1. Chem. Soc. Rev.: 單原子合金催化劑:結構分析，電子性質和催化活性
單金屬催化劑，特別是含有貴金屬的單金屬催化劑，常用于多相催化中，但是它們昂貴，稀有，并且調整其結構和性質的能力仍然有限。傳統上，已經使用合金催化劑，以較低的成本提高電子和化學性能。此外，引入錨固在載體上的單金屬原子提供了另一種有效的策略，既可以提高原子效率，又可以提高性能。最近，已經開發出單原子合金催化劑，其中一種金屬通過合金鍵合原子均勻地分散在整個催化劑中。這種催化劑將合金催化劑的傳統優勢與單原子催化劑可實現裁剪性能的新特點相結合。有鑒于此，加拿大戴爾豪斯大學Peng Zhang等人，綜述了單原子合金催化劑在結構分析，電子性質和催化活性方面的最新研究進展。1）首先概述了利用顯微鏡和光譜學工具對單原子合金進行原子尺度結構分析，如高角度環形暗場成像-掃描透射電子顯微鏡和擴展x射線吸收精細結構光譜。然后介紹了使用x射線光譜技術和量子計算來理解單原子合金的電子特性的研究進展。進一步討論了單原子合金在幾種典型反應中的催化活性，以證明它們的結構-性質關系。最后，展望了單原子合金催化劑在結構、電子和反應活性方面的發展前景。2）該領域存在的重大挑戰包括：（1）多元素SAA的詳細原子結構的檢測，尤其是那些包含具有相似原子序數的元素的原子結構，仍是SAA催化劑結構分析的一大難點。因此，開發更高分辨率的成像和光譜學工具，以及多種技術的聯合使用，將在這方面發揮更重要的作用。（2）需要使用各種實驗方法結合理論方法對SAA的電子性質進行更深入的研究，以了解SAA的催化性能。與SAA的結構和催化研究相比，有關SAA的這一方面的研究尤其不夠成熟。3）（3）需要在實際反應中增加SAAs的使用，以幫助在更實用的反應中增強它們的應用。為此，需要更強大的原位表征工具，以全面了解SAA在真實反應過程中的結構特性。除了上述的原位X射線技術外，原位透射電子顯微鏡還可用于實時，液相和高分辨率觀察納米晶體。（4）涉及SAAs的未來工作還應包括研究新的金屬組合，特別是那些比現有雙金屬樣品包含更多元素的金屬組合，例如最近出現的高熵合金催化劑。
納米催化學術QQ群：256363607Tianjun Zhang et al. Single-atom alloy catalysts: structural analysis, electronic properties and catalytic activities. Chem. Soc. Rev., 2020.https://doi.org/10.1039/D0CS00844C
2. EES：酸性介質中富缺陷的超薄氧化釕納米片促進OER
開發低成本、高活性的酸性OER電催化劑是質子交換膜電解槽（PEMWEs）的迫切需要。近日，南方科技大學李輝教授，谷猛研究員，曾林副教授，徐虎教授報道了一種簡單的熔鹽法，成功制備了超薄RuO2納米片（RuO2 NSs）。1）研究人員在一個典型的實驗中，將NaNO3粉末在馬弗爐中以350 ℃的速度熔化。然后，將RuCl3作為前驅體加入到熔融的NaNO3中。大約3分鐘后，混合物被小心地從爐子里拿出來，冷卻到室溫。用去離子水洗滌除去重結晶鹽，收集RuO2 NSs。作為對比，所制備的RuO2 NSs催化劑在400℃的空氣中退火3小時，得到退火后的RuO2 NSs。2）所制備的RuO2 NSs具有豐富的缺陷，厚度為1-2 nm。在OER方面，當電流密度為10 mA cm-2geo，負載為125 ug cm-2geo，時，RuO2 NSs電催化劑獲得了199 mV的極低過電位。此外，RuO2 NSs的比活性和質量活性分別為0.89 mA cm-2oxide和0.52A mg-1RU，分別是商用RuO2納米顆粒的14.9倍和80.6倍。在自制的PEMWE上，當電池電壓為1.65 V時，RuO2NSs電極的電流密度達到0.93 A cm-2，比市售RuO2催化劑的電流密度（0.31A cm-2）高出3倍。3）密度泛函理論（DFT）計算表明，RuO2 NSs表面的Ru空位顯著削弱了*O與*OOH的結合能，從而降低了O*向OOH*轉變的能壘，從而顯著提高了OER性能。獨特的富缺陷結構和優異的OER性能表明，RuO2 NSs具有開發高性能PEMWE的應用潛力。
電催化學術QQ群：740997841Zhi Liang Zhao, et al, Boosting Oxygen Evolution Reaction Using Defect-rich Ultra-Thin Ruthenium Oxide Nanosheets in Acidic Media, Energy Environ. Sci., 2020,https://doi.org/10.1039/D0EE01960G
