結構和相關性質，并將它們與它們在熱、電和光催化方面的主要應用聯系起來，揭示了元素演變、宿主設計和應用方面的趨勢。最后，重點介紹了該領域的前沿領域，包括多金屬SAC，原子鄰近控制以及多步和級聯反應的可能應用，并為這個蓬勃發展的領域提出了未來的發展方向。

2）在孤立的化學環境中，含有異質原子的多相催化劑在整個元素周期表中無處不在，并起著關鍵的催化作用。眾所周知，包括開放框架材料和雜原子摻雜碳在內的系統都包含孤立的活性位點，并已在商業上用于各種應用。相比之下，后過渡金屬單原子的催化作用直到最近十年才得到證實。隨后的研究熱潮使基于LTM的單原子催化劑成為當今該領域中研究最深入的元素周期表系列之一。它們的成功歸因于其對現有表征工具的高度適用性（即電子顯微鏡，XAS，XPS，化學吸附）以及它們在非均相催化中的廣泛適用性。

3）但是，單原子催化的范圍遠遠超出了后過渡金屬，有相當數量的例子存在于堿金屬、早期過渡金屬、鑭系元素、過渡后金屬、金屬和非金屬。由于后者的報道往往缺乏活性集合的結構和大小的詳細描述，因此有理由認為，SAC的實際范圍甚至會更廣，并將繼續增長。盡管仍然需要克服某些合成和表征挑戰，才能充分利用SAC的元素潛能，但這必將豐富該領域并加深我們對表面催化過程的理解。

納米催化學術QQ群：256363607

Selina K. Kaiser et al. Single-Atom Catalysts across the Periodic Table. Chem. Rev., 2020.

DOI: 10.1021/acs.chemrev.0c00576

https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c00576

4. Chem. Soc. Rev.: 用于電致變色器件的納米材料的研究進展

電致變色設備（ECD）由于其簡單易用的結構，低功耗，靈活且可擴展的功能以及對人友好的模式等顯著優勢而被認為是節能智能窗戶，下一代顯示器和可穿戴電子產品的有希望的候選者。但是，仍存在許多尚待解決的問題，例如耐用性，可逆性不足。這些技術瓶頸大大減慢了下一代ECD的商業化進程。具有優良活性反應表面積的納米材料在ECDs等光電子器件的異相電子轉移和均相離子轉移中發揮了不可替代的作用。近年來，在眾多優秀研究團隊的共同努力下，用于制備具有優異性能的ECD的新型納米材料和方法已經得到快速發展。

有鑒于此，吉林大學張曉安和張宇模等人，綜述了ECDs新型獨特納米材料的設計和應用方面的最新成果。詳細討論了所報道的改善電致變色性能的納米材料的結構，機理，特征和制備方法。此外，還提出了該領域的挑戰和相應的策略。

本文要點：

1）由于ECDs具有較大的比表面積和獨特的多孔性能，許多研究人員探索和制備了許多有效的ECDs功能納米材料，以增強異相電子轉移和均相離子轉移，優化EC性能。該工作系統地介紹了電化學電極的組成部分-電子EC層/離子存儲層/離子傳輸層/導電電極的納米材料的最新研究進展。用于ECDs的納米材料不僅改善了ECDs過程中的開關性能，而且促進了其柔軟性、多波段可調性和多功能性等獨特性能的發展。它們在各種應用中發揮著重要作用，如傳統的智能窗戶和防眩光后視鏡，以及未來的可穿戴電子顯示器、節能全彩電子標簽、EC儲能設備和智能電子皮膚。

2）盡管基于納米材料的ECDs取得了顯著進展，但仍存在一些不容忽視的問題。由于具有較大活性表面積的納米材料具有較高的電化學活性，在光學切換過程中通常會發生一些不希望的副反應。對于某些無機EC納米材料，當與有機電解質結合使用時，它們通常會伴隨有害的催化反應。已知ECD的電化學反應性或轉換速度與電極/電解質和電活性材料之間的接觸面積成正比，但是不幸的是，它通常也與不良的界面電阻和副反應成正比。因此，該領域的目標之一是開發新的納米材料或有效的改進方案，以同時獲得非常好的耐久性和非?？斓霓D換速度。

總之，該工作有望激勵越來越多的研究人員豐富用于ECD和其他相關領域的納米材料研究，促進ECD和其他光電技術的工業化。

光電器件學術QQ群：474948391

Guojian Yang et al. Advances in nanomaterials for electrochromic devices. Chem. Soc. Rev., 2020.

