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Nature：揭示膽固醇合成調(diào)控新機制

膽固醇是細胞膜的關(guān)鍵組成成分，但濃度過高容易導(dǎo)致心腦血管疾病。膽固醇合成需要消耗很多營養(yǎng)與能量，因此經(jīng)過長期進化，哺乳動物只在進食后才明顯上調(diào)膽固醇合成，而在饑餓狀態(tài)下則抑制合成，這其中的調(diào)控機制一直不為人知。

 

有鑒于此，武漢大學(xué)宋保亮課題組揭示了進食誘導(dǎo)膽固醇合成增加的調(diào)控機制。研究發(fā)現(xiàn)，膽固醇合成途徑中的限速酶--羥甲基戊二酰輔酶A還原酶（HMGCR）在進食后顯著上調(diào)。體外生化實驗結(jié)合表達篩選和動物模型證明，進食后升高的葡萄糖和胰島素導(dǎo)致USP20蛋白磷酸化修飾，后者穩(wěn)定HMGCR，促使機體將吸收的營養(yǎng)物質(zhì)轉(zhuǎn)變?yōu)槟懝檀迹┥顒铀匦琛?/span>

武漢大學(xué)新聞網(wǎng)

Xiao-YiLu et al. Feeding induces cholesterol biosynthesis via the mTORC1–USP20–HMGCRaxis. Nature 2020.

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2928-y

1. Nature Commun.：利用納米晶內(nèi)缺陷實現(xiàn)生物陶瓷同時增強和增韌的策略

目前人們發(fā)現(xiàn)了大量由生物合成的空間離散的有機和礦物（陶瓷）相組成的堅固的骨架復(fù)合材料，然而，由于其復(fù)雜的層次結(jié)構(gòu)，直接測量這些骨架復(fù)合材料中生物礦物的內(nèi)在力學(xué)性能是極具挑戰(zhàn)性，這往往阻礙了對單個單元的有效隔離，以及在力學(xué)表征過程中對載荷和邊界條件的精確控制。近日，美國弗吉尼亞理工學(xué)院Ling Li報道了以海洋雙殼類Atrina rigida的殼層為模型系統(tǒng)，通過多尺度的結(jié)構(gòu)和力學(xué)表征，結(jié)合理論和計算模擬，揭示了生物方解石中普遍存在的結(jié)構(gòu)基序，即納米晶內(nèi)缺陷的潛在機械作用。

本文要點：

1）A.rigida是一種原產(chǎn)于加勒比海的雙殼軟體動物，其殼層由兩種不同的礦物相組成，即內(nèi)文石珍珠層和外鈣質(zhì)棱柱層。內(nèi)部珍珠層具有眾所周知的“磚瓦”結(jié)構(gòu)，而外部棱柱層由棱柱狀的方解石晶體組成，橫截面呈多邊形。這些棱柱狀的方解石晶體通常直徑20-50μm，沿著殼體法線長幾百微米。相鄰方解石棱柱之間的邊界是薄的晶間有機層(厚度：約500 nm)。除了晶間有機界面外，單晶方解石棱柱內(nèi)還存在缺陷狀納米包裹體，這種包裹體以前被證明含有有機材料?；谶@些缺陷的電子密度相對較低，研究人員利用明場透射電子顯微鏡(TEM)成像進行觀察。

2）研究發(fā)現(xiàn)，A.rigida中方解石的納米級缺陷不僅通過經(jīng)典的沉淀強化機制抑制了純方解石的軟屈服，而且通過可控的納米和微斷裂增強了能量耗散，缺陷的尺寸、幾何形狀、取向和分布促進和引導(dǎo)了裂紋的萌生和擴展。這些納米和微米級的裂紋進一步受到更大規(guī)模的晶間有機界面的限制，從而進一步提高了損傷容限。

復(fù)合材料學(xué)術(shù)QQ群：519181225

Deng, Z., Chen, H., Yang, T. et al. Strategies for simultaneous strengthening and toughening via nanoscopic intracrystalline defects in a biogenic ceramic. Nat Commun 11, 5678 (2020).

