1. Nature Nano.：面向可持續(xù)發(fā)展過程的催化材料的原子尺度精準調(diào)控
各種結(jié)構(gòu)的納米材料在工業(yè)催化中廣泛存在，它們?yōu)榻鉀Q社會面臨的各種可持續(xù)發(fā)展挑戰(zhàn)提供了令人興奮的前景。然而，即使是最簡單的非均相催化劑的固有復(fù)雜性，以及在反應(yīng)條件下經(jīng)常發(fā)生的動力學(xué)效應(yīng)，這些分析方法仍然具有挑戰(zhàn)性。有鑒于此，瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院(ETH)教授Javier Pérez-Ramírez和廈門大學(xué)鄭南峰教授等人研究了如何通過納米尺度的精準調(diào)控，來提高催化劑的選擇性和穩(wěn)定性，并重點介紹了其商業(yè)化方面的突破，并確定了指導(dǎo)未來研究和創(chuàng)新的方向。要點1. 概述了調(diào)控納米結(jié)構(gòu)的多種策略，這些方法可用于工程技術(shù)，以高選擇性和穩(wěn)定地催化可持續(xù)技術(shù)，并強調(diào)了推進設(shè)計的主要挑戰(zhàn)和機遇。由于該工作的目標是展示該領(lǐng)域的巨大進展，因此從各種應(yīng)用中選擇了示例。但是，具體的辦法可能會產(chǎn)生依賴于應(yīng)用的效果，并且對特定反應(yīng)的深入分析將是高度互補的。
要點2. 正如所回顧的案例研究所強調(diào)的，在原子尺度上的精確控制是至關(guān)重要的，未來的創(chuàng)新需要創(chuàng)造越來越復(fù)雜的結(jié)構(gòu)并理解其行為的能力。計算方法開創(chuàng)了目前對與實際相關(guān)的催化劑活性位點的理解，創(chuàng)新的實驗方法對于驗證提出的概念將至關(guān)重要。
要點3. 為了在未來幾十年內(nèi)實現(xiàn)向碳中和社會過渡的可持續(xù)性目標，需要追求大膽且具有遠見的想法。盡管催化長期以來都是一個高度跨學(xué)科的領(lǐng)域，但在科學(xué)界的共同努力以共享基礎(chǔ)知識和應(yīng)用知識并接受新興概念對于促進催化領(lǐng)域的發(fā)展至關(guān)重要。除了在解決結(jié)構(gòu)分析技術(shù)上的突破外，利用數(shù)據(jù)科學(xué)和人工智能來指導(dǎo)實驗計劃也可能帶來革命性的進步。催化學(xué)術(shù)QQ群：256363607Mitchell, S., Qin, R., Zheng, N. et al. Nanoscale engineering of catalytic materials for sustainable technologies. Nat. Nanotechnol. (2020).
DOI: 10.1038/s41565-020-00799-8https://doi.org/10.1038/s41565-020-00799-8
2. Nature Mater.：導(dǎo)電二維金屬有機框架的原子精確單晶結(jié)構(gòu)
導(dǎo)電二維（2D）金屬有機框架（MOFs）引起了人們極大的研究興趣，因為其六邊形2D網(wǎng)格類似石墨和其它2D范德華堆疊材料。但是，了解其固有性質(zhì)仍然是一個挑戰(zhàn)，因為它們的晶體太小或質(zhì)量太差，無法獲得晶體結(jié)構(gòu)。近日，麻省理工學(xué)院Mircea Dinc?，北京大學(xué)孫俊良等報道了一系列由尺寸可達200μm的大單晶衍生而來的2D π共軛MOFs家族，并通過一系列高分辨率衍射技術(shù)進行原子分辨率分析獲得了其原子精確結(jié)構(gòu)。1）作者通過改變配體電子結(jié)構(gòu)從根本上重新平衡導(dǎo)電二維MOFs的面內(nèi)和面外生長。作者選擇了2,3,7,8,12,13-hexahydroxy tetraazanaphthotetraphene (HHTT)作為配體。HHTT具有大的π共軛平面；另外，其三個外圍吡啶氮原子可顯著降低電子密度。2）作者報道了兩種晶體結(jié)構(gòu)類型，它們表現(xiàn)出相似的二維蜂窩片狀結(jié)構(gòu)，但具有不同的堆積模式和孔含量。3）單晶電輸運測量結(jié)果清楚地表明了獲得的2D導(dǎo)電MOFs的各向異性輸運，方向垂直且平行于π共軛片，揭示了絕對電導(dǎo)率與金屬陽離子和2D片堆積圖案的性質(zhì)之間的明顯關(guān)聯(lián)。該工作報道的結(jié)構(gòu)-電導(dǎo)率關(guān)系為多孔，導(dǎo)電2D MOFs的設(shè)計和開發(fā)提供了借鑒。
