1. Chem. Soc. Rev.: 用于堿性水電解的非貴金屬催化劑:原位表征,理論計(jì)算和最新進(jìn)展
近年來,隨著實(shí)驗(yàn)和計(jì)算技術(shù)的進(jìn)步,用于堿性水電解(AWE)的非貴金屬催化劑(NPC)的發(fā)展取得了長足的進(jìn)步。有鑒于此,首爾大學(xué)的Jongwoo Lim和Jian Wang等人,系統(tǒng)地回顧了AWE的NPC的最新進(jìn)展,強(qiáng)調(diào)了原位表征技術(shù)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算在發(fā)展中的應(yīng)用。1)首先,簡要介紹了AWE陽極和陰極反應(yīng)的基本原理,即析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER)。然后對用于表征AWE催化劑的原位表征技術(shù)進(jìn)行了全面總結(jié),包括XAS,XPS,TEM,電化學(xué)質(zhì)譜和拉曼光譜。2)隨后,仔細(xì)討論了DFT的原理,計(jì)算方法,應(yīng)用以及將DFT與機(jī)器學(xué)習(xí)相結(jié)合以對NPC進(jìn)行建模并預(yù)測堿性O(shè)ER和HER的方法。3)隨后對AWE的NPC的結(jié)構(gòu),性能和性能關(guān)系的了解的加強(qiáng),繼續(xù)概述了它們當(dāng)前的發(fā)展,總結(jié)了最先進(jìn)的設(shè)計(jì)策略以進(jìn)一步促進(jìn)其發(fā)展。此外,評估了各種用于AWE的各種廣泛研究的NPC的進(jìn)展。總之,通過介紹這些方法,進(jìn)展,見解和觀點(diǎn),該綜述將有助于更好地理解和合理開發(fā)用于制氫的非貴金屬AWE電催化劑。
電催化學(xué)術(shù)QQ群:740997841
Jian Wang et al. Non-precious-metal catalysts for alkaline water electrolysis: operando characterizations, theoretical calculations, and recent advances. Chem. Soc. Rev., 2020.https://doi.org/10.1039/D0CS00575D
2. Chem. Soc. Rev.:MOF材料在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域中的應(yīng)用
阿威羅大學(xué)Filipe A. Almeida Paz和波爾圖大學(xué)Luís Gales對MOF材料在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域中的應(yīng)用以及發(fā)展前景進(jìn)行了展望。1)作者在文中著重介紹了MOFs在生物領(lǐng)域的最新研究進(jìn)展,并且評估了MOFs的細(xì)胞毒性。研究表明,基于人體中已有金屬的MOFs的毒性往往并不顯著。作者也對MIL-、UiO-和ZIF等系列MOFs材料進(jìn)行了介紹,這類材料也是目前用于遞送活性藥物成分(APIs)的一類最常用的材料,其具有高負(fù)載率和藥物緩釋等性能。2)多孔性仍然是MOFs最主要的性質(zhì)之一,它可以保護(hù)活性生物分子如酶或抗菌材料等。作者在文中對利用MOFs檢測生物流體如尿液和血液中的生物標(biāo)志物和相關(guān)的設(shè)備研究進(jìn)行了綜述,并對MOFs材料在未來生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域中的應(yīng)用前景進(jìn)行了展望和討論。
多孔材料學(xué)術(shù)QQ群:813094255
Ricardo F. Mendes. et al. Metal–organic frameworks: a future toolbox for biomedicine? Chemical Society Reviews. 2020https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/d0cs00883d#!divAbstract
3. Chem. Rev.: 具有單金屬原子活性位點(diǎn)的高級電催化劑