DOI：10.1038/s41467-020-19416-2

https://doi.org/10.1038/s41467-020-19416-2

2. Nature Commun.：電化學(xué)沉積N-雜卡賓單層在金屬表面

N-雜卡賓（NHCs）被廣泛用于在各種表面形成自組裝單層（SAMs）。制備基于NHCs的SAMs的主要方法通過要求惰性氣氛，并在強堿條件下使咪唑鎓前驅(qū)體去質(zhì)子化，或者需要使用專門合成的前驅(qū)體，例如NHC（H）[HCO₃]鹽或NHC-CO₂加合物。近日，以色列希伯來大學(xué)Elad Gross等報道了一種用于NHC表面錨定的電化學(xué)方法，該方法克服了干燥環(huán)境，添加外源強堿或限制性合成步驟的需要。

本文要點：

1）作者采用1,3-雙（2,4-二硝基苯基）-咪唑（NO₂-NHC）為模型系統(tǒng)，將其電化學(xué)沉積在各種金屬表面上。

2）在電化學(xué)沉積中，作者通過水還原反應(yīng)在金屬電極附近生成高濃度的氫氧根離子。咪唑鎓陽離子被氫氧根離子去質(zhì)子化，從而形成羧化物，并自組裝在電極表面。

3）通過該方法，作者將NO₂-官能化的NHCs和二甲基-苯并咪唑SAMs電化學(xué)沉積在Au膜上。作者進一步通過該方法將NHCs  SAMs電化學(xué)沉積在Pt，Pd和Ag膜上，證明了這種沉積技術(shù)具有廣泛的金屬應(yīng)用范圍。

納米合成學(xué)術(shù)QQ群：1050846953

Einav Amit, et al. Electrochemical deposition of N-heterocyclic carbene monolayers on metal surfaces. Nat. Commun., 2020

DOI: 10.1038/s41467-020-19500-7

https://www.nature.com/articles/s41467-020-19500-7

3. Chem. Rev.：光觸發(fā)的點擊化學(xué)

紐約州立大學(xué)布法羅分校Qing Lin教授對光觸發(fā)的點擊化學(xué)相關(guān)研究進行了綜述介紹。

本文要點：

1）點擊化學(xué)與離散的光化學(xué)過程的結(jié)合產(chǎn)生了一種新的點擊反應(yīng)-光點擊化學(xué)。這些光觸發(fā)的點擊反應(yīng)可以在溫和的條件下以快速和精確的方式合成不同的有機結(jié)構(gòu)。由于光可以對反應(yīng)中間體的生成實現(xiàn)有效的時空控制，因此光點擊化學(xué)也被廣泛用于包括表面功能化、聚合物的偶聯(lián)和交聯(lián)以及細胞環(huán)境下的生物分子標記在內(nèi)的諸多領(lǐng)域。在過去的十年中，由于其具有優(yōu)異的反應(yīng)動力學(xué)、選擇性和生物相容性，越來越多的光點擊反應(yīng)被開發(fā)出來，特別是基于1,3-偶極環(huán)加成和Diels Alder反應(yīng)。

2）作者在文中綜述了近年來光點擊反應(yīng)的研究進展及其在化學(xué)生物學(xué)和材料科學(xué)中的應(yīng)用，深入討論了如何促進該領(lǐng)域的進一步發(fā)展，包括開發(fā)新的光激活模式、發(fā)展λ-正交串聯(lián)光點擊化學(xué)以及將其用于生物偶聯(lián)和納米材料的合成。

光催化學(xué)術(shù)QQ群：927909706

Gangam Srikanth Kumar. et al. Light-Triggered Click Chemistry. Chemical Reviews. 2020

DOI: 10.1021/acs.chemrev.0c00799

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.0c00799

4. JACS：相同配體保護的Au₂₁，Au₂₂，Au₂₂Cd₁和Au₂₄納米團簇系列的逐原子演化

長期以來，人們一直希望實現(xiàn)金屬納米團簇（NCs）的逐原子調(diào)控，因為所得的一系列NCs對理解單個原子如何影響團簇的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)以及尺寸演化至關(guān)重要。近日，卡耐基梅隆大學(xué)金榮超，匹茲堡大學(xué)Giannis Mpourmpakis等報道了Au₂₂（SAdm）₁₆和Au₂₂Cd₁（SAdm）₁₆（SAdm =金剛烷硫醇）的合成與結(jié)構(gòu)，它們與Au₂₁（SAdm）₁₅和Au₂₄（SAdm）₁₆ NCs相連，形成相同配體保護的逐原子演化團簇系列。