3. EES綜述：提高新型鈣鈦礦型量子點太陽能電池高性能的可行途徑
鹵化鉛鈣鈦礦量子點(PQD)，又稱鈣鈦礦納米晶，由于其突出的光電性能和簡單的制備工藝，被認為是最有前途的太陽能電池光伏材料之一。其在PQD太陽電池（PQDSCs）方面已經取得了令人矚目的成就。特別是，通過精細控制PQD的表面化學和PQDSCs的器件物理特性，PQDSCs的功率轉換效率從10.77%大幅提高到17.39%（認證為16.6%）。近日，北京航空航天大學張曉亮教授綜述了新型PQDSCs的最新研究進展，并總結了為促進其商業化發展所采取的用于提高PQDSC的光伏性能和穩定性的各種策略。1）作者總結了提高PQDSCs器件性能的各種策略，包括PQDSCs的合成方法、組成工程和表面化學。總結了PQDSCs的器件工作方式，突出了器件結構對PQDSCs光伏性能的影響。在實際應用方面，作者強調了PQDSCs器件在不同條件下的穩定性。2）作者最后提出了PQDSCs潛在的挑戰和機遇，以進一步推動具有更高光伏性能和穩定性PQDSCs的發展。
光電器件學術QQ群：474948391J. Chen, D. Jia, E.M. J. Johansson, A. Hagfeldt and X. Zhang, Emerging Perovskite Quantum Dot Solar Cells ：Feasible Approaches to BoostPerformance, et al, Energy Environ. Sci., 2020https://doi.org/10.1039/D0EE02900A
4. EES: 多功能磁性氧化鈦雜化系統中平面氧缺陷排列的處理:從能量轉換到水處理
能源利用與供水之間存在著極其密切的關系，其中大量的能源被消耗用于加工飲用水和其他目的。當前的能源危機和低效的水資源管理對社會和環境的可持續性造成了巨大的壓力。因此，開發高效、低成本、環境友好的材料，同時具有從能源捕獲到水處理等多種應用功能，為實現可持續發展提供了機會。作為一種多功能材料，具有TinO2n?1 (n≥2)化學計量比的層狀結構的磁性鈦氧化物在化學催化、熱電和光熱等方面的應用近年來得到了廣泛研究。這類材料自然地以帶平面氧缺陷的層狀結構出現，然而，對氧缺陷的平面排列與各種能量相關性質之間的相關性的了解仍然有限。有鑒于此，新南威爾士大學Sean Li等人，證明了具有不同平面氧缺陷排列的層狀結構TinO2n?1的形成與它們的物理和化學性質的變化之間的關系。1）非彈性中子散射分析和電學表征的實驗結果表明，平面氧缺陷是聲子散射的主要原因，并且對其電導率有很大影響。操縱這些平面缺陷可實現不同相之間的相互轉換，從而改變電子子系統和聲子系統之間的相互作用。2）這些操作有可能優化這些材料的相應物理性能，使其適合于需要協同多功能的應用。實驗結果表明，材料的價帶位置和起始電位都提高了，進一步增強了材料對電化學反應的催化能力。3）該工作還證明了這些材料的熱電和光熱性能對其光催化和電化學性能的組合效應，從而為控制這些材料的多響應功能，在不同環境下的各種應用提供了一種新的手段。總之，這項工作還證明了這些材料的熱電性質和光熱性質對它們的光催化和電化學性能的綜合影響，從而為控制這些材料的多響應功能以用于不同環境中的各種應用提供了一種新穎的方法。
光催化學術QQ群：927909706Yichen Liu et al. Manipulation of planar oxygen defect arrangements in multifunctional magnèli titanium oxide hybrid systems: from energy conversion to water treatment. Energy Environ. Sci., 2020.https://doi.org/10.1039/D0EE02550J
5. EES綜述：基于共價有機骨架的能源應用材料
化石燃料的過度枯竭和隨之而來的能源危機以及環境污染問題，具有取之不盡、用之不竭的清潔可再生能源和環境友好的能源技術，如太陽能和新型電化學能量轉換和儲存裝置獲得了極大的需求。而開發用于能量轉換和儲存、改善傳質和電子傳遞的負載平臺也已成為能源研究領域的核心內容。共價有機骨架（COFs）是一種通過共價鍵連接的新型結晶型多孔材料，具有靈活的分子設計和合成策略、高共軛和可修飾的結構、大的比表面積和孔隙率。基于這些優點，COFs在光催化、電催化、超級電容器、金屬離子/硫電池等能源領域顯示出廣闊的應用前景。有鑒于此，北京大學鄒如強教授綜述了快速發展的COFs基材料在能量轉換和存儲方面的研究進展。1）作者首先綜述了具有代表性的亞胺、C=C、三嗪和環狀等鍵的COFs的分子設計和合成策略的最新進展，這些策略可分為“單體到COFs”和“聚合物到COFs”。2）作者詳細概述了COFs的光催化應用，包括水分解、CO2RR以及降解有機污染物等。在此基礎上，總結了其在電池和燃料電池中潛在的電化學轉化和結合傳質的儲能技術。3）作者闡述了如何通過分子設計和合成策略來提高COFs的比能量利用率，以實現其高共軛、可修飾的結構、大的比表面積和孔隙率。4）作者最后總結了COFs合成和功能性方面的應用前景和面臨的挑戰。這一綜述對未來COFs基納米材料在儲能和轉換方面的應用具有指導意義。