以單金屬原子為活性位點(diǎn)的電催化劑由于具有較高的原子利用效率和優(yōu)異的催化活性和選擇性而受到越來越多的關(guān)注。有鑒于此,約翰霍普金斯大學(xué)王超教授、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰教授、美國加州大學(xué)陳少偉教授和香港科技大學(xué)邵敏華教授等人,綜述了用于各種能量轉(zhuǎn)換反應(yīng)的單原子電催化劑(SAECs)的研究進(jìn)展。1)首先介紹了不同類型的SAEC,然后概述了控制金屬位點(diǎn)的原子分散合成方法和使用最先進(jìn)的顯微鏡和光譜技術(shù)的原子級分辨表征技術(shù)。2)考慮到SAEC的廣泛應(yīng)用,剖析了單原子電催化劑在各種重要的電化學(xué)反應(yīng)中的研究進(jìn)展,包括析氫反應(yīng)(HER)、析氧反應(yīng)(OER)、氧還原反應(yīng)(ORR)、二氧化碳還原反應(yīng)(CO2RR)和氮還原反應(yīng)(NRR)。在每種情況下,均以SAEC的催化性能,結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系和催化增強(qiáng)機(jī)制為例進(jìn)行了討論。3)單原子電催化已經(jīng)發(fā)展成為電化學(xué)研究的一個新的前沿。SAECs獨(dú)特的原子結(jié)構(gòu)和吸附特性使其在提高電化學(xué)反應(yīng)的能量轉(zhuǎn)換和化學(xué)轉(zhuǎn)化效率方面具有重要的作用。與具有各種表面結(jié)構(gòu)的傳統(tǒng)納米催化劑相比,SAECs被認(rèn)為是結(jié)構(gòu)明確的活性位點(diǎn)模型,從而可以準(zhǔn)確地描述結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系,并可用于高級電催化劑的合理設(shè)計(jì)。在許多情況下都已證明了SAECs的優(yōu)異催化活性和選擇性,而先進(jìn)的催化性能通常源于奇特的金屬-載體配位和電子相互作用。由于其對金屬元素的高效利用以及在惡劣反應(yīng)條件下對非貴金屬的穩(wěn)定,SAECs在降低電化學(xué)系統(tǒng)成本方面也具有很大的潛力。
電催化學(xué)術(shù)QQ群:740997841
Yuxuan Wang et al. Advanced Electrocatalysts with Single-Metal-Atom Active Sites. Chem. Rev., 2020.DOI: 10.1021/acs.chemrev.0c00594https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c00594
4. Nature Commun.:距離影響晶體的光致發(fā)光
最近人們發(fā)現(xiàn)了超小金屬納米顆粒中的結(jié)晶誘導(dǎo)光致發(fā)光減弱現(xiàn)象。然而,這種現(xiàn)象的基本原理尚不明確。近日,中國科學(xué)院固體物理研究所伍志鯤等獲得了金納米團(tuán)簇(Au60S8(SCH2Ph)36)的構(gòu)象異構(gòu)體晶體,并研究了其結(jié)晶誘導(dǎo)的光致發(fā)光減弱的機(jī)制。1)研究發(fā)現(xiàn),Au60S8(SCH2Ph)36兩種晶體中團(tuán)簇單體之間的距離不同,顆粒間距離的縮短降低了光致發(fā)光,作者通過高壓光致發(fā)光實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步支持該結(jié)論。2)為了解釋這一點(diǎn),作者提出了一種與距離有關(guān)的激發(fā)電子非輻射轉(zhuǎn)移模型,并用其它理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)果予以支持。3)該模型還可以解釋聚集誘發(fā)的猝滅和聚集誘發(fā)的發(fā)射現(xiàn)象。該工作增進(jìn)了人們對聚集態(tài)光致發(fā)光的理解,有助于理解納米團(tuán)簇中構(gòu)象異構(gòu)的概念,并證明了高壓研究在納米化學(xué)中的實(shí)用性。
晶體團(tuán)簇學(xué)術(shù)QQ群:530722590