本文要點：

1）在結(jié)構(gòu)上，Au₂₂（SAdm）₁₆表面的Au₃（SAdm）₄結(jié)構(gòu)比Au₂₁（SAdm）₁₅表面的Au₂（SAdm）₃長，而與Au₂₄（SAdm）相比，Au₂₂Cd₁（SAdm）₁₆缺少一個訂書針Au原子，因此表面結(jié)構(gòu)被重建。

2）單個Cd原子觸發(fā)了從具有10個原子的雙八面體內(nèi)核的Au₂₂到具有13個原子的立方八面體內(nèi)核的Au₂₂Cd₁的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，相應(yīng)地，光學(xué)性質(zhì)發(fā)生了巨大變化。

3）光激發(fā)的載流子壽命研究表明，光學(xué)性質(zhì)和激發(fā)態(tài)弛豫在單原子水平上高度敏感。

4）相比之下，作者通過理論計算發(fā)現(xiàn)，該系列NCs離子化電勢和電子親和力幾乎沒有變化，這表明電子性質(zhì)與在該系列NCs中添加的單個原子無關(guān)。

該工作表明，經(jīng)過精心設(shè)計可以獲得具有連續(xù)金屬原子數(shù)的NCs；具有連續(xù)金屬原子數(shù)的NCs的光學(xué)特性在單原子級別上比電子特性受到更大的影響。

晶體團簇學(xué)術(shù)QQ群：530722590

Yingwei Li, et al. Atom-by-Atom Evolution of the Same Ligand-Protected Au₂₁, Au₂₂, Au₂₂Cd₁, and Au₂₄Nanocluster Series. J. Am. Chem. Soc., 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c09110

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c09110

5. JACS：效率超23%，冠醚調(diào)制的甲脒基鈣鈦礦太陽能電池

利用分子調(diào)節(jié)劑來降低鈣鈦礦材料表面和晶界的缺陷密度已被證明是提高鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）光伏性能和器件穩(wěn)定性的有效途徑。有鑒于此，瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院Michael Gr?tzel，Hong Zhang報道了使用冠醚來調(diào)節(jié)雜化鈣鈦礦，以實現(xiàn)鈍化配位不良的金屬或有機陽離子缺陷。

本文要點：

1）研究人員首先以氯苯為抗溶劑，通過一步法制備了雙陽離子、雙鹵化物、FA_0.97MA_0.03PbI_2.97Br_0.03鈣鈦礦層（FA⁺=甲脒=CH(NH₂)²⁺；MA+=甲銨=CH₃NH₃⁺)，并將其沉積在介孔TiO₂（MP-TiO₂）層上。然后研究了兩種冠醚（18C6和DB18C6）對鈣鈦礦薄膜的調(diào)制作用。然后通過固體核磁共振、ATR-FTIR、XPS等表征技術(shù)以及密度泛函(DFT)計算，進一步研究了冠醚調(diào)制的鈣鈦礦薄膜。

2）基于對PL、PLQY和器件性能測量的協(xié)同評估得出的定量結(jié)果顯示，冠醚表面調(diào)制降低了吸收體/空穴傳輸材料界面的陷阱態(tài)密度，從而極大地抑制了由于非輻射復(fù)合造成的太陽能電池性能40%的損失。

3）結(jié)果表明，冠醚調(diào)制的PSC具有更高的運行穩(wěn)定性和超過23%的功率轉(zhuǎn)換效率。此外，研究人員通過TRPL測量分析發(fā)現(xiàn)，冠醚處理在鈣鈦礦和HTL之間構(gòu)建了一個很小的電荷傳輸屏障，這為通過改進材料設(shè)計進一步提高該界面的性能留下了空間。