二維材料學(xué)術(shù)QQ群：1049353403Jin-Hu Dou, et al. Atomically precise single-crystal structures of electrically conducting 2D metal–organic frameworks. Nat. Mater., 2020DOI: 10.1038/s41578-020-00847-7https://www.nature.com/articles/s41563-020-00847-7
3. Nature Nanotechnol.：具有雙端結(jié)合位點的大孔催化正極用于高能長循環(huán)鋰硫袋式電池
由于較高的理論比能和天然的硫含量，鋰硫（Li-S）電池是鋰離子電池的誘人替代品。Li-S袋式電池的實際比能量和循環(huán)壽命受到薄硫電極，大量電解液和鋰金屬降解的嚴重限制。有鑒于此，香港科技大學(xué)趙天壽院士，美國阿貢國家實驗室Khalil Amine，Gui-Liang Xu報道了一種正極設(shè)計概念，以實現(xiàn)具有高性能的Li-S袋式電池。1）該正極由均勻嵌入的ZnS納米顆粒和Co–N–C單原子催化劑（SAC）組成，可在高度定向的大孔主體內(nèi)形成雙端結(jié)合（DEB）位點，進而在循環(huán)過程中有效固定并催化轉(zhuǎn)化多硫化物中間體，從而消除了穿梭效應(yīng)和鋰金屬腐蝕。而有序的大孔通過在催化劑，導(dǎo)電載體和電解質(zhì)之間形成足夠的三相邊界來增強高硫負載下的離子傳輸。這種設(shè)計可防止形成惰性硫（死硫）。2）實驗結(jié)果顯示，該正極結(jié)構(gòu)在高硫負荷和稀薄電解質(zhì)工作下的袋式電池中顯示優(yōu)異的性能。只有100%鋰過剩的1-A-h級袋式電池可以提供的電池比能量超過300 W h kg-1，在80個循環(huán)中的庫侖效率超過 95％。研究工作縮小了Li-S電池理論上的高比能與實際電池之間的差距。
電池學(xué)術(shù)QQ群：924176072Zhao, C., Xu, GL., Yu, Z. et al. A high-energy and long-cycling lithium–sulfur pouch cell via a macroporous catalytic cathode with double-end binding sites. Nat. Nanotechnol. (2020).DOI：10.1038/s41565-020-00797-whttps://doi.org/10.1038/s41565-020-00797-w
5. Nature Commun.：具有磁性自組裝軟熱導(dǎo)體的高性能柔性溫差發(fā)電器適用于自供電可穿戴電子產(chǎn)品
熱電發(fā)電機（TEGs）的軟化促進了與任意形狀的熱源的共形接觸，這為實現(xiàn)自供電可穿戴應(yīng)用提供了機會。然而，由于高熱阻聚合物襯底的寄生熱損失和剛性互連引起的熱接觸不良等問題，使得現(xiàn)有的可穿戴熱電器件不可避免地存在著熱電轉(zhuǎn)換效率降低的問題。近日，韓國科學(xué)技術(shù)研究院（KIST）Seungjun Chung，Heesuk Kim ，首爾大學(xué)Yongtaek Hong報道了一種柔性熱電發(fā)電機，其具有本質(zhì)上可伸縮的互連和軟熱導(dǎo)體，可以同時實現(xiàn)高熱電性能和前所未有的整合性。1）基于銀納米線的軟電極連接了碲化鉍基熱電腿，有效地吸收了應(yīng)變能，這使得TEGs能夠完美地適應(yīng)曲面。2）金屬顆粒在彈性基板中通過磁性自組裝形成軟熱導(dǎo)體，顯著增強了對熱電支腿的熱傳遞，從而最大限度地提高了三維熱源的能量轉(zhuǎn)換效率。此外，自動化添加劑制造為實現(xiàn)由數(shù)百個熱電支腿組成的可穿戴式自供電應(yīng)用鋪平了道路，這些支腿在環(huán)境條件下具有高度的可定制性。