Zibao Gan, et al. Distance makes a difference in crystalline photoluminescence. Nat. Commun., 2020DOI: 10.1038/s41467-020-19377-6https://www.nature.com/articles/s41467-020-19377-6
5. Nature Commun.:基于熱氟溶劑浸泡的通用形態(tài)工程用于有機(jī)體異質(zhì)結(jié)
在有機(jī)太陽能電池(OSCs))爆發(fā)式增長之后,具有理想體異質(zhì)結(jié)(BHJ)形態(tài)仍然是推動OSCs商業(yè)化的關(guān)鍵和挑戰(zhàn)。近日,上海交通大學(xué)鐘洪亮特別研究員,陳立桅教授,F(xiàn)eng Liu,中科院蘇州納米所陳琪副研究員報(bào)道了利用氟溶劑的疏水性和隨溫度變化的相容性,開發(fā)了一種新的后處理方法,即熱氟溶劑浸泡(HFSS),將BHJ短時(shí)間浸泡在熱氟溶劑中,從而顯著提高了BHJ的光伏性能。1)HFSS處理適用于不同的供體-受體組合,包括聚合物/小分子、全聚合物和全小分子體系,進(jìn)而驗(yàn)證了HFSS在形態(tài)優(yōu)化方面的通用性。2)進(jìn)一步的研究揭示了氟溶劑在HFSS加工過程中的通用性。首先,高氟化的溶劑通常與有機(jī)溶劑不相容,而大多數(shù)有機(jī)共軛分子和金屬氧化物即使在較高的溫度下也不溶于這些含氟溶劑。這一疏水特性正好滿足了BHJ熱SS的要求,保證了氟溶劑作為液體介質(zhì)具有更好的導(dǎo)熱性能。其次,氟溶劑特有的溫變性,即隨著溫度的升高,氟相與有機(jī)相的混溶性增加,在較高的臨界溶液溫度下,氟/有機(jī)兩相均相相容,這對形態(tài)的調(diào)節(jié)起著至關(guān)重要的作用。3)眾所周知,原始加工溶劑和添加劑的殘留物普遍存在于鑄膜中,會導(dǎo)致組分的形態(tài)緩慢惡化和分解。然而,殘基可以作為一種有用的成分來調(diào)節(jié)HFSS的分子重組。熱氟溶劑穿透共混膜后,能夠與殘?jiān)|(zhì),然后混合溶劑在BHJ內(nèi)部擴(kuò)散。由于殘基數(shù)量極少,對有機(jī)半導(dǎo)體具有良好的溶解性,分子重組加快,強(qiáng)度更強(qiáng),區(qū)域更大,結(jié)晶度提高,相分離。因此,由于熱和溶劑的協(xié)同作用,經(jīng)HFSS處理的BHJ獲得了最佳的形貌,填充因子(FFs)的顯著增加證實(shí)了這一點(diǎn)。此外,與廣泛使用的熱退火(TA)相比,HFSS在相對較低的溫度下進(jìn)行,處理時(shí)間更短,同時(shí)提供了更好的PCEs。這項(xiàng)工作證明了HFSS是一種穩(wěn)健的形態(tài)工程方法,適用于大規(guī)模制造。
光電器件學(xué)術(shù)QQ群:474948391
Shan, T., Zhang, Y., Wang, Y. et al. Universal and versatile morphology engineering via hot fluorous solvent soaking for organic bulk heterojunction. Nat Commun 11, 5585 (2020)DOI:10.1038/s41467-020-19429-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-020-19429-x
6. Chem:單位點(diǎn)[PtZn4]金屬間催化劑高效催化丙烷脫氫
丙烷脫氫(PDH)是一種商業(yè)化的丙烯生產(chǎn)技術(shù),受到了廣泛的關(guān)注,但是較高的反應(yīng)溫度會導(dǎo)致丙烯選擇性和催化劑穩(wěn)定性下降。近日,天津大學(xué)鞏金龍等報(bào)道了一種單位點(diǎn)[PtZn4]催化劑,該催化劑可高選擇性和高穩(wěn)定性的催化PDH反應(yīng)。1)作者通過直接H2程序升溫還原策略成功構(gòu)建了以SiO2為載體的PtZn金屬間合金(IMA)(Pt:Zn的摩爾比為1),該過程的600℃高溫下的富H2氣氛有助于無序PtZn納米顆粒向結(jié)構(gòu)有序PtZn IMA轉(zhuǎn)變。2)實(shí)驗(yàn)表明,該催化劑在520°C至620°C范圍內(nèi)可實(shí)現(xiàn)超過95%的丙烯選擇性。并且在160小時(shí)的測試中沒有觀察到明顯的失活,優(yōu)于PtSn/Al2O3和最先進(jìn)的Pt基催化劑。