這項工作為提高鈣鈦礦型光電子器件的性能和穩(wěn)定性開辟了一條新的途徑。

光電器件學(xué)術(shù)QQ群：474948391

Tzu-Sen Su, et al, Crown Ether Modulation Enables over 23% Efficient Formamidinium-Based Perovskite Solar Cells, J. Am. Chem. Soc., 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c08592

https://dx.doi.org/10.1021/jacs.0c08592

6. AM綜述：用于電化學(xué)儲能的錳氧化物中的預(yù)插層策略的研究進展

MnO₂具有低成本、高容量等優(yōu)點，是鋰離子、鈉離子、鎂離子、鋅離子電池等多種電池的正極材料。然而，MnO₂正極的實際應(yīng)用受到一些關(guān)鍵問題的限制，如電子導(dǎo)電率低、放電深度利用率低、擴散動力學(xué)緩慢、循環(huán)時結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定等。通過/不通過結(jié)構(gòu)重構(gòu)將離子/分子預(yù)嵌插到晶體結(jié)構(gòu)中，可有效緩解這些問題。

有鑒于此，北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒教授綜述了預(yù)嵌插策略在提高MnO₂正極材料的電子導(dǎo)電性、激活更多的活性中心、促進擴散動力學(xué)、穩(wěn)定結(jié)構(gòu)完整性等方面的內(nèi)在優(yōu)勢和作用機理。

本文要點：

1）作者首先總結(jié)了一些制備預(yù)插層MnO₂材料的常規(guī)合成方法。MnO₂基材料的預(yù)插層方法有幾種，包括水熱合成法、煅燒處理法、離子交換法、水/有機界面反應(yīng)法、電沉積法等，其中典型的預(yù)插層方法有：水熱合成法、煅燒處理法、離子交換法、水/有機界面法、電沉積法等。

2）正極材料的本征電子/離子電導(dǎo)率通常被認為是MnO₂材料電化學(xué)電荷存儲的關(guān)鍵參數(shù)，這與材料的電子結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。MnO₂是一種低電導(dǎo)率的寬禁帶半導(dǎo)體。為了優(yōu)化MnO₂的本征電導(dǎo)率，人們開發(fā)了一些策略，包括過渡金屬摻雜、缺陷工程、預(yù)嵌插等。由于MnO₂的電子結(jié)構(gòu)優(yōu)化，預(yù)嵌插被認為是提高其電子/離子導(dǎo)電性的最有效的方法之一。

3）MnO₂材料作為電池和超級電容器的正極材料已經(jīng)得到了廣泛的研究。而預(yù)嵌插能有效地增加MnO₂電荷儲存的電化學(xué)“活性中心”密度，從而提高電池/超級電容器的容量/容量。這一“活性位點”是電池中電荷擴散和儲存以及超級電容器中氧化還原/插入型贗電容的電化學(xué)活性結(jié)合位點的統(tǒng)稱。

4）作者總結(jié)了促進MnO₂擴散動力學(xué)的研究進展，包括：促進MnO₂本征擴散動力學(xué)的策略，為了減少載流子離子和陰離子骨架之間的靜電相互作用，引入結(jié)晶水的電荷屏蔽效應(yīng)，以及擴大層間間距等。

5）結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性（包括Mn^3+/2+的溶解和相變）被普遍認為是MnO₂基正極在各種電池應(yīng)用中容量衰減問題的主要原因，包括鋰離子電池、水系M離子電池(M=Li，Na，Mg和Zn等)，堿性鋅電池等。這種結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性主要是由于載流子離子插入到MnO₂材料的隧道/夾層中而形成的Mn³⁺離子所致。基于此，作者重點總結(jié)了預(yù)插層在充放電過程中對穩(wěn)定MnO₂結(jié)構(gòu)完整性的作用，包括：預(yù)插層降低錳氧化物中Mn²⁺的溶解，隧穿/層狀MnO₂相變的起源，預(yù)插層策略對隧道型MnO₂結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定作用，以及預(yù)插層策略對層狀MnO₂結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定作用等。

6）作者最后對基于預(yù)嵌插策略的下一代電池高性能MnO₂正極材料的設(shè)計進行了展望。

電池學(xué)術(shù)QQ群：924176072

Qinghe Zhao, et al, Preintercalation Strategy in Manganese Oxides for Electrochemical Energy Storage: Review and Prospects, Adv. Mater. 2020

