1. Nature Chemistry：不需借助酶，僅僅利用化學能就可以活化和構建生命起源所需的分子單元
生命是由持續不斷的能量輸入所維系的遠離平衡態的系統。在當今的生命系統中，合成主要的能量貨幣——三磷酸腺苷，以及利用三磷酸腺苷合成其他生物分子都需要酶的參與。因此，在酶出現之前，一定有其他能量來源，可能在簡單的化學催化下，參與了活化羧酸鹽和磷酸鹽的縮合反應。有鑒于此，英國MRC分子生物學實驗室的John D. Sutherland等研究人員，發現不需借助酶，僅僅利用化學能就可以活化和構建生命起源所需的分子單元。
本文要點：
1）通過利用來自異腈內部的化學能，在酸和4,5-二氰基咪唑的催化下，可在溫和水溶液中實現磷酸核苷和羧酸的活化。
2）羧酸鹽和磷酸鹽的共活化為產生包括羧酸-磷酸混合酸酐在內的活性中間體提供了多種可能的反應途徑，而這些活性中間體可被用于進一步合成RNA、肽鏈、RNA-肽復合物和原始磷脂。
本文研究結果表明，通過協同活化生命起源前的分子，可以將常見分子庫中的分子在水溶液中構建為生命起源的基本單元，使生命系統變得更復雜，并出現類似今天生命系統中包裹的肽-核酸體系。
Ziwei Liu, et al. Harnessing chemical energy for the activation and joining of prebiotic building blocks. Nature Chemistry, 2020.
DOI：10.1038/s41557-020-00564-3
https://www.nature.com/articles/s41557-020-00564-3
2. Nature Commun.: 有機陽離子的構象紊亂調節二維鈣鈦礦中的電荷載流子遷移率
有機陽離子的化學性質決定了二維有機-無機鈣鈦礦的光電性質。但是其機制尚未完全被理解。中國科學技術大學Shuji Ye等人應用飛秒寬帶和頻產生振動光譜技術研究二維有機-無機鈣鈦礦膜中間隔基有機陽離子的分子構象，并建立有機陽離子的構象，電荷載流子遷移率和寬帶發射之間的相關性。
本文要點：
1）研究表明，遷移率和寬帶發射都強烈依賴于有機陽離子的分子構象順序。有機陽離子的旁式扭曲效應(gauche defect)和局部鏈畸變是二維雜化鈣鈦礦中面內遷移率降低和寬發射的結構根源。層間距離和有機陽離子的構象順序均影響面外遷移率。這項工作為優化二維有機-無機鈣鈦礦的光電性能提供了有機陽離子構象的分子水平理解。
光電器件學術QQ群：474948391
Li, C., Yang, J., Su, F. et al. Conformational disorder of organic cations tunes the charge carrier mobility in two-dimensional organic-inorganic perovskites. Nat. Commun. 11, 5481 (2020).