柔性可穿戴器件學(xué)術(shù)QQ群：1032109706Lee, B., Cho, H., Park, K.T. et al. High-performance compliant thermoelectric generators with magnetically self-assembled soft heat conductors for self-powered wearable electronics. Nat Commun 11, 5948 (2020)DOI：10.1038/s41467-020-19756-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-020-19756-z
6. Nature Commun.: Ni催化的N-芳基亞氨基酯的不對稱氫化反應(yīng)，可有效合成手性α-芳基甘氨酸
手性α-芳基甘氨酸在某些生物活性產(chǎn)物的制備中起著關(guān)鍵作用，但是，它們的催化不對稱合成遠遠不能令人滿意。有鑒于此，上海交通大學(xué)張萬斌教授等人，開發(fā)了一種高效的Ni催化的N-芳基亞氨基酯不對稱加氫反應(yīng)，以高收率和優(yōu)異的對映選擇性（高達98％ee）合成手性α-芳基甘氨酸。1）在低催化劑負載下，氫化反應(yīng)可以以克為單位進行，底物/催化劑的比例最高可達2000。2）所獲得的手性N-對甲氧基苯基α-芳基甘氨酸手性衍生物不僅是直接有用的手性仲氨基酸酯，而且還可以通過用硝酸鈰銨進一步轉(zhuǎn)化為幾種廣泛使用的分子，包括藥物中間體和手性配體。3）通過NMR光譜法首次發(fā)現(xiàn)了一種具有手性活性的Ni-H物質(zhì)。計算結(jié)果表明，立體選擇是在底物接近催化劑的過程中確定的。
Dan Liu et al. Ni-catalyzed asymmetric hydrogenation of N-aryl imino esters for the efficient synthesis of chiral α-aryl glycines. Nat Commun, 2020.DOI: 10.1038/s41467-020-19807-5https://doi.org/10.1038/s41467-020-19807-5
7. Nature Communications：鈣鈦礦型氧化物中應(yīng)變誘導(dǎo)的陰離子空位層的產(chǎn)生和轉(zhuǎn)換
鈣鈦礦氧化物具有多種陰離子-空位有序結(jié)構(gòu)，極大地改變了其性質(zhì)，但其有序結(jié)構(gòu)仍然難以操控。另外，薄膜氧化物和襯底之間的晶格應(yīng)變導(dǎo)致了物質(zhì)功能的改善和新的狀態(tài)，然而，很少關(guān)注其化學(xué)成分的變化。近日，日本京都大學(xué)Hiroshi Kageyama教授報道了在NH3氣氛中，SrVO3在低溫下（600 ℃）發(fā)生了局部化學(xué)反應(yīng)，生成了具有規(guī)則(111) p 陰離子-空位面的SrVO2.2N0.6（δ=0.2）。研究人員此前從未在在氮氧化物中觀察到這種陰離子-空位順序。1）SrVO2.2N0.6的晶體和電子結(jié)構(gòu)主要是二維的，導(dǎo)電層由絕緣的四面體層隔開。此外，令人驚訝的是，對不同襯底上的外延SrVO3薄膜進行相同的氨化處理可以改變(111)p的周期性，甚至可以將陰離子-空位平面的方向改變?yōu)?112)p，與已知的晶體取向變化不同，空位面的方向或周期隨所用襯底的不同而改變。2）第一原理計算驗證了其雙軸應(yīng)變效應(yīng)，和氧化物異質(zhì)結(jié)一樣，氮氧化物也有一個由絕緣和金屬塊組成的超晶格。考慮到鈣鈦礦族的豐富，研究工作通過外延晶格應(yīng)變對簡單的鈣鈦礦氧化物進行化學(xué)修飾，使其具有可調(diào)的陰離子-空位模式，從而為設(shè)計超晶格提供了新的機會。
