1. Nature Energy: 胺捕獲溶液實現高效電化學CO2還原
基于化學吸附的二氧化碳捕獲技術有具有降低二氧化碳向大氣中凈排放的潛力。使用可再生能源將捕獲的二氧化碳的電化學升級為增值產品具有工藝簡單的優勢。胺溶液可以捕獲二氧化碳，但通過電化學還原直接將RNHCOO轉換為CO2增值產物的效率較差，目前未報道過胺-CO2化合物在大于50 mA cm-2的工作電流密度下能以較高的CO轉化率電解出更高價值的產品。有鑒于此，多倫多大學的Edward H. Sargent等人，報道了通過使用堿性陽離子特定的電化學雙電層（EDL）實現胺–CO2直接電解成增值產品。1）電化學阻抗譜和原位表面增強拉曼光譜表明，當在胺-CO2電解質中引入堿金屬陽離子時，它們會改變EDL的組成，從而促進異質電子向氨基甲酸酯的轉移。通過雙極性膜原位生成的H+從胺捕獲溶液中釋放出CO2，以實現直接電解。MEA-CO2的直接電解提供了一種方法來規避CO2低溶解度的限制。2）借助堿性陽離子，在最佳條件下，在50 mA cm-2的電流密度下，CO2轉化為CO的法拉第效率為72％。3）另外，還證明了胺-CO2電解質的可循環性，在多次捕獲-電解循環過程中，CO法拉第效率變化不大，并且這種策略可以回收胺溶劑。
電催化學術QQ群：740997841Lee, G., Li, Y.C., Kim, JY. et al. Electrochemical upgrade of CO2 from amine capture solution. Nat Energy (2020).DOI: 10.1038/s41560-020-00735-zhttps://doi.org/10.1038/s41560-020-00735-z
2. Nature Catal.: 質子交換膜燃料電池中Fe-N-C材料不同的FeNx位點
Fe–N–C材料是酸性聚合物燃料電池中催化氧還原反應最有希望的替代品，但催化劑降解問題一直是實現其持久應用的阻礙。目前對于其催化活性流失的認識十分缺乏，因而減緩了優化合成高穩定催化劑的步伐。有鑒于此，蒙彼利埃大學的Frédéric Jaouen教授等深入研究和理解了Fe-N-C材料中不同FeNx活性位點的構效關系，為后續制備高穩定性Fe-N-C催化劑用于質子交換膜燃料電池提供了有力的實驗證據。1）研究發現，在催化過程中，Fe-N-C催化劑的兩個不同FeNx位點（S1和S2）發生了迥異的變化。S1通過轉化為氧化鐵而降解，而S2的結構和數量均沒有改變。2）57Fe 穆斯堡爾譜測試結果表明，反應最初兩個位點都對氧還原反應活性有貢獻，但在反應進行50小時后只有S2起主要作用。3）通過在惰性氣體中原位57Fe 穆斯堡爾譜和相關理論計算共同表明，S1為高自旋FeN4C12，S2為低自旋或中等自旋FeN4C10。
電催化學術QQ群：740997841Li, J., Sougrati, M.T., Zitolo, A. et al. Identification of durable and non-durable FeNx sites in Fe–N–C materials for proton exchange membrane fuel cells. Nat Catal (2020).DOI: 10.1038/s41929-020-00545-2https://doi.org/10.1038/s41929-020-00545-2
3. Nature Catal.評述: 鈷基費托合成催化劑水致失活
催化劑失活是工業催化過程面臨的主要挑戰，會大大增加生產成本。對于費托反應而言，所產生的水通常被假定為催化劑失活的元兇。鈷納米顆粒可能被氧化成CoO，從而與載體形成混合金屬氧化物，或燒結成更大的顆粒。水致失活過程的實際發生和作用，在文獻中長期存在爭議。有鑒于此，南非開普敦大學的Michael Claeys教授等圍繞鈷基費托合成催化劑水致失活深入討論了這些失活途徑的可行性，并強調了原位表征的重要性。1）水致失活的爭議主要歸因于缺乏合適的模型催化劑體系以及表征技術的應用，目前所用的技術不能直接監測特定的鈷相。原位表征技術的最新進展為鈷基費托合成過程中的各種失活機制提供了有價值的見解。特別是對于在合成、活化與催化過程中鈷載體化合物形成的探索能夠加快對水誘導失活機理的理解。2）對于這種固態反應，充分認識和表征活性鈷氧化成氧化鈷，以及鈷氧化物形成鈷載體化合物的過程是十分必要的。最近關于水熱燒結和水誘導氧化鈷再氧化的研究越來越受關注，已然開始為理解這些失活機制提供了必要的實驗證據。
