CO2還原制高價(jià)值化學(xué)品,既關(guān)乎能源,又關(guān)乎環(huán)境,不可謂不重要。今日,Nature Chemistry和Nature Catalysis連續(xù)報(bào)道CO2還原技術(shù)的新進(jìn)展。現(xiàn)簡(jiǎn)介如下,希望對(duì)相關(guān)領(lǐng)域人員有所啟發(fā)。電催化學(xué)術(shù)QQ群:740997841CO2電化學(xué)催化還原,不僅需要快速的電極動(dòng)力學(xué),而且還需要快速的質(zhì)量和離子傳輸。然而,局部環(huán)境對(duì)固體聚合物電解質(zhì)中離子流的影響知之甚少。有鑒于此,賓夕法尼亞大學(xué)Thomas E. Mallouk等人利用具有弱酸性陽離子交換層的雙極膜實(shí)現(xiàn)了CO2還原效率的大幅提高。研究人員可以在數(shù)十納米的分辨率下精準(zhǔn)測(cè)量和操縱膜電解槽中的局部pH值。在基于雙極膜的氣態(tài)CO2電解槽中,陽離子交換層的酸性環(huán)境導(dǎo)致低的CO2還原效率。通過使用比例指示劑和逐層聚電解質(zhì)組件,研究人員測(cè)量局部pH并將其控制在約50 nm厚的弱酸層中。弱酸層在不影響CO2還原的情況下抑制了競(jìng)爭(zhēng)性HER反應(yīng)。這項(xiàng)研究為CO2還原效率的提高發(fā)展了新策略,這種探測(cè)和控制局部膜環(huán)境的方法,為電解槽,燃料電池和液流電池以及聚合物電解質(zhì)中離子分布的操作研究也提供了新思路。ZhifeiYan et al. Improving the efficiency of CO2 electrolysis by using a bipolarmembrane with a weak-acid cation exchange layer. Nature Chemistry 2020https://www.nature.com/articles/s41557-020-00602-0CO2電化學(xué)還原制高附加值化學(xué)品,為實(shí)現(xiàn)碳中和帶來了希望。然而,CO2電還原反應(yīng)途徑眾多,提高特定烴產(chǎn)品的選擇性極具挑戰(zhàn)性。有鑒于此,伊利諾伊大學(xué)香檳分校Andrew A. Gewirth等人報(bào)道了一種通過共電鍍開發(fā)的Cu-多胺雜化催化劑,具有優(yōu)異的乙烯選擇性。在-0.47 V電壓時(shí),相對(duì)于可逆氫電極,乙烯生產(chǎn)的法拉第效率為87%±3%,全電池能量效率達(dá)到50%±2%。拉曼數(shù)據(jù)表明,與微量或沒有胺官能團(tuán)的添加劑相比,附著于銅電極上的多胺可導(dǎo)致更高的表面pH,更高的CO含量和更高的中間體穩(wěn)定性。這項(xiàng)研究表明聚合物的摻入可以改變表面反應(yīng)性,并在高電流密度下提高產(chǎn)品的選擇性。XinyiChen et al. Electrochemical CO2-to-ethylene conversion onpolyamine-incorporated Cu electrodes. Nature Ctalysis 2020.https://www.nature.com/articles/s41929-020-00547-0