https://doi.org/10.1038/s41467-020-19330-7
3. Nature Commun.：硫醇化Au25納米簇對單配體化學的控制
目前，人們已經開發出多種方法來定制金屬納米團簇中的金屬原子數，但是在給定簇尺寸下控制表面配體數很少。近日，新加坡國立大學謝建平教授，美國加州大學河濱分校De-en Jiang副教授報道了可以實現在金納米簇上可逆添加和消除單表面硫醇鹽配體（-SR），從而為原子級精密納米簇上的精密配體工程打開了大門。
本文要點：
1）研究發現，在[Au25SR18]-納米簇的氧化蝕刻添加了過量的硫醇鹽配體并產生了新的物種[Au25SR19]0。而加成反應可以通過CO還原[Au25SR19]0，回到[Au25SR18]-，精確地消除一個表面配體來逆轉。有趣的是，在添加配體后Au25納米團簇的配體殼層變得更加脆弱和堅硬。
這種單一表面配體在金納米團簇上的可逆加成/消除反應顯示了精確控制表面配體數量以及探索每個核的新配體空間的潛力。
晶體團簇學術QQ群：530722590
Cao, Y., Fung, V., Yao, Q. et al. Control of single-ligand chemistry on thiolated Au25 nanoclusters. Nat Commun 11, 5498 (2020)
DOI：10.1038/s41467-020-19327-2
https://doi.org/10.1038/s41467-020-19327-2
4. Nature Commun.：原子分散的Lewis酸中心用于提高碳基催化劑的2電子氧還原活性
闡明結構與性質的關系對于設計先進的電催化劑以生產過氧化氫（H2O2）具有重要意義。近日，中科院寧波材料所陳亮研究員，陸之毅研究員，Ziqi Tian等報道了從理論和實驗上發現，原子分散的Lewis酸中心（八面體M-O物種，M=鋁(Al)，鎵(Ga)）可調節相鄰碳催化劑中心的電子結構。
本文要點：
1）密度泛函理論計算表明，具有強Lewis酸性的八面體M-O調節了鄰近碳位的電子分布，從而優化了反應中間體（*OH）的吸附和脫附強度。
2）實驗結果顯示，具有最強Lewis酸性的催化劑（原子分散Al的富氧碳，記為O-C(Al)）表現出極好的起始電位（在堿性和中性介質中，相對于可逆氫電極，0.1 mA cm-2 電流下分別為0.822 V和0.526 V）。同時，在寬電壓范圍內具有很高的H2O2選擇性。
本研究為電化學生產H2O2提供了一種高效、低成本的電催化劑。
電催化學術QQ群：740997841
Yang, Q., Xu, W., Gong, S. et al. Atomically dispersed Lewis acid sites boost 2-electron oxygen reduction activity of carbon-based catalysts. Nat Commun 11, 5478 (2020)
DOI：10.1038/s41467-020-19309-4
https://doi.org/10.1038/s41467-020-19309-4
5. Nature Commun.：金屬有機骨架修飾的陰極在低過電位下用于CO2電還原
對于有機化學品的生產來說，電化學還原CO2是一種清潔且極具吸引力的策略。然而，激活CO2所需的高負電位嚴重阻礙了這一點。近年來，人們將金屬有機骨架（MOF）材料廣泛用于氣體吸附，分離和催化的結晶多孔基質。其高表面積，潛在的活性金屬中心，多樣的孔結構以及在特殊情況下的氧化還原活性，可有效用于析氫和析氧以及氧還原的電催化劑。但是，具有完全配位的金屬中心的高結晶MOF僅表現出低的電荷轉移能力，而在形式上沒有電催化活性中心。因此，為有效驅動電催化作用，具有高電荷轉移能力以及可及金屬位點的MOF至關重要。
有鑒于此，曼徹斯特大學Martin Schr?der，楊四海教授，中科院化學研究所韓布興院士報道了將銅(Ⅱ)配合物[Cu2(L)] [H4L=4,4‘,4“,4’’’-(1，4-亞苯基-4，2，6-三基)四苯甲酸]在泡沫銅電極上的模板電化學生長，以在沉積膜內引入豐富的由活性Cu(II)位組成的結構缺陷。
本文要點：
1）所制得的Cu2(L)-e/Cu電極對CO2還原為甲酸表現出良好的催化活性，相比于用于生產甲酸的Ag/Ag+電極，起始電位為-1.45 V，-1.8 V時的法拉第效率（FEHCOOH）達到90.5％，電流密度為65.8 mA cm-2。
2）研究人員通過電子順磁共振（EPR）譜和密度泛函理論（DFT）計算研究了低電位下Cu(II)的析氫和還原等副反應，并對其催化機理進行了研究。
Cu-MOF-e/Cu電極的簡便制備為開發其他高效的低能CO2還原材料提供了一條有指導意義的途徑。
電催化學術QQ群：740997841