納米催化學術QQ群：256363607Wolf, M., Fischer, N. & Claeys, M. Water-induced deactivation of cobalt-based Fischer–Tropsch catalysts. Nat Catal (2020).DOI: 10.1038/s41929-020-00534-5https://doi.org/10.1038/s41929-020-00534-5
4. Acc. Chem. Res.: 中空碳基納米球：合成策略，機理見解和電化學應用
空心碳基納米球（HCNs）已被證明在許多研究領域，特別是在用于能量轉換/存儲的電化學裝置中顯示出良好的潛力。目前合成HCNs的方案主要依賴于基于模板的路線(TBRs)，這些路線在創建空心結構方面具有工藝簡單的優勢，但面臨操作耗時、產品產量低以及危險蝕刻劑造成的嚴重環境問題的挑戰。同時，它們在構建復雜的碳相關結構方面表現出了不足的能力。因此，開發無需額外模板劑的HCNs創新策略是非常迫切的，這不僅可以確保精確控制具有指定功能的HCNs的關鍵結構參數，而且還是適合其實際應用的環境友好和可擴展的方法。有鑒于此，中國科學院化學研究所萬立駿院士和曹安民研究員等人，綜述了在開發用于創建HCN的無模板策略方面的最新研究進展，重點強調在不涉及額外模板的情況下獲得中空結構的機理理解。1）證明了碳基顆粒本身可以作為通用平臺，通過有效調節其內部化學成分來創建空心結構。通過反應控制，將前體顆粒合成為內部具有良好設計的不均勻性的固體顆粒，其形式為不同的化學參數，例如分子量，結晶度和化學反應性，由此不僅可以在內部創建空心結構粒子，還具有調整關鍵特性的能力，包括組成，孔隙率和尺寸結構。因此，可以針對其應用背景系統地調整或優化所制備的HCN的功能。更重要的是，所討論的這些合成方法是簡便且對環境有益的方法，具有擴大規模生產的潛力。2）HNCs的納米工程技術對其在各種電化學儲能和轉換系統中的應用具有特殊的重要性，在這些系統中電荷轉移和結構穩定性是一個重要的問題。因此，特別強調了電池系統（如鈉離子電池（NIB）和鉀離子電池（KIB））中HCN的潛力。3）研究表明，精確調控HCN的結構對于提供足夠的反應位點，出色的電荷和質量傳輸動力學以及彈性電極結構的優化設計至關重要，并且還提供了適用于研究復雜金屬離子的模型系統儲存機制，例如將Na+儲存在硬碳陽極中。總之，該工作有望推動在能量轉換和存儲、催化、生物醫學和吸附等多種應用領域中HCNs的發展。
De-Shan Bin et al. Manipulating Particle Chemistry for Hollow Carbon-based Nanospheres: Synthesis Strategies, Mechanistic Insights, and Electrochemical Applications. Acc. Chem. Res., 2020.DOI: 10.1021/acs.accounts.0c00613https://doi.org/10.1021/acs.accounts.0c00613
5. Chem. Soc. Rev.：增強癌癥治療的細胞原基仿生功能材料
武漢大學張先正教授對細胞原基仿生功能材料在增強癌癥治療方面的研究進行了綜述介紹。1）細胞原基功能材料結合了天然物質和納米技術的各自優點，已成為一種極具吸引力的癌癥治療藥物。細胞原體具有獨特的生物學功能，如長時間的體內循環、腫瘤特異性靶向和免疫調節等。此外，具有獨特理化性質的合成納米材料也已被廣泛用作治療癌癥的藥物載體或抗癌試劑。因此，這兩種材料的結合將有望產生具有多種功能、高生物相容性的生物材料，進而實現精確的癌癥治療。2）本在文中綜述了近年來以細胞原基為基礎、具有腫瘤治療功能的材料的研究進展；介紹了不同的細胞原體，包括細菌、噬菌體、細胞、細胞膜和其他生物活性物質的獨特生物活性和功能；同時，作者也討論了將其與合成材料特別是納米系統相結合以構建功能化生物材料的策略；最后，作者也對該領域未來的研究方向進行了展望。
仿生材料學術QQ群：111658060Guo-Feng Luo. et al. Cell primitive-based biomimetic functional materials for enhanced cancer therapy. Chemical Society Reviews. 2020https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/d0cs00152j#!divAbstract