DOI: 10.1039/D0CS00317D

https://doi.org/10.1039/D0CS00317D

5. Nature Communcations：摻雜劑固定用于提高釕氧化物酸性OER穩定性和活性

在聚合物電解質膜（PEM）電解槽中，由于催化劑在酸性電解質中的高溶解度，設計高耐久、高活性的電催化劑用于析氧反應一直是一個巨大的挑戰。盡管理論上可以通過調節催化劑的電子結構可以有效提高催化劑在酸性電解液中的耐久性和活性，但實際報道較少。近日，浙江大學張興旺教授報道了將W和Er共摻雜到RuO₂的晶格中，以改變其電子結構，避免Ru的過度氧化。

本文要點：

1）通過使O 2p帶中心下移，W_mEr_nRu_1?m?nO_2?δ中V_O的形成能(△G)顯著增加，阻止了可溶性高價Ru^x>4的生成。

2）結果表明，具有代表性的W_0.2Er_0.1Ru_0.7O_2?δ具有168 mV的低過電位，可獲得10 mA cm^?2，并在0.5 M H₂SO₄電解液中至少穩定500 h。此外，其還可作為陽極催化劑用于100 mA cm^?2大電流下的酸性質子交換膜中，時間超過120 h。因此，通過調節RuO₂的電子結構來防止Ru的過度氧化和溶解，為保持Ru⁴⁺的酸性OER活性中心開辟了一條可行的途徑。

這項工作為理解金屬氧化物催化劑在酸性電解液中的穩定性以及通過固定催化劑來提高其活性和穩定性提供了一種策略。

電催化學術QQ群：740997841

Hao, S., Liu, M., Pan, J. et al. Dopants fixation of Ruthenium for boosting acidic oxygen evolution stability and activity. Nat Commun 11, 5368 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-19212-y

https://doi.org/10.1038/s41467-020-19212-y

6. Nature Communcations：扭曲和極性銅染料共軛的二極管狀配位聚合物用于協同光氧化還原和銅催化

光氧化還原和銅催化的協同作用在醫藥領域提供了新的合成潛力，但受到消耗性Cu(II)熒光猝滅的嚴重影響。近日，大連理工大學段春迎教授報道了一種通過將體積較大的助劑修飾成光還原的三苯胺配體，以扭曲三苯胺配體與配位聚合物中Cu(II)-羧酸鹽極性節點之間的共軛的多相策略，直接解決了上述固有問題。

本文要點：

1）扭曲和極性的Cu(II)-染料結合賦予配位聚合物類似二極管的光電行為，顯著阻礙了分子間和分子內光致電子從三苯胺部分到Cu(II)中心的轉移，并允許反向基態電子電導，進而整流了在有藥用價值的脫羧C(SP³)-雜原子偶聯中用于協同光氧化還原和銅催化的產物回路。

2）結果顯示，Cu(II)在光照過程中保留完好，具有獨特的內球調制效應，使其在簡明的反應條件下對不同類型的親核劑和自由基前驅體具有適應性，并在后期的三氟甲基化-氯化去功能化反應中區分了生物感興趣的甾體衍生物的多烯烴基團。

這項研究為從分子器件的內在角度設計新型協同光氧化還原和高價過渡金屬催化體系鋪平了道路，有望在制藥和光電子領域引發極大的關注。

光催化學術QQ群：927909706

Shi, Y., Zhang, T., Jiang, X. et al. Synergistic photoredox and copper catalysis by diode-like coordination polymer with twisted and polar copper–dye conjugation. Nat Commun 11, 5384 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-19172-3

https://doi.org/10.1038/s41467-020-19172-3

7. Matter: 為質子交換膜燃料電池中的高性能氧還原反應定制三相微環境

盡管在用于限速的陰極氧還原反應（ORR）的催化劑開發方面取得了巨大進展，但在滿足實際質子交換膜燃料電池（PEMFC）的性能要求的同時，減少Pt用量仍然是一個挑戰。PEMFC中的ORR發生在催化劑-電解質-氣體的三相界面處。理想的界面應顯示出高活性和可用的催化位點，并允許高效的氧氣和質子進入到催化位點并及時除去水以避免界面溢流。有鑒于此，加州大學洛杉磯分校黃昱教授等人，重點研究了碳載體的化學修飾以調整碳-離聚物的相互作用，以創建有利的三相界面，促進PEMFCs中的ORR。

本文要點：

1）報告了在PEFMCs中三相微環境的設計，通過調節碳表面化學性質可以調節其與離聚物的相互作用，并為快速輸送反應物和產物創造有利的運輸途徑。具體來說，使用一系列具有不同表面氧含量(2.4%，3.8%，12.0%)的碳材料作為催化劑載體，以制備用于膜電極組件（MEA）的陰極催化劑。