3)基于原位X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu),X射線光電子能譜測量和密度泛函理論計(jì)算,作者發(fā)現(xiàn)PtZn IMA中表面的[PtZn4]是關(guān)鍵的活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)。[PtZn4]中空間隔離和富電子的Pt1位點(diǎn)很容易促進(jìn)丙烷的第一次和第二次CH裂解,并且可以抑制表面結(jié)合的丙烯的進(jìn)一步脫氫。抑制了焦炭副反應(yīng),從而提高催化劑選擇性和穩(wěn)定性。該工作報(bào)道的通過組裝原子有序的IMAs將Pt原子分離成單位點(diǎn)催化劑的策略為制備高效Pt基雙金屬脫氫催化劑提供了新的途徑。此外,該工作有望激發(fā)將單位點(diǎn)IMAs用作催化脫氫反應(yīng)以及處理CO2,N2和其它碳質(zhì)燃料的催化活性中心的研究。
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Sai Chen, et al. Propane Dehydrogenation on Single-Site [PtZn4] Intermetallic Catalysts. Chem, 2020DOI: 10.1016/j.chempr.2020.10.008https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.10.008
7. EES:在立方結(jié)構(gòu)SnTe基熱電材料中構(gòu)建范德華帶隙
環(huán)保型碲化錫(SnTe)在中溫下的實(shí)際應(yīng)用長期受到其平均ZT低于目前最先進(jìn)的PbTe的嚴(yán)重限制。近日,南方科技大學(xué)何佳清報(bào)道了通過Sb2Te3合金化和Re的后續(xù)摻雜,在SnTe中實(shí)現(xiàn)了773 K時(shí)的最大優(yōu)值ZTmax~1.4和超高的ZTave~0.83(323~773 K)。1)微觀結(jié)構(gòu)分析表明,Sb2Te3合金化在SnTe基體中到處形成范德華帶隙結(jié)構(gòu),導(dǎo)致晶格熱導(dǎo)率顯著降低;Re摻雜可以在高溫下精確調(diào)諧載流子濃度,從而進(jìn)一步提高功率因數(shù)。在Sb2Te3 (SnTe)n樣品中形成的類間隙結(jié)構(gòu)及其對熱電傳輸?shù)娘@著影響可以為今后在SnTe和類似的熱電體系中的研究提供指導(dǎo)。
熱電材料學(xué)術(shù)QQ群:699166559
X. Xu, et al, Constructing van der Waals Gaps in Cubic-structured SnTe-based Thermoelectric Materials. Energy Environ. Sci., 2020DOI: 10.1039/D0EE02638G
http://dx.doi.org/10.1039/D0EE02638G
8. Nano Res.: 鉑納米結(jié)構(gòu)中晶界對氧還原反應(yīng)活性的增強(qiáng)
鉑基納米催化劑被認(rèn)為是最有效的ORR催化劑,被廣泛應(yīng)用于燃料電池研究。然而,鉑催化劑的高成本限制了其廣泛的商業(yè)應(yīng)用。催化劑的性能在很大程度上取決于表面結(jié)構(gòu)。已有研究表明,富含晶界的催化結(jié)構(gòu)通常表現(xiàn)出較高的催化活性,然而由于晶格畸變引起的不穩(wěn)定性,密度通常很稀疏。有鑒于此,美國加州大學(xué)黃昱教授和科羅拉多大學(xué)波爾得分校Hendrik Heinz等人,通過特定的肽輔助組裝,實(shí)現(xiàn)了對各種鉑(Pt)納米結(jié)構(gòu)中晶界密度的系統(tǒng)控制,研究了富含晶界的表面對ORR活性的影響。1)借助對鉑表面有特異性吸附的多肽,合成了多種富含晶界的鉑納米結(jié)構(gòu)。鉑納米結(jié)構(gòu)的ORR比活性與納米結(jié)構(gòu)表面的晶界密度之間呈正二次相關(guān)。與商業(yè)化的單晶Pt/C催化劑相比,富含晶界的Pt超薄納米片的比活性提高了15.5倍,質(zhì)量活性提高了13.7倍。2)分子動力學(xué)模擬研究表明,ORR的比活性與催化劑表面上的氧的駐留數(shù)和駐留時(shí)間成正比,而氧的駐留數(shù)和駐留時(shí)間都與表面晶界密度呈正相關(guān),從而使得富含晶界的納米結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出高ORR活性。