DOI: 10.1002/adma.202002450

https://doi.org/10.1002/adma.202002450

7. Adv. Sci.：無氟2D碳化鈮Mxene作用于超高靈敏度電化學(xué)生物傳感器

近年來，二維碳化鈮Mxene因其比表面積大、金屬導(dǎo)電性好、帶隙調(diào)等優(yōu)點而受到廣泛關(guān)注，具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，傳統(tǒng)的合成路線使用高毒性的含氟腐蝕劑和較長的刻蝕時間，大大阻礙了MXene的進一步開發(fā)，尤其限制了其在生物醫(yī)學(xué)上的應(yīng)用。有鑒于此，香港理工大學(xué)郝建華等人采用電化學(xué)刻蝕(E-刻蝕)剝離的方法制備了新型的無氟Nb₂CT_x納米片。

本文要點：

1）利用Mxene電蝕除鋁速度快、化學(xué)穩(wěn)定性好、生物相容性好等優(yōu)點，構(gòu)建了基于Nb₂CT_x/乙酰膽堿酯酶的無氟生物傳感器，用于亞胺硫磷的檢測，檢測限可達0.046 ng mL^?1。

2）與氫氟酸刻蝕的 Nb₂CT_x生物傳感器相比，Nb₂CT_x生物傳感器具有更好的性能，說明無氟Mxene可以提高生物傳感器的酶活性和電子轉(zhuǎn)移能力。

綜上所述，無氟MXene具有開發(fā)出超高靈敏度和高選擇性的生物傳感器的前景。無氟MXene作為一種穩(wěn)定的、生物相容的納米平臺，有望擴展到其他生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域。

分析傳感學(xué)術(shù)QQ群：530727948

Menglin Song, et al. Fluoride‐Free 2D Niobium Carbide MXenes as Stable andBiocompatible Nanoplatforms for Electrochemical Biosensors with Ultrahigh Sensitivity. Adv. Sci., 2020.

DOI: 10.1002/advs.202001546

https://doi.org/10.1002/advs.202001546

8. AEM：一種功能分離的電極設(shè)計助力高性能混合鋅電池

研究發(fā)現(xiàn)，通過在鋅空氣電池中引入堿性鋅過渡金屬化合物（Zn-MX）電池功能，能夠獲得同時具有高功率密度和高能量密度的可充電混合鋅電池。然而，傳統(tǒng)的單層電極設(shè)計不能滿足用于促進離子轉(zhuǎn)移以最大化鋅-MX電池功能的親水界面和用于促進氣體擴散以最大化鋅-空氣電池功能的疏水界面兩者的要求。近日，澳大利亞科廷大學(xué)邵宗平教授報道了一種功能分離的設(shè)計策略，將兩種電池功能分配給正極的兩個面。

本文要點：

1）該電極完美地解決了單層電極中電解質(zhì)可及性和氣體可及性之間的矛盾，同時促進了氧氧化還原和法拉第陽離子氧化還原。具體而言，Ni-Co-S納米團簇修飾的疏水性聚四氟乙烯MnS層作為鋅空氣電池的空氣電極具有優(yōu)異的ORR和OER電催化活性，而具有親水性表面的Ni_xCo_1?xS₂層作為鋅MX電池的正極。這種設(shè)計精美的電極是基于簡單的兩步工藝制造。

2）采用電極功能分離設(shè)計的混合鋅電池具有功率密度高、往返效率高、穩(wěn)定性好等優(yōu)點。采用功能分離電極的電池具有1.7 V的短期放電電壓，100 mA cm^-2時的功率密度可達153 mW cm^?2，5 mA cm^?2時循環(huán)效率可達75%，同時，循環(huán)穩(wěn)定性高達330 h，電壓間隙高達0.7 V。

電池學(xué)術(shù)QQ群：924176072

Yijun Zhong, et al, A Function-Separated Design of Electrode for Realizing High-Performance Hybrid Zinc Battery, Adv. Energy Mater. 2020

DOI: 10.1002/aenm.202002992

https://doi.org/10.1002/aenm.202002992

9. AFM: 能量轉(zhuǎn)換和存儲中氧電催化的研究進展

氧電催化在電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換和儲存中具有重要意義。為了促進這些技術(shù)的發(fā)展，人們采取了許多策略來開發(fā)先進的氧電催化劑。有鑒于此，華中科技大學(xué)夏寶玉教授和韓國成均館大學(xué)Ho Seok Park教授等人，從理論和實驗方面綜述了氧電化學(xué)的最新研究進展。

