第一作者:劉清、萬鎧瑋
通訊作者:丁寶全、王會、王振剛
通訊地址:國家納米中心、北京化工大學(xué)
近日,國家納米科學(xué)中心丁寶全、施興華、王會課題組和北京化工大學(xué)王振剛、清華大學(xué)劉冬生教授合作,在生物分子自組裝催化領(lǐng)域取得新進展。相關(guān)研究成果以“Cofactor-free oxidase-mimetic nanomaterials from self-assembled histidine-rich peptides”為題目在線發(fā)表于Nature Materials雜志上。
天然氧化酶主要依靠輔因子(Cofactor)和排列整齊的氨基酸殘基來催化電子轉(zhuǎn)移反應(yīng),但在外界誘導(dǎo)的蛋白質(zhì)去折疊作用下,其活性無法恢復(fù)。然而,在沒有輔因子的情況下,活性位點的殘基是否能催化類似的反應(yīng)仍然是未知的。
鑒于此,國家納米中心丁寶全、王會聯(lián)合北京化工大學(xué)王振剛等人描述了一系列自組裝的、富含組氨酸的肽,與二肽一樣短,具有類似于血紅素依賴性過氧化物酶的催化功能。
受天然含血紅素酶啟發(fā)的無血紅素自組裝寡組氨酸催化劑的設(shè)計
本文要點:
1)肽鏈的組氨酸殘基形成周期性陣列,通過形成反應(yīng)性三元復(fù)合中間體,可以有效催化H2O2還原反應(yīng)。
2)表現(xiàn)出最高活性的超分子催化劑可以在10個加熱/冷卻或酸化/中和處理的循環(huán)中在無活性和活性狀態(tài)之間切換,而沒有活性損失,這表明活性殘基的可逆組裝/分解。
催化過程的理論模型
綜上所述,這些發(fā)現(xiàn)可能有助于先進的仿生催化材料的設(shè)計,并為原始的無輔因子的酶提供模型;在生命起源前的復(fù)雜環(huán)境里,無輔因子的多肽組裝結(jié)構(gòu)經(jīng)過多次失活和活化將仍然可能發(fā)揮催化功能。
值得注意的是,在今年9月份,國家納米科學(xué)中心丁寶全等人才剛剛在Nature Materials雜志上發(fā)表了關(guān)于DNA納米器件疫苗的研究論文(奇物論解讀:國家納米中心丁寶全Nature Materials:DNA納米疫苗,為癌癥免疫治療提供新思路!)
該課題組描述了一種利用基于DNA的納米技術(shù)來引發(fā)針對癌癥治療的強大的腫瘤特異性免疫應(yīng)答的策略。即設(shè)計了一種DNA機器納米結(jié)構(gòu),既可以保護抗原/佐劑有效載荷免受細(xì)胞外核糖核酸酶的干擾,又可以介導(dǎo)其有效轉(zhuǎn)運至引流淋巴結(jié)(dLNs)
參考文獻:
Liu, Q., et al. Cofactor-free oxidase-mimetic nanomaterials from self-assembled histidine-rich peptides. Nat. Mater. (2020).
https://doi.org/10.1038/s41563-020-00856-6