光電器件學(xué)術(shù)QQ群：474948391Yamamoto, T., Chikamatsu, A., Kitagawa, S. et al. Strain-induced creation and switching of anion vacancy layers in perovskite oxynitrides. Nat Commun 11, 5923 (2020)DOI：10.1038/s41467-020-19217-7https://doi.org/10.1038/s41467-020-19217-7
8. Nature Commun.：納米粒子可抑制超長納米線熱拉伸中的流體不穩(wěn)定性
長期以來，人們一直在尋求超長金屬納米線及其簡便的制造方法，其有望在許多應(yīng)用中顯著提高性能。然而，由于尺寸和縱橫比的限制，超長金屬超細/納米線超出了現(xiàn)有制造技術(shù)的能力。近日，美國加州大學(xué)洛杉磯分校Xiaochun Li教授報道了通過在金屬核中添加納米碳化鎢(WC)，成功使納米線的長度大于30 cm，直徑小于170 nm，可以有效緩解熱拉伸納米線的流體不穩(wěn)定性所帶來的不足。1）研究人員將具有良好熱穩(wěn)定性的WC納米顆粒摻入鋅中，制備了鋅-碳化鎢納米復(fù)合材料，并將其作為熱拉伸法的核心材料。2）研究發(fā)現(xiàn)，納米顆粒的加入增加了硼硅酸鹽與Zn之間的粘度，降低了界面能，從而提高了納米線的制備能力。3）這種利用納米顆粒抑制流體不穩(wěn)定性的新機制不僅可以規(guī)模化生產(chǎn)超長金屬納米線，而且有望在其他流體相關(guān)領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。
納米合成學(xué)術(shù)QQ群：1050846953Hwang, I., Guan, Z., Cao, C. et al. Nanoparticles suppress fluid instabilities in the thermal drawing of ultralong nanowires. Nat Commun 11, 5932 (2020)DOI：10.1038/s41467-020-19796-5https://doi.org/10.1038/s41467-020-19796-5
9. Chem. Soc. Rev.：二維材料在生物醫(yī)學(xué)和生物傳感等領(lǐng)域的應(yīng)用
布拉格化學(xué)技術(shù)大學(xué)Martin Pumera對二維材料在生物醫(yī)學(xué)和生物傳感等領(lǐng)域的應(yīng)用相關(guān)研究進展進行了綜述。1）二維（2D）材料是材料科學(xué)研究的前沿。除了石墨烯之外，還包括如過渡金屬二鹵化物、單質(zhì)Xenes、碳氮化物、硼氮化物、過渡金屬碳化物和氮化物(MXenes)等。2）作者在文中綜述了2D材料在生物醫(yī)學(xué)和環(huán)境監(jiān)測領(lǐng)域中的應(yīng)用，包括生物傳感器、治療、毒性和化學(xué)傳感等；隨后，作者對2D材料的化學(xué)、物理和光學(xué)性質(zhì)是如何影響其生物傳感性能、改善藥物遞送和光熱治療以及影響其毒性的研究進行了重點介紹；最后，作者也展望了2D材料的發(fā)展前景，對新材料如鍺烯、硅烯等及其日后的發(fā)展前景進行了討論。
二維材料學(xué)術(shù)QQ群：1049353403Nasuha Rohaizad. et al. Two-dimensional materials in biomedical, biosensing and sensing applications. Chemical Society Reviews. 2020https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/d0cs00150c#!divAbstract
10. AM: 自行調(diào)節(jié)模量和轉(zhuǎn)變溫度的組織適應(yīng)性材料