納米催化學(xué)術(shù)QQ群:256363607
Zhu, E., Xue, W., Wang, S. et al. Enhancement of oxygen reduction reaction activity by grain boundaries in platinum nanostructures. Nano Res. 13, 3310–3314 (2020).DOI: 10.1007/s12274-020-3007-2https://doi.org/10.1007/s12274-020-3007-2
9. Angew:仿生構(gòu)建具有類偽足表面的MOF@COF納米酶以用于抑制細(xì)菌
許多MOFs結(jié)構(gòu)具有模擬酶的功能,但由于其催化活性較低,其在催化和治療方面的效果往往不盡人意。中科院長春應(yīng)化所曲曉剛研究員和任勁松研究員對,利用源于自然的靈感,設(shè)計(jì)了一種具有高效的過氧化物模擬酶活性的MOF@COF納米酶。1)該納米酶以MOF的金屬節(jié)點(diǎn)為活性中心,隨后生長的COF結(jié)構(gòu)會產(chǎn)生多級納米空腔以在活性位點(diǎn)附近形成合適的孔環(huán)境,可以富集并激活底物分子,進(jìn)而增強(qiáng)對細(xì)菌的抑制作用。2)此外,COFs具有的類偽足表面使得該系統(tǒng)能夠有效地捕捉細(xì)菌,從而進(jìn)一步增強(qiáng)該納米酶的治療效率。綜上所述,這一研究不僅可以促進(jìn)新型納米酶的發(fā)展,而且也將拓寬MOF/COF基雜化材料的生物學(xué)應(yīng)用。
多孔材料學(xué)術(shù)QQ群:813094255
Lu Zhang. et al. Nature-Inspired Construction of MOF@COF Nanozyme with Active Sites in Tailored Microenvironment and Pseudopodia-like Surface for Enhanced Bacterial Inhibition. Angewandte Chemie International Edition. 2020DOI: 10.1002/anie.202012487https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202012487
10. Angew:超薄單晶MgO(111)納米片
合成高質(zhì)量的非層狀金屬氧化物二維納米材料是一個巨大的挑戰(zhàn),尤其是在需要長程單晶性和清潔的高能表面的情況下。近日,蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院Christophe Copéret,Pengxin Liu,Marc-Georg Willinger等報(bào)道了超薄單晶MgO(111)納米片(MgO-NS)的合成。1)作者通過兩步過程合成了MgO-NS,包括形成超薄Mg(OH)2納米片作為前驅(qū)體,以及在動態(tài)真空下加熱下選擇性地進(jìn)行定向轉(zhuǎn)化。作者通過高分辨率TEM(HRTEM)直接觀察到了由堆疊的(111)面組成的MgO-NS的單晶。原位粉末X射線衍射(pXRD)和熱重分析(TGA)表明,通過真空處理實(shí)現(xiàn)的脫水過程中水蒸氣分壓的降低是產(chǎn)生單晶性的關(guān)鍵。2)進(jìn)一步表征表明,MgO-NS富含缺陷的表面具有末端-OH基團(tuán),3個配位的O2-位點(diǎn),低配位的Mg2+位點(diǎn)以及氧空位處捕獲的單個電子,這使MgO-NS具有很高的反應(yīng)性。3)作者還將MgO-NS用于CO分子活化。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在低溫和低壓下,CO在該納米片可形成強(qiáng)吸附,并將CO分子耦合為C2物種。該工作報(bào)道的以克為單位合成超薄單晶MgO(111)納米片的簡單方法為探索其表面化學(xué)性質(zhì)并在這些非常規(guī)表面上生成功能材料(例如非均相催化劑)提供了可能性。
二維材料學(xué)術(shù)QQ群:1049353403
