1. Science Advances：可打印的高性能固態電解質薄膜
由于其非晶態結構或揮發性鋰損耗等問題，目前所開發的陶瓷固體電解質薄膜的離子電導率較低（10?8~10?5 S/cm）。近日，美國馬里蘭大學胡良兵教授報道了一種基于溶液的印刷工藝，然后快速（~3 s）高溫（~1500 °C）反應燒結，成功制備了一種高性能的陶瓷SSE薄膜。1）SSE具有致密、均勻的結構以及高達1 mS/cm的優異離子導電性。此外，從前驅體到最終產品的制造時間通常為~5 min，比傳統的SSEs合成快10到100倍。此外，這種印刷和快速燒結過程還允許逐層制造多層結構，而不會造成交叉污染。2）作為概念驗證，研究人員展示了一種具有共形界面和出色循環穩定性的打印固態電池。該制造技術可以很容易地擴展到其他薄膜SSEs，有望在開發安全、高性能固態電池和其他薄膜器件方面得到廣發應用。
膜材料學術QQ群：463211614Weiwei Ping, et al, Printable, high-performance solid-state electrolyte films, Sci. Adv. 2020DOI: 10.1126/sciadv.abc8641http://advances.sciencemag.org/content/6/47/eabc8641
2. Science Advances：二維ReS2中的異常斷裂過程
低維材料通常表現出與大塊材料不同的機械性能。近日，香港城市大學李淑惠，香港理工大學趙炯報道了二維（2D）ReS2中不同于塊體材料中的異常斷裂過程（包括拉應力Mode I，面內剪切Mode II 和面外剪切Mode III）。1）研究人員利用原子尺度的直接透射電子顯微鏡觀察，清楚地揭示了脆性裂紋尖端區附近的結構。值得注意的是，在裂紋后邊緣開始的晶格重構會在裂紋尖端施加額外的應變，從而改變這種材料的斷裂韌性。此外，單原子厚度允許在剪切應變為主的裂紋中重新堆疊裂紋后的邊緣，這對于合理設計原子寬度的2D堆積接觸具有潛在的應用價值。研究工作為斷裂的原子過程提供了重要的見解，并揭示了2D材料中脆性的起源。
二維材料學術QQ群：1049353403Lingli Huang, et al, Anomalous fracture in two-dimensional rhenium disulfide, Sci. Adv. 2020DOI: 10.1126/sciadv.abc2282http://advances.sciencemag.org/content/6/47/eabc2282
3. Joule: 鈣鈦礦表面缺陷層的軟性質及其使用簡便機械方法的去除
已有研究表明，在鈣鈦礦膜的表面上存在由納米晶體和非晶區域組成的缺陷層，這會引發鈣鈦礦的降解并引起非輻射復合。北卡羅來納大學教堂山分校黃勁松等人研究發現，這些缺陷表面層在機械上比晶體區域軟。1）有缺陷的表面層與其下面的結晶層之間的結合力較弱，這使得使用膠帶將這些有缺陷的層機械剝離的方法變得容易。所選的低成本膠帶與鈣鈦礦具有適當的粘結力，因此剝離不會損壞結晶區域和下方的嵌入界面。經膠帶處理的設備在65°C的太陽光照下，在接近最大功率點1,440 h下運行后，仍保持97.1％的初始效率。該方法在增強各種常用鈣鈦礦組分的穩定性方面普遍有效，并且與鈣鈦礦太陽能電池組件的放大兼容。
光電器件學術QQ群：474948391Shangshang Chen et al. Identifying the Soft Nature of Defective Perovskite Surface Layer and Its Removal Using a Facile Mechanical Approach，Joule, 2020.https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.10.014
4. Nature Commun.：系統遞送合成型蛋白納米粒以治療膠質母細胞瘤
膠質母細胞瘤(GBM)是腦癌中最具有侵襲性的一種，其在過去的幾十年里的臨床進展甚微，其中的重要原因之一是缺乏有效的藥物遞送策略。靜脈注射是侵入性最小的藥物給藥途徑，但由于血腦屏障(BBB)的存在，這種給藥方式的效果也受到嚴重限制。受天然蛋白和病毒微?？纱┻^血腦屏障的啟發，密歇根大學Maria G. Castro和Joerg Lahann設計了一種基于聚合的人血清白蛋白(HSA)和細胞穿透肽iRGD的合成型蛋白納米顆粒(SPNP)。1）SPNPs中含有的siRNA能夠對抗信號轉導器和轉錄3因子(STAT3i)的激活，因此可在體內外導致STAT3發生下調，而STAT3正是與GBM發展相關的中心樞紐之一。2）當與標準護理治療和電離輻射治療相結合后，STAT3i SPNPs可實現87.5%的GBM荷瘤小鼠的腫瘤消退，顯著延長其生存周期，并可啟動免疫系統以產生抗GBM的免疫記憶。
