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第一作者：Zhaoxian Qin

通訊作者：李杲、金榮超、Hadi Abroshan、Chongqing Wan

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所、卡耐基梅隆大學(xué)、首都師范大學(xué)

本文要點(diǎn)

1）原子級(jí)結(jié)構(gòu)精確的金屬納米團(tuán)簇小馬達(dá)，[Au₁₃Ag₁₂(PPh₃)₁₀Cl₈]SbF₆。

2）該團(tuán)簇可以由溫度驅(qū)動(dòng)進(jìn)行可逆轉(zhuǎn)變，主要改變了吉布斯自由能。

3）可逆異構(gòu)僅僅發(fā)生在金屬內(nèi)核，表面的配位層仍保持不變。

4）該研究為合理設(shè)計(jì)和開發(fā)原子精密納米材料提供了一種策略，表明通過(guò)配體裁剪和合金工程可以實(shí)現(xiàn)智能器件所需的可逆刺激響應(yīng)行為。

圖1 熱驅(qū)動(dòng)原子級(jí)精確[Au₁₃Ag₁₂(PPh₃)₁₀Cl₈]⁺(SbF₆)ˉ異構(gòu)體的可逆轉(zhuǎn)變

馬達(dá)是機(jī)械工業(yè)界不可或缺的元件，通常是由一個(gè)內(nèi)齒圈和一個(gè)與之相配的齒輪或轉(zhuǎn)子組成。然而近年來(lái)，人們對(duì)馬達(dá)的認(rèn)知范圍被逐漸擴(kuò)展到納米尺度，諸如超分子馬達(dá)等。然而，真正意義上具有原子級(jí)結(jié)構(gòu)精確的金屬納米顆粒馬達(dá)還未曾被報(bào)道。

有鑒于此，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所的李杲研究員，卡耐基梅隆大學(xué)的金榮超教授、Hadi Abroshan教授以及首都師范大學(xué)的Chongqing Wan教授等聯(lián)合報(bào)道了可由溫度驅(qū)動(dòng)的具有原子級(jí)結(jié)構(gòu)精確的金屬納米團(tuán)簇小馬達(dá)，從原子層面理解了團(tuán)簇小馬達(dá)可逆旋轉(zhuǎn)的機(jī)理。眾所周知，異構(gòu)化現(xiàn)象在金屬納米團(tuán)簇領(lǐng)域十分常見，但絕大多數(shù)同時(shí)發(fā)生在金屬內(nèi)核及表面配體層。該研究豐富了人們對(duì)金屬納米團(tuán)簇異構(gòu)化的認(rèn)識(shí)，內(nèi)核發(fā)生異構(gòu)而配體層保持不變。

該金屬納米團(tuán)簇小馬達(dá)的原子級(jí)精確組成為[Au₁₃Ag₁₂(PPh₃)₁₀Cl₈]SbF₆，包含一個(gè)由兩個(gè)二十面體Au₇Ag₆單元通過(guò)共享一個(gè)共同的金頂點(diǎn)組成的雙二十面體內(nèi)核。研究發(fā)現(xiàn)，該金屬納米團(tuán)簇小馬達(dá)在不同的溫度下可以發(fā)生內(nèi)核旋轉(zhuǎn)，得到兩個(gè)完全可逆的溫度響應(yīng)構(gòu)象異構(gòu)體。將含有兩種異構(gòu)體的Au₁₃Ag₁₂納米簇合物的新鮮溶液在25 ℃下保存4周可得到只含有S-Au₁₃Ag₁₂異構(gòu)體的溶液。相反，在?10 °C下，同一異構(gòu)體混合物在6周后完全轉(zhuǎn)變?yōu)镋-Au₁₃Ag₁₂異構(gòu)體。這也就充分證實(shí)了由溫度驅(qū)動(dòng)的Au₁₃Ag₁₂金屬納米團(tuán)簇可逆轉(zhuǎn)變。進(jìn)一步用差示掃描量熱法對(duì)金屬納米團(tuán)簇小馬達(dá)可逆異構(gòu)體相變進(jìn)行了分析，結(jié)果表明吉布斯自由能是相變的驅(qū)動(dòng)力。

這項(xiàng)工作為合理設(shè)計(jì)和開發(fā)原子精密納米材料提供了一種策略，通過(guò)配體裁剪和合金工程實(shí)現(xiàn)智能器件所需的可逆刺激響應(yīng)行為。納米團(tuán)簇的兩個(gè)溫度驅(qū)動(dòng)、相互轉(zhuǎn)換的異構(gòu)體為利用超小納米團(tuán)簇（1?nm）設(shè)計(jì)熱傳感器和智能催化劑開辟了一條道路。

圖2原子級(jí)精確[Au₁₃Ag₁₂(PPh₃)₁₀Cl₈]⁺(SbF₆)ˉ異構(gòu)體的分離和表征（高分辨質(zhì)譜和核磁）

圖3原子水平揭示[Au₁₃Ag₁₂(PPh₃)₁₀Cl₈]⁺(SbF₆)ˉ異構(gòu)體內(nèi)核可逆旋轉(zhuǎn)

圖4 Au₁₃Ag₁₂(PPh₃)₁₀Cl₈]⁺(SbF₆)ˉ異構(gòu)體原子級(jí)精確的結(jié)構(gòu)

圖5用紫外-可見吸收光譜追蹤Au₁₃Ag₁₂(PPh₃)₁₀Cl₈]⁺(SbF₆)ˉ異構(gòu)體可逆轉(zhuǎn)變

圖6 Au₁₃Ag₁₂(PPh₃)₁₀Cl₈]⁺(SbF₆)ˉ團(tuán)簇的熱分析

小結(jié)

參考文獻(xiàn)

Qin, Z., Zhang, J., Wan, C. et al. Atomically precise nanoclusters with reversible isomeric transformation for rotary nanomotors. Nat Commun 11, 6019 (2020).

DOI:10.1038/s41467-020-19789-4

https://doi.org/10.1038/s41467-020-19789-4