多孔材料學術QQ群：813094255D. Wang, T. Qiu, W. Guo, Z. Liang, H. Tabassum, D. Xia and R. Zou, Covalent Organic Framework-Based Materials for Energy Applications, Energy Environ. Sci., 2020https://doi.org/10.1039/D0EE02309D
6. Angew：由非手性前體構建的金屬有機骨架（MOF）中的手性誘導
手性MOF因其在對映體選擇性識別、催化、分離等方面的潛在應用而受到越來越多的關注。為了獲得本體均一性，化學家們傾向于直接使用手性配體來合成同手性MOF材料。然而，手性配體的合成通常需要昂貴的試劑以及極端條件。因此，化學家們一直試圖通過手性誘導，以實現由非手性前體直接制備手性MOF。近日，中科院福建物構所洪茂椿院士，陳其輝研究員報道了實現了由無手性前驅體構建的MOF中手性的誘導。1）非手性H3BTB配體與Zn(II)/Cd(II)簇合物組裝得到二維配位聚合物(FJI-H16)，而引入非手性吡啶則得到三維手性MOF（FJIH27（M）或（P））。2）研究發現，用于驅動手性生成的是一個吡啶參與的動力學控制的組裝過程，因此可以通過改變吡啶的用量和溫度來控制該組裝過程，進而實現了從無誘導到部分誘導再到完全誘導的整個過程。3）研究人員通過一個含吡啶的關鍵中間體（Fji-H28）對手性生成過程進行了詳細的鑒定。結果發現，吡啶的靶向修飾可以選擇性地生成FJI-H27（M）或FJIH27（P），從而可以控制FJIH27的手性取向和分布。該研究工作不僅提出了一種可能與手性起源有關的新的手性誘導過程，而且首次揭示了非手性外界刺激是如何導致非手性前體產生手性，為合理制備手性MOFs提供了指導。
多孔材料學術QQ群：813094255Dong Wu, et al, Induction of chirality in a metal-organic framework (MOF) built from achiral precursors, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI: 10.1002/anie.202013885https://doi.org/10.1002/anie.202013885
7. Angew：p-Si/TiO2異質結光電陰極晶界中氧空位的可控分布用于太陽光解水
硅是用于光電化學分解水生產氫氣的有前景的光電陰極，但是它受到水性電解質中光腐蝕的限制。TiO2晶體作為一種廣泛使用的保護材料，可以保護Si光電極免受腐蝕。但是，多晶TiO2中大量的晶界（GBs）會誘導大量的復合中心，從而阻礙載流子的傳輸。近日，天津大學鞏金龍等報道了通過在GBs中引入具有可控空間分布的氧空位（Ovac）以促進載流子傳輸。1）作者通過不同的還原方法，即H2還原（HR），電化學還原（ER）和光電化學還原（PER），在晶態TiO2（26.4 nm）中獲得了三種Ovac分布。2）作者比較了兩種Ovac分布，即沿GBs的Ovac和晶粒內部的Ovac。研究表明，在相同的Ovac濃度下，通過HR和ER還原的p-Si/TiO2光電極在導電原子力顯微鏡（c-AFM）下顯示出不同的電特性。由于在GBs中形成了隧穿路徑，因此在晶粒內部聚集的Ovac可以消除GBs的負面影響，并使光生電子易于流向表面。3）實驗表明，在可控的Ovac分布遠離GBs的情況下，p-Si/TiO2異質結光電陰極的光電流起始電位相對于可逆氫電極（RHE）從80變為480 mV，并具有5.9％的外加偏壓光子-電流效率，這是硅材料中除硅同質結外的光電陰極的最佳效率。該工作表明，調節Ovac的分布是一種開發高質量異質結光電電極用于光電化學水分解的新方法。
光催化學術QQ群：927909706