Kang, X., Li, L., Sheveleva, A. et al. Electro-reduction of carbon dioxide at low over-potential at a metal–organic framework decorated cathode. Nat Commun 11, 5464 (2020)
DOI：10.1038/s41467-020-19236-4
https://doi.org/10.1038/s41467-020-19236-4
6. Nature Commun.：具有旋轉陰離子中心的客體響應型金屬-有機骨架用于高效分離二甲苯異構體
二甲苯同分異構體(對位、間位、鄰位-)由于分子結構和物理性質相似，在石油化工領域一直是一個巨大的挑戰。因此迫切需要具有敏感納米空間和選擇性結合位點的多孔材料以有效區分同分異構體的細微結構差異。近日，浙江大學邢華斌教授，崔希利研究員，美國南佛羅里達大學馬勝前教授報道了通過采用具有旋轉陰離子中心的NbOF52?柱狀金屬有機骨架(NbOFFIVE-bpy-Ni，也稱為ZU-61)用于二甲苯異構體的自適應分子識別。
本文要點：
1）單晶X射線衍射研究表明，具有客體響應性納米空間/位點的ZU-61可以通過幾何變形和陰離子位點中氟原子的旋轉來適應特定異構體的形狀，從而使ZU-61能夠通過以下方式有效區分二甲苯異構體多個C–H…F相互作用。
2）ZU-61具有較高的間二甲苯吸收能力（3.4 mmol g-1），間二甲苯/對二甲苯的分離選擇性（由穿透曲線得到的2.9），以及突破性實驗結果顯示的良好分離順序：首先是高純度(≥99.9%)的對二甲苯洗脫，然后是間二甲苯，最后是鄰二甲苯。
總的來說，ZU-61優異的性能可以歸因于其陰離子結合位點類型及其客體響應特性。
多孔材料學術QQ群：813094255
Cui, X., Niu, Z., Shan, C. et al. Efficient separation of xylene isomers by a guest-responsive metal–organic framework with rotational anionic sites. Nat Commun 11, 5456 (2020)
DOI：10.1038/s41467-020-19209-7
https://doi.org/10.1038/s41467-020-19209-7
7. Chem. Rev.綜述：石墨烯基金屬單原子催化劑的穩定性和催化性能的理論研究
多相單原子催化劑（SACs）具有高貴金屬原子利用率、可精準識別的活性中心、選擇性高、活性可調等優點，已成為催化科學研究的新興前沿。石墨烯作為一種單原子厚的二維碳材料，具有獨特的結構和電子性質，被認為是一種很好的SACs載體。近日，清華大學李雋教授對基于石墨烯的SACs的最新研究進展進行了綜述。
本文要點：
1）作者著重總結了錨定在石墨烯載體不同位置上的金屬單原子（SA）的穩定性，以及基于石墨烯的SAs對不同化學反應的催化性能，包括熱催化和電催化。
2）作者總結了石墨烯基SACs的電子結構及其與催化性能的內在聯系的基本認識，并對未來利用石墨烯和石墨烯類材料設計高效的SACs進行簡要的展望。
納米催化學術QQ群：256363607
Hong-Ying Zhuo, et al, Theoretical Understandings of Graphene-based Metal Single-Atom Catalysts: Stability and Catalytic Performance, Chem. Rev., 2020
DOI: 10.1021/acs.chemrev.0c00818
https://dx.doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c00818
8. Biomaterials：在老年的小鼠中誘導生成新生骨
臨界骨缺損和骨折后難以愈合在老年患者中很常見，這嚴重降低了患者的生活質量。功能失調的內皮細胞和間充質干細胞（MSCs）抑制了骨缺損修復。于此，華東理工大學劉昌勝院士、王靖等人提供了一種通過皮下植入重組人骨形態發生蛋白-2（rhBMP-2）的可吸收明膠支架來獲得血管化新生骨的方法。
本文要點：
1）與天然骨（股骨和脛骨）相比，RhBMP-2誘導的小骨顯示出較少的senenscent MSCs，而H型血管（CD31和內粘蛋白（Emcn）呈強陽性）和骨祖細胞要多于天然骨（股骨和脛骨）。無論在幼小或在成年小鼠中，用這種新生小骨治療均可改善臨界大小的顱骨缺損的再生能力。
2）此外，通過3D打印獲得具有定制大小形狀的小骨，以修復不規則的骨缺損。這些在老年個體中生長的可定制新生小骨提供了自體骨移植中切除天然骨的替代方法，由于其新生的表型，在老年患者中具有出色的再生功效。
生物材料學術QQ群：1067866501
Kai Dai, et al., Generation of rhBMP-2-induced juvenile ossicles in aged mice. Biomaterials 2020.