生物醫藥學術QQ群：1033214008Jason V. Gregory. et al. Systemic brain tumor delivery of synthetic protein nanoparticles for glioblastoma therapy. Nature Communications. 2020https://www.nature.com/articles/s41467-020-19225-7
5. PNAS：不穩定的有機分子與還原的氧化石墨烯氣凝膠鍵合用于穩定金屬負極
金屬負極（鋰，鈉和鋅）對于可再充電電池技術具有極大吸引力，然而不利的金屬-電解質界面（導致金屬沉積不均勻以及固體-電解質界面（SEI）不穩定），嚴重阻礙了其應用。近日，美國賓夕法尼亞州立大學王東海教授報道了通過電化學不穩定分子來調節電化學界面，實現引導鋰沉積和穩定SEI。1）研究人員將苯磺酰氟分子與還原氧化石墨烯氣凝膠的表面結合。在金屬沉積過程中，這種不穩定分子不僅產生金屬配位的苯磺酸陰離子，引導均勻金屬沉積，而且將氟化鋰添加到SEI中，改善Li表面鈍化。2）結果顯示，當Li沉積量為6.0 mAh cm?2，電流密度為6.0 mA cm?2時，可以實現高效(99.2%)Li沉積。同時，Li︱LiCoO2（LCO）電池在400次循環后的容量保持率為85.3％，此外，由于有機分子調諧的界面，Li︱LCO電池還可以在低溫（-10 °C）下工作，而不會造成額外的容量衰減。此外，該策略也適用于鈉和鋅負極。
電池學術QQ群：924176072Yue Gao, et al, Stable metal anodes enabled by a labile organic molecule bonded to a reduced graphene oxide aerogel, PNAS, 2020DOI: 10.1073/pnas.2001837117www.pnas.org/cgi/doi/10.1073/pnas.2001837117
6. Angew：玻璃態超納米顆粒團簇的彈性
由顆粒密堆積組成的顆粒材料具有獨特的機械性能，其機械性能高度依賴顆粒的表面結構。但是人們對這些系統的結構-性質關系的微觀理解非常欠缺。近日，華南理工大學Panchao Yin，馬薩諸塞大學阿默斯特分校Thomas P. Russell等采用具有精確結構的超納米粒子團簇（SNPCs）為模型系統，以闡明結構與性質之間的關系。1）作者通過多面體低聚倍半硅氧烷（POSS）與金屬有機多面體之間配位驅動的組裝制備了SNPCs。2）由于尺寸上的差異，POSS-MOP組裝體像其經典的納米顆粒組裝體一樣，有序排列被抑制，且POSS-MOP混合物會隨著溫度的降低而玻璃化或jam。3）而在具有高modulus的SNPC組裝體，作者觀察到了意外的彈性，遠遠超過玻璃化轉變溫度仍可維持其彈性。從對SNPC的層次結構的動力學研究和分子動力學模擬來看，彈性起源于POSS末端臂的互穿。表明物理分子互穿和互鎖現象有利于新型團簇基彈性體的形成。該工作為設計具有特殊彈性、高溫堅固性和易再生性的傳感器和設備應用的新型圖案簇材料開辟了一條新途徑。
晶體團簇學術QQ群：530722590Jia-Fu Yin, et al. Unexpected Elasticity in Assemblies of Glassy Supra‐Nanoparticle Clusters. Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202013361https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202013361
7. Angew：在碳納米電極尖端對單個’精選和滴下的’Co3O4納米顆粒進行單實體電催化