6. Chem. Soc. Rev.綜述：用于甲烷活化的ZSM-5負載的過渡金屬中心
苯是一種重要的有機中間體，用于合成乙苯、異丙苯、環己烷、硝基苯和烷基苯等化學品。在眾多的氣液轉化工藝中，甲烷無氧脫氫芳構化反應（MDA）由于避免了CH4深度氧化為CO2，且不需要共反應物，因而具有良好的應用前景。ZSM-5負載的金屬氧化物是一類重要的多功能催化劑，由于其催化的各種反應，一直受到學術界和工業界研究人員的關注。近日，美國理海大學Israel E. Wachs綜述了ZSM-5負載的過渡金屬氧化物催化劑（MOX/ZSM-5，M=V，Cr，Mo，W，Re，Fe）在甲烷脫氫芳構化制苯方面的最新研究進展。1）作者重點概述了MOX/ZSM-5催化劑的基礎、原位和operando光譜研究。特別地，總結了負載型氧物種在ZSM-5載體上的錨定位點、初始分散表面MOX位點的分子結構、MDA反應期間活性位點的性質、反應機理、速率控制步驟以及MDA反應的動力學和催化劑活性。2）作者最后指出了未來MOX/ZSM-5催化劑用于MDA的研究中有待解決的基本問題，并提出了個人見解。
納米催化學術QQ群：256363607Daniyal Kiani, et al, Methane activation by ZSM-5-supported transition metal centers, Chem. Soc. Rev., 2020https://doi.org/10.1039/D0CS01016B
7. Joule：高性能全印刷的可充電AgO-Zn電池用于柔性電子產品
具有良好機械和電化學性能的高性價比、可擴展的電池對于柔性電子產品的廣泛應用至關重要。近日，美國加州大學圣地亞哥分校孟穎（Ying Shirley Meng）教授，Joseph Wang報道了一種新的全印刷、柔性和可充電AgO-Zn電池的制造工藝。所開發的AgO-Zn電池具有超高面積容量、低阻抗和良好的可充電性，是一種實用的柔性電子產品的儲能解決方案。1）AgO-Zn電池的制造采用低成本、高通量、逐層打印配方的粉末-彈性體復合油墨，以形成集電器、鋅負極、AgO正極及其相應的隔膜。采用低占用空間的堆疊構造，氫氧化鉀（KOH）-聚乙烯醇（PVA）水凝膠作為低阻抗電解液夾在兩個完全印刷的電極之間。此外，基于熱塑性苯乙烯-乙基丁烯-苯乙烯嵌段共聚物（SEBS）彈性體基板，組裝的電池可以直接進行加熱和真空密封，以保存電解液并確保適當的電池加壓操作。這種制造和組裝工藝可以應用于面容量可調的不同電池尺寸，并可以為特定應用定制電池外形。2）通過充分利用AgO的較高氧化態，AgO-Zn電池能夠在超過54 mAh/cm2的情況下具有較高的面容量，同時在各種應用中保持較低的內阻（10 Ω）。此外，利用優化的循環配置，AgO-Zn電池可充電超過80次，保持0.2-1 C放電，在每個循環中均保持低阻抗，而不會出現明顯的容量損失。此外，所制造的電池對反復彎曲和扭曲變形表現出出色的耐用性。3）AgO-Zn電池成功地為配備了集成微控制器（MCU）和需要大電流脈沖放電的藍牙模塊的柔性顯示系統供電，展示了其在為典型的柔性電子產品供電方面的性能。全印刷AgO-Zn電池為各種電子產品提供了一種實用的解決方案，對于高性能柔性電池的未來發展具有重大意義。
電池學術QQ群：924176072Yin et al., High Performance Printed AgO-Zn Rechargeable Battery for Flexible Electronics, Joule (2020)DOI：10.1016/j.joule.2020.11.008https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.11.008
8. Joule綜述：3D打印電池的設計與制造
3D打印電池是一類獨特的儲能裝置，具有微米級尺寸和外觀多樣性的突出特點，對于電子產品的小型化和定制化至關重要。因此闡明電池材料和架構中的3D打印設計對于優化3D打印電池的性能和定制至關重要。有鑒于此，東南大學陳云飛教授，Zhiyang Lyu綜述了3D打印電池的最新研究進展，包括可打印材料和打印技術之間的關系以及合理的設計。1）作者首先概述了3D打印技術的獨特功能，然后重點總結了可打印電池模塊以及使其可打印的通用方法。2）作者接下來闡明了3D打印設計在模塊架構，電池配置和解決阻礙電池性能的有效解決方案中的重要作用。3）作者最后從功能材料、先進打印技術和新器件設計等方面提出了3D打印電池進一步的研究方向。