https://doi.org/10.1016/j.biomaterials.2020.120284
9. AM：超保形可伸縮石墨烯薄膜用于鋰金屬電池中鋰顆粒的可逆沉積
鋰金屬負極中不均勻的Li沉積和溶解，鋰枝晶以及死Li的形成等缺點嚴重阻礙了將其應用于高能鋰離子電池。近日，美國德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華教授報道了一種由平行堆積的幾層無缺陷石墨烯納米片組成的超適形可伸縮固體電解質界面（SEI），其可以在微米級鋰金屬顆粒的膨脹和收縮過程中通過變形以保持穩定。
本文要點：
1）電化學剝離一定量的鋰金屬后，在鋰金屬表面原位形成由堆積的無缺陷的幾層石墨烯納米片組成的超適形SEI。與先前所報道的疊層石墨烯薄膜（大多使用還原的氧化石墨烯（rGO）制備的石墨烯薄膜作為鋰沉積的主體）不同，這種無缺陷的石墨烯薄膜是一種形狀自適應的鋰沉積保護層。
2）層間滑移使具有良好伸縮性的石墨烯薄膜能夠適應鋰金屬顆粒的初始膨脹而不產生裂紋。此外，該石墨烯薄膜具有柔軟性，在可逆的鋰剝離和電鍍過程中產生的褶皺使鋰顆粒在整個充放電過程中保持緊密包裹。同時，無缺陷的幾層石墨烯還促進了鋰離子的快速轉移，并有效地防止了電解質與鋰金屬的接觸。
3）結果顯示，這種SEI可以在不產生有枝晶以及粉碎化的情況下實現微米級鋰顆粒的可逆沉積，使對稱電池在5 mA cm?2的高電流密度下，可穩定運行1000 h，超過了目前所報道的基于石墨烯薄膜穩定的鋰金屬負極的壽命。
這項工作為石墨烯在鋰金屬電池中的應用提供了新的途徑。
電池學術QQ群：924176072
Yangen Zhou, et al, Reversible Deposition of Lithium Particles Enabled byUltraconformal and Stretchable Graphene Film for Lithium Metal Batteries, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.202005763
https://doi.org/10.1002/adma.202005763
10. AM：熱沖擊驅動的位錯應變IrNi合金納米粒子高效HER
設計高性能和低成本的電催化劑對電化學產氫至關重要。近日，天津大學胡文彬，Yida Deng，Yanan Chen，北京大學Anyuan Cao等報道了在極端環境中，由不穩定熱沖擊驅動的負載在碳納米管海綿上的位錯應變IrNi納米顆粒（DSIrNi@CNTS）催化劑，該催化劑可高效催化析氫反應（HER）。
本文要點：
1）實驗結果表明，由于超快淬滅和不同的原子半徑，自組裝的IrNi納米粒子中存在許多位錯，這會導致IrNi納米粒子中具有應變效應。
2）這種由體缺陷（位錯）引起的應變誘導的高能表面結構，更有希望在催化過程中抵抗表面重組的發生。
3）實驗表明，該催化劑具有出色的HER活性，在堿性電解液中僅17 mV的過電勢即可達到10 mA cm-2的電流密度，且具出色的穩定性，優于最新進的Pt/C催化劑。
4）密度泛函理論計算結果表明，通過位錯引起的應變效應，可以優化合成的IrNi納米結構的電子結構，并且可以將HER的自由能調整到最佳區域。
該工作可能為獲得位錯應變納米結構高性能催化劑提供一條嶄新的途徑。
電催化學術QQ群：740997841
Siliang Liu, et al. Dislocation‐Strained IrNi Alloy Nanoparticles Driven by Thermal Shock for the Hydrogen Evolution Reaction. Adv. Mater., 2020
DOI: 10.1002/adma.202006034
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202006034