開發一種通用的“go-to”技術，以實現簡單可控單一納米顆粒穩定固定在納米電極表面上，是一項精確評估單個納米顆粒的結構-性能相關性的具有挑戰性的研究課題。近日，德國波鴻魯爾大學Wolfgang Schuhmann報道了一種通用的掃描電子顯微鏡（SEM）控制的微操作策略?；谠摬呗?，研究人員選擇性地將單個六角形的Co3O4催化劑顆粒放置在化學相容的碳納米電極（CNEs）表面，形成了堅固的Co3O4@CNE納米組裝。從而揭示了碳納米電極上單個結構精準的Co3O4納米顆粒的本征OER電催化活性。1）溫和的溫度退火用于去除油胺覆蓋層，從而激活用于OER的Co3O4納米顆粒。同時，基于納米電極上的半球擴散通量，研究人員實現了在堿性條件下評估單個六方Co3O4顆粒在高傳質速率下的本征OER活性。2）實驗結果顯示，在三個獨立研究的納米顆粒上的可重復的電催化反應在-670 mV過電位下，每個顆粒都具有532±100s-1的超高TOF活性。此外，采用高分辨電子顯微鏡（HRTEM）揭示了納米顆粒在OER電催化過程中的結構變化，證實了在高陽極OER電位下，初始晶態的Co3O4納米顆粒催化劑發生了非晶化。該研究工作表明，催化劑材料的單一實體分析最終實現了可靠和相對容易的樣品制備及表征，這對于建立結構-功能關系至關重要，有望為新興能源技術合理設計催化劑所需要的特征。
電催化學術QQ群：740997841Thomas Quast, et al, Single entity electrocatalysis of individual ‘picked-and-dropped’ Co3O4 nanoparticles on the tip of a carbon nanoelectrode, Angew. Chem. Int. Ed.DOI: 10.1002/anie.202014384https://doi.org/10.1002/anie.202014384
8. Angew: 熱電子誘導光熱催化用于能量依賴性分子氧活化
熱電子顯示了通過給電子活化反應物和降低反應活化能勢壘(Ea)的優點。然而，對給電子效應的內在驅動力缺乏全面的認識，更不用說對電子給電子過程的精確操縱了。有鑒于此，清華大學吉慶華等人，通過使用分子氧活化（MOA）作為模型反應，闡明了熱電子能量對給電子作用的基本促進作用。1）使用光熱催化平臺研究了MOA的電子能量與Ea之間的關系。通過使用銳鈦礦型TiO2（AT）作為電子源，將MoS2納米片在光熱轉換過程中產生的高能熱電子釋放給MOA。2）結果表明，與純光催化體系相比，該平臺上的高能熱電子使MOA的Ea降低了45.3％。此外，由于光生熱電子的能量差異，Ea表現出了顯著的光依賴性（14.1-10.4 kJ mol-1）。3）通過原位電子自旋共振（operando-ESR），在光熱平臺上證實了超氧化物陰離子的量增加，表明MOA過程得到了增強。密度泛函理論（DFT）的計算進一步表明，具有較高能量的電子對O2分子表現出更強的捐贈效應，使它的LUMO（π*）聚集并促進了活化。此外，未直接參與MOA的熱電子會加熱并產生熱量以驅動MOA（能量效率約為80.3％）。因此，熱電子將光化學能和熱化學能聯系起來，從而導致光熱催化的協同活化。
光催化學術QQ群：927909706Wei Zhang et al. Hot‐electron‐induced Photothermal Catalysis for Energy‐dependent Molecular Oxygen Activation. Angew., 2020.DOI: 10.1002/anie.202012306https://doi.org/10.1002/anie.202012306
9. Nano Letters：毛細平衡:設計防凍潤滑表面
光滑潤滑劑注入的表面（SLIPS）在防霜和防冰方面顯示出巨大的前景。然而，與結霜樹枝相關的較小長度的結垢對潤滑劑施加了巨大的毛細吸力。這種壓力會耗盡潤滑膜，并且不利于SLIPS的功能。近日，德國馬克斯·普朗克聚合物研究所Doris Vollmer，William S. Y. Wong報道了如果注入表面的間隙小于結霜枝晶之間的間隙，則可以防止結霜和結冰時SLIPS中潤滑劑耗盡的嚴重問題。1）研究發現，密集堆積的納米顆?？稍赟LIPS（Nano-SLIPS）中產生最佳尺寸的納米間隙特征。在Nano-SLIPS中，穩定潤滑劑的毛細管壓力會平衡或超過結霜枝晶對毛細管的吸力，研究人員稱其為：毛細平衡（capillary balancing）。2）利用共焦顯微鏡進行的三維空間分析結果顯示，經過優化結構的Nano-SLIPS中的潤滑劑在整個冷凝（0 °C）、極端結霜（?20到?100°C）和橫向冰剪（?10°C）試驗中不受影響。此外，這些表面在50次結冰循環中保持較低的冰附著力(10?30 kPa)，展示了下一代防冰表面的設計原則。
