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量子點(QDs)的尺寸分布和結構質量對于QDs的光學和電學性能具有重要影響。雖然控制QDs尺寸的合成策略已經被廣泛應用于各種QDs體系,但QDs的結構特征,如形貌和結晶度,大多是通過試錯的方法來調節。
近日,美國伊利諾伊大學香檳分校Hee-Sun Han報道了影響納米晶體質量的關鍵參數,包括結晶度、形貌、缺陷密度和核-殼界面結構,并介紹了一種能夠系統優化生長條件的前驅體設計指南。
研究發現,前驅體的反應性和生長溫度控制著納米晶體的結構質量。生長溫度決定了表面原子的不穩定程度,而前驅體的反應性影響了QDs表面的反應動力學。這兩個參數必須以系統的方式進行調整,才能產生高度結晶的球形QDs,缺陷最少,核殼結構可控。
前驅體反應性的系統變化對現有的前驅體充滿挑戰。傳統前體的反應性主要由它們的化學結構決定,需要合成不同的分子來改變反應性。此外,在大多數情況下,現有的前體選擇只覆蓋了很窄的反應性范圍,因此無法誘導不同尺寸和材料的QDs的受控生長。為了解決這一局限,研究人員設計了一種硫前驅體BBN-SH,其反應活性可以通過可預測的方式進行化學調節。在Lewis堿(LB)的配合下,BBN-SH包含廣泛的反應性,允許它們應用于不同材料和尺寸的QDs。
通過監測QDs的結構質量,同時改變生長溫度和前驅體反應性,研究人員確定了適用于不同尺寸和材料的量子點生長條件的通用指南。結果表明,BBN-SH可以作為一種通用的前驅體系統地生長各種尺寸、不同材料(CdS、PbS和CuInS2)、不同類型(核與核/殼)的高質量QDs,所得QDs具有結晶度高、球狀、發射窄、QY高、單分散性好、核殼界面結構清晰等特點。
這項工作為納米顆粒的生長過程和前驅體設計提供了關鍵的見解,使系統地制備任何尺寸和材料的高質量QDs成為可能。
Joonhyuck Park, et al, Controllable modulation of precursor reactivity using chemical additives for systematic synthesis of high-quality quantum dots, Nat Commun, 2020
DOI: 10.1038/s41467-020-19573-4
https://doi.org/10.1038/s41467-020-19573-4