本文要點：

1）概述了近年來已開發(fā)的高效氧催化劑以及其在新能源存儲與轉(zhuǎn)換器件應(yīng)用中取得的進展。

2）圍繞電催化氧還原與氧析出反應(yīng)，分別將電催化劑分為貴金屬基、過渡金屬基和碳基材料，探討了不同類型催化劑的電催化機理，并重點分析了其結(jié)構(gòu)與催化活性和性能關(guān)系。

3）總結(jié)了氧電催化劑在新能源存儲與轉(zhuǎn)換器件領(lǐng)域的最新進展，闡述了催化材料工作機制，并詳細討論了相關(guān)影響因素，最后討論了氧電催化劑在能量轉(zhuǎn)換和存儲技術(shù)方面的挑戰(zhàn)和前景。

電催化學(xué)術(shù)QQ群：740997841

Huan Yang et al. Advanced Oxygen Electrocatalysis in Energy Conversion and Storage. Advanced Functional Materials, 2020.

DOI: 10.1002/adfm.202007602

https://doi.org/10.1002/adfm.202007602

10. ACS Nano：金屬有機骨架衍生的氮摻雜鈷納米團簇鑲嵌多孔碳高效催化劑助力先進的鉀硫電池

盡管具有極高的理論容量，且地球儲量豐富，但不良的電化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)和寄生穿梭效應(yīng)嚴重阻礙著鉀硫（K-S）電池的工業(yè)化。近日，山東大學(xué)尹龍衛(wèi)教授，齊魯工業(yè)大學(xué)馬景云副教授報道了開發(fā)了一種簡便的低溫?zé)峤獠呗詠砗铣蒒摻雜的Co納米簇鑲嵌的ZIF-67衍生的多孔N摻雜碳，并將其用于K-S電池的催化正極。

本文要點：

1）研究人員選擇具有催化Co-?N鍵和多孔結(jié)構(gòu)的分子篩咪唑骨架-67(ZIF-67)作為自犧牲模板，合成了N摻雜Co納米團簇嵌入型空心多孔碳多面體。首先，ZIF-67的熱解發(fā)生在435 ℃，以保留更具特征的Co?N鍵，這些鍵可以作為連接單個Co原子的橋梁或終點，從而阻止Co納米顆粒的生長。為了最大限度地提高利用效率，研究人員將Co納米顆粒的尺寸從7 nm調(diào)整為均勻分布的3 nm團簇，以構(gòu)建更多的活性位點來調(diào)節(jié)對S/多硫化物的親和力，從根本上改善捕獲的多硫化物和K₂S₃/S之間的轉(zhuǎn)化反應(yīng)動力學(xué)，從而抑制穿梭效應(yīng)。

2）循環(huán)伏安曲線、塔菲爾曲線、電化學(xué)阻抗譜和密度泛函理論計算表明，S?N?Co_S?C正極中的3 nm Co團簇具有優(yōu)異的催化活性，可以確保較低的電荷轉(zhuǎn)移電阻和勢壘，提高交換電流密度以及轉(zhuǎn)化反應(yīng)速率。

3）所構(gòu)建的S?N?Co_S?C正極在50 mA g^?1下，50次循環(huán)后的可逆容量為453 mAh g^?1，在400 mA g^?1下的倍率容量為415 mAh g^?1，并且具有較長的循環(huán)穩(wěn)定性。

這項工作為充分利用金屬有機骨架衍生的高催化Co納米團簇提供了一條有效途徑。

電池學(xué)術(shù)QQ群：924176072

Xiaoli Ge, et al, Metal?Organic Framework-Derived Nitrogen-Doped Cobalt Nanocluster Inlaid Porous Carbon as High-Efficiency Catalyst for Advanced Potassium?Sulfur Batteries, ACS Nano, 2020

DOI: 10.1021/acsnano.0c07658

https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c07658

11. ACS Nano：聚合物分選的半導(dǎo)體單壁碳納米管網(wǎng)絡(luò)中的電荷和熱電輸運

了解手性選擇單壁碳納米管（SWCNTs）網(wǎng)絡(luò)中的電荷傳輸機制以及網(wǎng)絡(luò)參數(shù)的影響對于進一步發(fā)展其光電和熱電應(yīng)用具有重要意義。近日，英國劍橋大學(xué)Henning Sirringhaus，德國海德堡大學(xué)Jana Zaumseil報道了具有不同網(wǎng)絡(luò)密度和長度分布的聚合物分選的單手性小直徑(6，5)(0.76 nm)和混合大直徑(1.17?1.55 nm)碳納米管網(wǎng)絡(luò)(等離子體炬納米管，RN)的電荷密度和依賴于溫度的場效應(yīng)遷移率以及在片場效應(yīng)調(diào)制的塞貝克系數(shù)的測量結(jié)果。