11. AFM: 熱收縮電紡纖維帶用于恢復松軟組織的結構和功能
由創傷、器官擴張或壓迫引起的松散軟組織的非侵入性恢復尚未得到適當解決。于此，上海交通大學陳信良、崔文國等人通過電紡絲構造了一種熱收縮電紡纖維帶（HS-EFT）的新方法，其中聚乳酸-乙醇酸HS-EFT的收縮使松弛的筋膜在體溫下向后拉，縮回的機械力被轉換成調節成纖維細胞行為的外部信號。
本文要點：
1）由于它在五天內收縮了40％以上，因此觀察到成纖維細胞在收縮的纖維膜上迅速增殖，隨后形成更多的應力纖維，從而促進機械刺激敏感的共轉錄分子yes相關蛋白（YAP）的核轉移，并最終使新的細胞外基質（ECM）沉積，以及組織強化。
2）此外，在兔子的筋膜缺損修復過程中，松散的組織被纖維帶聚集，該纖維帶最終縮小了傷口面積，并進行了組織修復。因此，HS-EFT為以非侵入性在結構和功能上重建松弛的軟組織提供了很好的啟發。
仿生材料學術QQ群：111658060
Saiding, Q., et al., Heat‐Shrinkable Electrospun Fibrous Tape for Restoring Structure and Function of Loose Soft Tissue. Adv. Funct. Mater. 2020, 2007440.
https://doi.org/10.1002/adfm.202007440
12. ACS Nano：可耐1300℃高溫的具有超強，超彈性和層狀多結構的ZrO2-Al2O3納米纖維氣凝膠
目前，人們迫切需要開發具有足夠機械穩定性和優異耐高溫性能的先進陶瓷氣凝膠材料以有效用于惡劣環境下的隔熱材料。然而，陶瓷氣凝膠材料的實際應用一直受到機械性能差和熱震降解的限制。
近日，東華大學丁彬教授，斯陽教授報道了將ZrO2?Al2O3納米纖維與Al(H2PO4)3基體（AHP）結合，成功制備出同時具有超強、超彈性和耐高溫的層狀多拱結構陶瓷納米纖維氣凝膠（ZrAlNFAs）。
本文要點：
1）ZrAlNFAs的制備過程包括浸泡堆積、冷凍干燥和煅燒。首先，將前驅體ZrO2?Al2O3溶膠/聚氧乙烯溶液混合靜電紡絲，制備了柔性ZrO2?Al2O3納米纖維。納米纖維膜在800 °C的空氣中煅燒1 h，使有機成分完全分解，形成晶相。用Al(H2PO4)3浸漬堆積ZrO2?Al2O3非功能材料，浸泡30 min，逐層堆積。隨后，將片狀組件冷凍干燥成未粘結的ZrAlNFAs。在凍結過程中，AHP溶液中的水逐漸凝固到冰晶模板中，形成具有納米纖維多孔結構的材料。最后，將未粘結的ZrAlNFAs在800 °C下煅燒1 h，從而形成交聯的ZrO2?Al2O3納米纖維網絡。在空氣中煅燒后，在纖維表面原位燒結形成正交AlPO4，最終與相鄰的ZrO2?Al2O3納米纖維結合。
2）實驗結果顯示，所制備的ZrO2?Al2O3納米纖維氣凝膠具有應變恢復快、壓縮強度大于1100 kPa（應變為90%）、優異抗疲勞性和恒溫超彈性等綜合性能。此外，全陶瓷元件特性使得陶瓷納米纖維氣凝膠具有高達1300 ℃的耐高溫和低導熱系數（0.0322 W m?1 K?1）的優異隔熱性能。
這些優異的性能使陶瓷氣凝膠成為極端條件下高溫隔熱材料的理想選擇材料。
復合材料學術QQ群：519181225
Xinxin Zhang, et al, Ultrastrong, Superelastic, and Lamellar Multiarch Structured ZrO2?Al2O3 Nanofibrous Aerogels with High-Temperature Resistance over 1300 °C, ACS Nano, 2020
DOI: 10.1021/acsnano.0c06423
https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c06423