Huimin Li, et al. Controllable Distribution of Oxygen Vacancies in Grain Boundaries of p‐Si/TiO2 Heterojunction Photocathodes for Solar Water Splitting. Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202014538https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202014538
8. Nano Letters：具有高密度亞納米孔的類石墨烯薄膜用于藍光能量轉換
藍色能源通過反向電滲析將鹽度梯度中的化學電勢差轉化為電能，并提供一種可再生的清潔能源。為了獲得高的能量轉換效率和功率密度，具有高的離子導電性和離子選擇性的納米多孔膜材料具有重要意義。近日，廈門大學胡晟教授，Cheng Wang報道了通過自下而上聚合制成的類石墨烯網絡的離子傳輸。1）由此得到的超薄薄膜具有直徑小于10 ?的可控孔，密度約為1012 cm-2。孔的內部含有NH2基團，這些基團隨著pH的變化而帶電，從而實現可調的離子選擇性。2）使用這種孔狀石墨烯薄膜，研究人員展示了藍光能量轉換的功率輸出高達達到每平方米數百瓦。這項工作展示了一條制造具有高密度埃尺度孔膜的可行途徑，這種膜可用于發電、離子分離和相關技術。
膜材料學術QQ群：463211614Hao Wang, et al, Blue Energy Conversion from Holey-Graphene-like Membranes with a High Density of Subnanometer Pores, Nano Lett, 2020DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c03342https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c03342
9. Nano Letters：ZrSxSe2-x和MoS2晶體自然氧化的生長動力學和原子機制
對自然氧化物的深刻理解對于半導體器件的設計具有重要意義。近日，美國麻省理工學院R. Jaramillo報道了ZrSxSe2-x合金和MoS2大塊單晶的自發氧化速率及其機制的研究。1）結果顯示，ZrSxSe2-x合金氧化迅速，氧化速率隨Se含量的增加而增加。研究發現，基底表面的氧化是由良好的O2吸附激發，并通過Zr?O鍵轉換機制進行，該機制使范德華能隙坍塌，并由硫族的漸進氧化還原轉變促進。限速過程是SO2的形成和向外擴散。相反，由于不利的氧吸附，MoS2基表面不易被氧化，具有穩定性。研究結果為ZrSxSe2-x和MoS2基的半導體器件的設計和處理提供了指導，并闡明了具有競爭性陰離子的層狀材料中鍵合和相變的原子尺度機理。
光電器件學術QQ群：474948391Seong Soon Jo, et al, Growth Kinetics and Atomistic Mechanisms of Native Oxidation of ZrSxSe2-x and MoS2 Crystals, Nano Lett., 2020DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c03263https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c03263
10. AM：聚合物網絡在水凝膠中拓撲控制的水化用于太陽能驅動的廢水處理
太陽能驅動的界面蒸發為可持續淡水生產提供了一種很有前途的方法。然而，生產水蒸氣所帶來的高能耗從根本上制約了太陽能廢水處理的實用化。有鑒于此，美國德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華教授報道了一種水凝膠中聚合物網絡的拓撲結構設計策略，以實現水和熱的協同管理。1）聚合物鏈的水化作用產生了大量弱結合水分子，促進了水的蒸發。2）具有高交聯密度的聚乙烯醇(PVA)網絡是約束凝膠飽和含水量的骨架，被聚苯乙烯磺酸鹽（PSS）網絡滲透，其可以通過靜電和氫鍵被水分子主動水合。通過這種互穿聚合物網絡形成的凝膠（IPNG）可以將50%以上的所含水活化到中間狀態。3）研究人員通過使用經濟高效的活性碳作為太陽能吸收器，結果顯示，基于IPNG的太陽能蒸發器在一次太陽照射下的SVG速率達到了3.86 kg m?2 h?1，能源效率約為92%，并能有效地通過太陽能驅動去除來自具有長期耐久性的廢水中的鹽類、非揮發性洗滌劑和重金屬離子。這項工作表明，水凝膠基太陽能蒸發器中聚合物網絡的拓撲工程是推進太陽能凈水的一條很有前途的途徑，為該技術走向實際應用鋪平了道路。