2）系統研究表明，在目前報道的所有基于PGM(僅PGM為活性位點)的MEAs中，負載在表面氧含量為2.4%的碳上的催化劑顯示了最先進的質量活性(MA)。這使得PEMFCs首次能夠顯示所有關鍵的ORR催化劑性能指標，包括MA、額定功率和耐用性，超過了美國能源部設定的目標。

3）分子動力學(MD)模擬表明，碳表面上的最佳表面氧比率會導致有利的碳-離聚物相互作用以及包含疏水和親水路徑的微環境，同時允許氧分子和質子的高效穿梭，并及時從催化部位除去水，為高效的ORR提供了理想的微環境。

電催化學術QQ群：740997841

Zipeng Zhao et al. Tailoring a Three-Phase Microenvironment for High-Performance Oxygen Reduction Reaction in Proton Exchange Membrane Fuel Cells. Matter, 2020.

DOI: 10.1016/j.matt.2020.09.025

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.09.025

8. Chem: III族氮化物催化的有機分子轉化

在過去的30年中，被譽為超越Si的下一代半導體的III族氮化物給我們的日常生活帶來了巨大變化。隨著在LED照明和電力電子領域的革命性應用，使用III型氮化物半導體作為化學反應的催化劑也引起了廣泛的關注。然而，盡管諸如水分解，CO₂還原和固N₂之類的無機反應取得了令人矚目的成就，但III族氮化物作為有機反應催化劑的使用卻受到了較少的關注。

有鑒于此，加拿大麥吉爾大學李朝軍和美國密歇根大學的Mi Zetian等人，總結了在有機分子共價鍵活化中使用III型氮化物以實現更有效或更綠色的反應。

本文要點：

1）總結了將BN，AlN和GaN用作活性催化位點或催化劑載體，用于合成強大的多相催化劑，實現有機化合物的各種鍵的活化。用BN，AlN或GaN在各種熱條件或光條件下分別實現了以烷烴和含氧化合物為代表的非極性鍵和極性鍵的活化。通常，除了III族氮化物作為催化劑中心載體的一般能力外，BN，AlN和GaN均具有路易斯酸堿性，并且在有機化學鍵的活化中顯示出這種反應性。此外，BN和GaN在ODH反應中有很好的應用前景，這為聚合物的制備提供了更便利的途徑，也為頁巖氣作為化學原料提供了新的應用。

2）此外，GaN光催化劑的晶體結構、表面性質和帶隙的精密工程使其具有了前所未有的反應活性。因此，在“下一代半導體”的更廣泛背景和應用中，可以設想III-氮化物催化劑的以下未來發展：首先，進一步的深入研究在深可見光和近紅外中對III型氮化物進行間隙調整，可以實現更多由太陽能直接驅動的反應。

3）通常，作為寬帶隙半導體，III族氮化物不僅為催化提供了更大的驅動力，而且需要更大的能量輸入，從而導致在本征III族氮化物的活化中短波長光的使用增加。如今，利用電氣工程學開發的最先進的摻雜和合金化技術可以有效解決這一問題，從而實現太陽能光催化反應。其次，現代半導體工程的進步使更節能的多結結構成為可能。由于太陽光子發射的廣泛分布，如果使用單一的III族氮化物催化劑（單結），則理論上的太陽轉化效率只有33.5％的極限（Shockley-Queisser極限）。如果可以使用多結III族氮化物催化劑，則可以大大超過這一極限。在有機化學催化中仍未得到充分探索，并可以大大提高催化效率和空前的反應性。第三，可以在晶圓級上開發III-氮化物催化的轉化，使高效催化甚至多個催化同時在單個晶圓上反應。巧合的是，這與電子工程的發展趨勢是相似的，超大規模集成電路(VLSI)的發展得到了越來越多的研究和市場價值，使機器能夠完成越來越復雜的任務。同樣，在化學工程中，化學反應的大規模集成使從“化學神經元”到反應擴散機器人等各種新事物成為可能。

總之，鑒于熱驅動反應和光驅動反應均適用于各種基材，因此該工作可以激發更多使用“未來半導體”進行催化探索的創新。

光催化學術QQ群：927909706

Mingxin Liu et al. Group-III Nitrides Catalyzed Transformations of Organic Molecules.