Pengxin Liu, et al. Ultrathin Single‐crystalline MgO (111) Nanosheets. Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202013196https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202013196
11. Angew:具有可調(diào)能帶結(jié)構(gòu)的超薄多孔碳氮化物束用于同時(shí)太陽光催化水裂解和苯甲醇選擇性氧化
合理設(shè)計(jì)具有多種功能的光催化劑,包括有機(jī)合成和水分解,具有廣闊的應(yīng)用前景和挑戰(zhàn)性。近日,黑龍江大學(xué)付宏剛教授,蔣保江研究員報(bào)道了基于L-精氨酸(L-Arg)和三聚氰胺制備的不對稱超分子前驅(qū)體的熱解反應(yīng),合成了不對稱超分子氮化碳(ACN)束。1)ACN具有可調(diào)的帶隙(2.25 eV~2.75 eV)和具有超薄孔壁的中空微管,豐富了反應(yīng)中心,改善了可見光吸收,增強(qiáng)了電荷分離。2)在苯甲醇存在下,ACN表現(xiàn)出良好的水裂解能力(95.3 μmol/h),同時(shí)在太陽光照射下,苯甲醇被選擇性氧化為苯甲醛(轉(zhuǎn)化率為90 9%,選擇性為99 7%)。3)研究人員對于同時(shí)進(jìn)行的反應(yīng),進(jìn)行了二維同位素標(biāo)記、分離和檢測,以確認(rèn)釋放氫的質(zhì)子源是水。同時(shí),研究人員對水的裂解和苯甲醇的氧化機(jī)理進(jìn)行了理論推導(dǎo),以期對在一個體系中同時(shí)利用光生電子和空穴提供指導(dǎo)。
光催化學(xué)術(shù)QQ群:927909706
Baogang Wu, et al, Ultrathin Porous Carbon Nitride Bundles with an Adjustable Energy Band Structure toward Simultaneous Solar Photocatalytic Water Splitting and Selective Phenylcarbinol Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202013753https://doi.org/10.1002/anie.202013753
12. Angew:Cu4TiSe4在室溫下的超低晶格導(dǎo)熱率
超低導(dǎo)熱率在各種應(yīng)用領(lǐng)域中引起了極大的關(guān)注,例如電磁學(xué),熱障涂層等。近日,印度理工學(xué)院Partha P. Jana等報(bào)道了Cu4TiSe 4的晶體結(jié)構(gòu)和傳輸性質(zhì)。1)與之前的報(bào)告不同,Cu4TiSe4結(jié)晶于中心對稱空間群P-43m(cP9),并具有Cu3VSe4結(jié)構(gòu)(cP8),在(000)處有一個額外的Cu位點(diǎn)。在室溫X射線衍射實(shí)驗(yàn)中沒有觀察到超晶格的跡象。室溫結(jié)構(gòu)顯示銅位點(diǎn)存在無序,這與以前的報(bào)告有所不同。2)Cu4TiSe 4是一種無毒且低成本的材料的獨(dú)特示例。研究表明,該材料在室溫下具有0.19 W m-1 K-1的超低晶格導(dǎo)熱率。其具有異常低的熱導(dǎo)率的主要原因與原子晶格及其動力學(xué)有關(guān)。3)該材料極低的晶格導(dǎo)熱系數(shù)(kL)可以歸因于與Se原子部分雜化的Cu定域模的存在,這避免了聲學(xué)聲子模的穿越并以降低的頻率到達(dá)區(qū)域邊界。4)像聲子玻璃電子晶體一樣,Cu4TiSe 4開辟了尋找高效的熱電材料的道路,即使具有相對較高電阻率和較大帶隙的硫?qū)倩铮灰鼈兙哂休p鍵合陽離子的亞晶格結(jié)構(gòu)。
熱電材料學(xué)術(shù)QQ群:699166559Biplab Koley, et al. Ultralow lattice thermal conductivity at room temperature in Cu4TiSe4. Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202014222https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202014222