Xingyi Zhou, et al, Topology-Controlled Hydration of Polymer Network in Hydrogels for Solar-Driven Wastewater Treatment, Adv. Mater. 2020DOI: 10.1002/adma.202007012https://doi.org/10.1002/adma.202007012
11. AM：弱濕度依賴的質子傳導COF膜
目前最先進的質子交換膜（PEMs）在低相對濕度下的電導率通常會明顯降低，這阻礙了它們在燃料電池中的高效應用。通過預設計和結構定義明確的共價有機框架（COFs）有望應對上述挑戰。但是，由于COFs材料的可加工性差，制造無缺陷，堅固的COFs膜是一項極其困難的任務。近日， 天津大學姜忠義，Hong Wu等報道了一種自下而上的方法實現在水溶液中合成具有固有質子傳導性質的COF（IPC-COF）納米片（NUS-9）。1）作者通過擴散和溶劑共介導調節，實現IPC-COF納米片的受控成核和面內主導生長。合成的納米片通過真空輔助自組裝可加工成無缺陷，堅固的IPC-COF膜。2）實驗表明，具有結晶性和剛性離子納米通道的IPC‐COF膜在較寬的濕度范圍（30–98％）內顯示出弱濕度依賴的電導率，比基準PEM的電導率高1-2個數量級；此外，在35％RH和80°C時，燃料電池的性能為 0.93 W cm?2，這歸因于IPC‐COF膜優異的保水性和Grotthuss機理主導的質子傳導。該工作報道的大規模，高產量地合成高質量COFs納米片的方法為制備面向應用的高性能COF膜和薄膜提供了基礎。此外，在COF膜中使用結晶的剛性離子納米通道來實現弱濕度依賴的質子傳導的策略為開發新一代PEMs開辟了道路。
多孔材料學術QQ群：813094255Li Cao, et al. Weakly Humidity‐Dependent Proton‐Conducting COF Membranes. Adv. Mater., 2020DOI: 10.1002/adma.202005565https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202005565
12. ACS Materials Lett.: ReS2超薄納米片邊緣活性位點促進高效光催化制氫
開發高活性、高可靠性的太陽能制氫光催化劑，需要對光催化劑中原子級結構/組分-性能關系有深入的理解。有鑒于此，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋等人，首次開發出一種新的簡單技術來制備具有大量原子級邊緣位點的ReS2超薄納米片（UNS）。1）成功制備了體相二硫化錸，二硫化錸大而厚的納米片和二硫化錸超薄納米片三種不同形式的二硫化錸。其中，二硫化錸薄納米片的基面結構完整，但邊緣有很多在超聲剝離過程中產生的臺階。2）結合密度泛函理論(DFT)計算的原子分辨率掃描透射電子顯微鏡預測，這些原子級邊緣位點可以有效地促進析氫反應。因此，合成的ReS2 UNSs與三種最廣泛研究的光催化劑(TiO2、CdS和melon)結合，明顯增強了光催化產氫能力。其中，TiO2修飾后的ReS2 UNS的光催化產H2速率顯著提高，達到1037μmol h-1 g-1，是裸TiO2的129.6倍。3）此外，還通過基于DFT的計算和最新表征（例如基于同步輻射的x射線吸收近邊緣結構和過渡態表面光電壓/光致發光光譜），研究了TiO2/ReS2復合材料。結果表明，ReS2 UNS豐富的原子級邊緣活性位點極大地促進了析氫，而它們相對完整的基面則將電子迅速轉移到這些邊緣活性位點。此外，ReS2和TiO2之間顯著的電子耦合顯著加速了光誘導電子-空穴對的解離/遷移。總之，該工作不僅為光催化領域中的ReS2 UNS的邊緣活性位點提供原子級的見解，而且為二維材料上的原子水平的太陽能轉換活性位點的設計開辟了新的途徑。
光催化學術QQ群：927909706Jingrun Ran et al. Atomic-Level Insights into the Edge Active ReS2 Ultrathin Nanosheets for High-Efficiency Light-to-Hydrogen Conversion. ACS Materials Lett., 2020.DOI: 10.1021/acsmaterialslett.0c00205https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.0c00205