本文要點：

1）所有未經(jīng)處理的網(wǎng)絡(luò)都顯示出平衡的雙極輸運和電子?空穴對稱的塞貝克系數(shù)。結(jié)果表明，SWCNT網(wǎng)絡(luò)中的電荷和熱電輸運可以用玻耳茲曼輸運模型來描述，其中考慮了非均勻介質(zhì)中的輸運和漲落誘導(dǎo)的隧穿效應(yīng)。

2）到組成網(wǎng)絡(luò)的SWCNTs的直徑相關(guān)的一維態(tài)密度(DoS)，研究人員可以模擬電荷密度和溫度相關(guān)的塞貝克系數(shù)。模擬結(jié)果表明，這些網(wǎng)絡(luò)中的散射不能像單個單壁碳納米管那樣簡單地描述為一維聲子和光學(xué)聲子散射。相反，弛豫時間與能量成反比(τ∝(E-E_C)^s，s=?1，E_C是第一個范霍夫奇點的能量)，這可能指向散射事件的更多二維特征，以及包括在單壁碳納米管結(jié)處散射的必要性。

3）研究人員觀察到在無捕集的1,2,4,5-四（四甲基胍基）苯處理過的（6,5）網(wǎng)絡(luò)中比RN網(wǎng)絡(luò)中更高的功率因數(shù)，強調(diào)了手性選擇對調(diào)整DoS寬度的重要性。

得益于較高的本征遷移率和較大的熱可及性，研究人員提出了用于電子和熱電應(yīng)用的無陷阱、窄DoS分布、大直徑的SWCNTs網(wǎng)絡(luò)。

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Martin Statz, et al, Charge and Thermoelectric Transport in Polymer-Sorted Semiconducting Single-Walled Carbon Nanotube Networks, ACS Nano, 2020

DOI: 10.1021/acsnano.0c06181

https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c06181

12. ACS Catalysis：使用雙金屬RuPt NPs進行一鍋還原偶聯(lián)反應(yīng)有效生產(chǎn)硝酮

氫助催化硝基芳烴與醛一鍋串聯(lián)還原偶聯(lián)是制取硝酮的一種極具吸引力的方法，但由于反應(yīng)路徑復(fù)雜，選擇性控制難度較大。近日，中科院大連化物所楊啟華研究員報道了在常溫（35 ℃，1 atm H₂）條件下，使用表面幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)可調(diào)的負載型納米粒子(NPs)，通過催化級聯(lián)反應(yīng)選擇性地合成硝酮。

本文要點：

1）優(yōu)化條件下，在硝基苯和苯甲醛的還原偶聯(lián)反應(yīng)中，Ru₃Pt₁雙金屬核?殼納米粒子的硝酮產(chǎn)率為94%，而Pt NPs在硝酮產(chǎn)率接近42%后就失活，同時沒有觀察到Ru NPs的活性。

2）微量熱吸附測量和密度泛函理論(DFT)計算結(jié)果表明，與H₂相比，硝酮的強吸附是Pt NPs失活的主要原因。而Pt和Ru的結(jié)合可以增加鉑的表面電子密度，并誘導(dǎo)Ru對Pt的分離，進而影響硝酮和H₂的吸附強度。

3）與其它樣品相比，Ru₃Pt₁具有較高的硝酮產(chǎn)率，這可能與Ru₃Pt₁對H₂的吸附和活化能力較強，同時對硝酮的吸附能力較弱有關(guān)。

研究發(fā)現(xiàn)為通過精確調(diào)節(jié)反應(yīng)物和產(chǎn)物的吸附強度來合理設(shè)計復(fù)雜級聯(lián)反應(yīng)的催化劑開辟了一條途徑。

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Xiaomin Ren, et al, Efficient Production of Nitrones via One-Pot Reductive Coupling Reactions Using Bimetallic RuPt NPs, ACS Catal. 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c03174

https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c03174