DOI: 10.1016/j.chempr.2020.09.014

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.09.014

9. Angew：設計具有遠紅外、近紅外熒光性能的四嗪生物正交探針

開發具有近紅外熒光性能的四嗪生物正交探針是生物醫學成像領域的一個研究熱點。四川大學吳昊星教授設計了一種新型策略以在原位形成一種“Huaxi-Fluor”探針，其熒光會在形成生物正交反應產物后增加數百倍。

本文要點：

1）實驗所得到的探針具有很大的斯托克斯位移和很高的量子產率。通過控制熒光團骨架中的共軛長度和推拉強度，實驗可以將該探針的熒光發射波長從556 nm微調到728 nm。

2）實驗結果表明，這種具有高的光穩定性和生物相容性的探針可以在無需洗滌步驟的情況下對活細胞中的細胞器進行觀察，并且也可于在雙光子激發下對小動物體內500微米深處的腫瘤進行成像。

生物醫藥學術QQ群：1033214008

Wuyu Mao. et al. A general strategy to design highly fluorogenic far-red and near-infrared tetrazine bioorthogonal probes. Angewandte Chemie International Edition. 2020

DOI: 10.1002/anie.202011544

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202011544

10. Angew：麥鉀沸石選擇性吸附CO₂的起源

捕獲化石燃料燃燒廢氣（含10-15％的CO₂）中的CO₂對降低大氣中的CO₂濃度非常重要。從天然氣中選擇性分離出CO₂（主要由CO₂和甲烷組成）對提高氣體純度和防止工業設施的腐蝕具有重要的技術意義。在解決這些挑戰的方法中，各種類型的有序納米多孔材料的吸附驅動式CO₂捕集具有再生能源需求低等優勢，已被視為替代當前使用胺水溶液的商業工藝的有效方法。近日，浦項科技大學Suk Bong Hong等研究了各種堿金屬離子交換的麥鉀沸石（骨架類型MER）（Si/Al = 2.3和3.8）在25-75°C，0-1.0 bar的CO₂吸附行為。

本文要點：

1）研究發現，Si/Al = 2.3的MER沸石的Na⁺，K⁺，Rb⁺和Cs⁺形式在25°C時的吸附等溫線具有明顯的臺階，其CO₂壓力根據其骨架陽離子類型的不同而產生巨大差異。

2）結構分析表明，在前三種沸石上（Na⁺，K⁺，Rb⁺）的CO₂吸附具有高位點占有率的門控陽離子的遷移和顯著的共存結構呼吸。作者將此異常吸附現象定義為協同陽離子門控呼吸機制。

3）結果表明，中間體硅小孔隙沸石上選擇性吸附CO₂的實際機理可從陽離子門控變為協同陽離子門控呼吸再到呼吸，這取決于它們的拓撲和組成靈活性（骨架鋁含量和骨架外陽離子類型和濃度）。

多孔材料學術QQ群：813094255

Hyun June Choi, et al. The Origin of Selective Adsorption of CO₂ on Merlinoite Zeolites. Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI: 10.1002/anie.202012953

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202012953

11. Angew：具有氣體擴散電極的流動電解池質譜

在電化學研究體系中，Operando質譜是揭示催化劑表面附近反應中間體的一種強有力的表征技術。對于涉及氣體反應物的電化學反應，由于氣體反應物的低溶解度，間歇式電化學反應器只能處理非常有限的電流密度，因此傳統的Operando質譜在檢測反應中間體方面具有極大的挑戰性。

有鑒于此，美國特拉華大學Feng Jiao，Bingjun Xu報道了一種通過整合氣體擴散電極設計的流動電解質譜（FEMS）新技術。用于高工作電流密度（>100 mA cm^-2）下檢測反應性揮發性或氣態物質。

本文要點：

1）基于該項技術，研究人員研究了多晶銅上的電化學CO還原反應（eCORR），并闡明了乙醛形成過程中的氧結合機理。

2）結合FEMS和同位素標記，乙醛中間產物中的氧來自CO，而乙醇和正丙醇主要含有溶劑氧。

該研究結果突出了Cu催化的eCORR的復雜性，并為乙醛在進一步還原為乙醇之前先進行氧交換的isotopic scrambling機制，提供了直接的實驗證據。

電催化學術QQ群：740997841

Bjorn Hasa, et al, Flow Electrolyzer Mass Spectrometry with a Gas Diffusion Electrode Design, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI: 10.1002/anie.202013713

https://doi.org/10.1002/anie.202013713

12. ACS Nano：Cu取代配體保護的Ag₂₉團簇中的Ag發生線性尺寸收縮

原子精確的配體保護的雙幣金屬團簇的分子結構在很寬的組成范圍內基本上保持不變的報道目前還很少，而這樣的模型系統對研究納米尺度上合金形成的動力學特別有用。近日，卡爾斯魯厄理工學院Manfred M. Kappes，Ananya Baksi等研究發現準金屬-超原子Ag₂₉（BDT）₁₂（PPh₃）₄（BDT = 1,3苯二硫醇）團簇與半導體Cu₁₂S₆（DPPPT）₄（DPPPT =雙（二苯膦基）戊烷）簇之間異常的反應活性，可在不改變團簇整體結構類型的情況下將多個銅原子交換到該原子精確的銀團簇中。