生物在剛性和柔性形狀之間過渡的能力代表了其生存機制之一，已被多種人類技術(shù)所采用。由于剛性有助于植入過程，而柔性和柔軟性有利于與周圍組織的生物相容性，因此在醫(yī)療設(shè)備中尤其需要這種過渡。傳統(tǒng)的熱塑性塑料無法與軟組織力學(xué)相提并論，而凝膠會浸入體內(nèi)并隨時間改變其性能。于此，北卡羅來納大學(xué)教堂山分校Sergei S. Sheiko等人展示了一種單組分系統(tǒng)，在28-43°C的受控溫度下，其楊氏模量從GPa到kPa下降了多達六個數(shù)量級。1）該方法基于具有可結(jié)晶側(cè)鏈的刷狀聚合物網(wǎng)絡(luò)，例如聚（戊內(nèi)酯），可通過同時更改側(cè)鏈長度和交聯(lián)密度來獨立控制熔融溫度和楊氏模量。2）在生理溫度下軟化到組織水平可以設(shè)計組織適應(yīng)性植入物，可以將其作為剛性設(shè)備插入，然后在體溫下匹配周圍的組織力學(xué)。這種轉(zhuǎn)變還使得能夠熱觸發(fā)釋放嵌入藥物用于抗炎治療。
Zhang, D., et al., Tissue‐Adaptive Materials with Independently Regulated Modulus and Transition Temperature. Adv. Mater. 2020, 2005314.https://doi.org/10.1002/adma.20200531411. Nano Energy: 自供能、柔性可穿戴力學(xué)傳感器的設(shè)計與應(yīng)用柔性可穿戴電子器件具有質(zhì)輕、易結(jié)合皮膚、能承受力學(xué)變形，逐漸在日常生活中嶄露頭角。然而，目前所采用的傳感器，普遍需要使用外部供能驅(qū)動，極大的限制了柔性可穿戴優(yōu)勢的極致發(fā)揮。另外，人體從機械運動、關(guān)節(jié)旋轉(zhuǎn)等過程可以產(chǎn)生可用的電能，這就給利用先進的能量收集技術(shù)給柔性可穿戴電子器件供能提供了極好的機會。因此，設(shè)計自供能、可穿戴電子器件有望實現(xiàn)這些設(shè)備的永久供能，具有重大科學(xué)意義和應(yīng)用前景。閩江學(xué)院張誠博士、王軍教授與美國賓州州立大學(xué)程寰宇教授、南京大學(xué)唐少龍教授等合作，報道了利用柔性可延展的納米發(fā)電機及微型超級電容器陣列為褶皺石墨烯力學(xué)傳感器的供能策略。1）研究人員利用贗電容特性的ZnP多孔超薄納米片與激光直寫石墨烯（LIG）復(fù)合材料制備了島橋構(gòu)型的叉指結(jié)構(gòu)微型超級電容器陣列。兩種不同儲能機理電極材料的高效復(fù)合，實現(xiàn)了電容器在不犧牲功率密度和循環(huán)壽命的條件下大幅提升其能量密度；借助微型超級電容器陣列的串聯(lián)/并聯(lián)，有效的調(diào)控了儲能系統(tǒng)的輸出電壓/電流特性。2） 研究人員利用預(yù)拉伸策略構(gòu)建了基于褶皺金的納米發(fā)電機和基于少數(shù)層褶皺石墨烯的力學(xué)傳感器，并獲得了納米發(fā)電機和力學(xué)傳感器的柔性可延展特性，為設(shè)計高性能柔性可延展電子器件提供了新的設(shè)計思路。3）研究發(fā)現(xiàn)，利用整流技術(shù)，基于柔性可延展的納米發(fā)電機、微型超級電容器陣列驅(qū)動的力學(xué)傳感器表現(xiàn)出優(yōu)異的機電性能，其應(yīng)變靈敏系數(shù)高達354。該策略為開發(fā)自供能、柔性可延展電子器件鋪平了道路。
柔性可穿戴器件學(xué)術(shù)QQ群：1032109706C. Zhang, et al, High-energy all-in-one stretchable micro-supercapacitor arrays based on 3D laser-induced graphene foams decorated with mesoporous ZnP nanosheets for self-powered stretchable systems. Nano Energy 81(2021) 105609DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105609https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105609