William S. Y. Wong, et al, Capillary Balancing: Designing Frost-Resistant Lubricant-Infused Surfaces, Nano Lett., 2020DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c02956https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c02956
10. Nano Energy: 通過機械循環伏安曲線探索局部電化學
了解電極在電化學循環過程中的機械響應及其與器件電化學性能的關系，對于提高插入式儲能器件、電化學致動器、水凈化、離子分離和神經形態計算應用的性能至關重要。有鑒于此，橡樹嶺國家實驗室Nina Balke等人，通過原位原子力顯微鏡（AFM）可視化了無水和水合WO3電極的電荷存儲過程中的電化學-機械耦合行為，并提出了機械循環伏安（mCV）曲線的概念。1）開發了“機械循環伏安法”（mCV）方法來研究局部氧化還原過程，使用原位AFM來研究在酸性電解質中循環的氧化鎢的局部電化學反應。mCV曲線跟蹤了在電化學循環過程中AFM尖端下局部電極的變形速率。通過對變形速率和電流的比較，可以得到變形與存儲電荷之間的基本關系。發現局部mCV曲線和整體電化學CV之間的耦合。2）通過簡化模型研究了電極的電化學電流與應變之間的關系，結果表明，質子插入/脫插入過程可以通過電勢相關的電-化學-機械耦合系數來描述，而電勢相關的電-化學-機械耦合系數可以反映電極循環過程中插入過程的變化。3）mCV映射結果突出了局部的不均勻性，并表明整個電極的充電過程均發生了變化。這些局部變化可以與具有適當電極設計的局部形態，晶體取向或化學組成進一步相關。總之，這些結果為裝置工作期間的充電機理，電極機械性能變化和電極異質性提供了重要的見解。
Wan-Yu Tsai et al. Probing local electrochemistry via mechanical cyclic voltammetry curves. Nano Energy, 2020.DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105592https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105592
11. ACS Nano：在二維In2Se3上實現共面異質結單片器件的可擴展集成
在二維（2D）晶體中形成橫向異質結陣列是實現高密度、超薄電光集成電路的關鍵步驟，然而目前仍然難以實現這種結構的組裝。近日，以色列理工學院Elad Koren報道了一種使用可見光探針在2D In2Se3層狀半導體上高度可擴展的、直接寫入單片集成電路的策略。特別地，通過選擇照明，研究人員在In2Se3主體層中引入了In2O3，從而實現了具有獨特的光學和電學特性的空間分辨。1）為了揭示In2Se3薄片上激光誘導光熱效應的動力學過程，并校準轉換過程隨光照強度的變化，研究人員進行了詳細的微觀表征（HRTEM、AFM和KPFM）和光譜分析（拉曼、熒光和ToF-SIMS）。2）研究人員利用電流?電壓特性和表面電位成像技術研究了未處理和處理過的In2Se3薄膜的電學性質。在此基礎上，制作了平面p?n異質結場效應晶體管（FETs），并給出了其總體電學特性和光響應特性。結果顯示，即使在沒有外加偏壓的情況下，所制備的異質結也表現出優異的光電檢測特性。3）這種利用光熱效應一步、低成本、無電阻地制作高質量、無雜質共面p?n異質結的納米刻蝕方法，可用于在2D半導體上直接寫入“按需”電路。此外，通過控制輻照強度，還可以將最頂層轉換成垂直p?n異質結。該研究工作闡明了全2D橫向異質結構建的技術前景，有望為下一代基于2D異質結的納米電子學提供指導。
二維材料學術QQ群：1049353403
Subhrajit Mukherjee, et al, Scalable Integration of Coplanar Heterojunction Monolithic Devices on Two-Dimensional In2Se3, ACS Nano, 2020DOI: 10.1021/acsnano.0c08146https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c08146