3D打印學術QQ群：247384403Lyu et al., Design and Manufacture of 3D-Printed Batteries, Joule (2020)DOI：10.1016/j.joule.2020.11.010https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.11.010
9. EES綜述：用于高能密度固態鋰電池薄電解質的最新研究進展
固態鋰電池（SSLBs）由于其高能量密度和更高的安全性，是一種很有前途的下一代儲能裝置。固態電解質（SSE）作為SSLBs的關鍵部件，其性能和物理參數對電池的電化學性能和能量密度有著重要的影響。近年來，盡管厚SSE已廣泛用于SSLB中，但其存在較高的內部電阻，附加的非活性材料含量，較低的實際能量密度以及較高的電池制造成本等缺點。因此減小SSE的厚度和開發高性能的薄SSE對于SSLBS的商業化至關重要。近日，加拿大西安大略大學孫學良教授綜述了薄SSE的制造及其在SSLBs中應用的最新研究進展。1）作者首先概述了在SSLB中制造薄SSE膜的不同方法及其制造過程。然后總結了薄SSE的合理設計及其在Li離子，Li-S和Li-O2電池等不同SSLBs中的應用。2）作者闡明了用于揭示SSE中Li+傳輸機制，界面處SSE的結構/組分演變及其對離子電導率和電池性能的影響的先進表征技術。然后，評估了SSE厚度小于100 μm的SSLB袋式電池的重量/體積能量密度。3）作者最后闡明了將其他關鍵參數與薄SSE相結合以實現SSLBs的實際重量/體積能量密度大于300 Wh kg-1/500 Wh L-1的目標，并展望了SSLBs中薄SSE的未來發展方向。
電池學術QQ群：924176072Xiaofei Yang, et al, Recent Advances and Perspectives on Thin Electrolytes for High-Energy-Density Solid-State Lithium Batteries, Energy Environ. Sci., 2020https://doi.org/10.1039/D0EE02714F
10. EES：具有分層結構的Cum+nPb100SbmTe100Se2m（CLAST）實現較高的熱電性能
熱電技術可以利用塞貝克效應將熱能直接轉化為電能，是一種很有前途的能源。在高性能熱電材料中,碲化鉛（PbTe）在中間溫度范圍內尤為突出。最近，p型PbTe通過控制價帶收斂和納米結構的協同優化策略，獲得了創紀錄的ZT和ZTave。雖然p型PbTe已經表現出較高的熱電性能，然而n型PbTe的熱電性能仍然保持在相對較低的水平，這阻礙了PbTe基材料的廣泛應用。而且以往的研究工作并不能同時實現高功率因數和低晶格熱導率。因此，通過平衡載流子和聲子的輸運特性來開發新策略以實現PbTe基材料的高熱電性能具有重要意義。近日，北京航空航天大學趙立東教授，北京高壓科學研究中心（HPSTAR）高翔研究員報道了一種高性能的n型Cum+nPb100SbmTe100Se2m（CLAST）熱電材料，其具有包括銅基納米沉淀和原子間隙的分級結構。1）結果表明，CLAST中少量CuSbSe2（約3%）的合金化可使得室溫載流子濃度高達1.7×1018 cm-3，然后優化功率因數，并同時從基質中沉淀出嵌入的Cu基納米結構，以降低晶格熱導率。此外，在CLAST中加入額外的Cu原子可以形成間隙，進一步將載流子濃度提高到3.0×1018 cm-3，室溫載流子遷移率達到1227.8 cm-1 s-1，從而使Cu3.3Pb100Sb3Te100Se6的功率因數達到20.0 μWcm-1K-2。此外，在623 K時，Cu間隙和大量的Cu基納米沉淀物可以強烈散射大量聲子，使Cu3.3Pb100Sb3Te100Se6中的晶格熱導率降低到0.44 Wm-1K-1。2）CLAST樣品中的銅基層狀結構可以協同優化聲子和載流子輸運特性，在300 K和723 K時的ZT分別達到0.5和1.4。在300-723 K溫度范圍內，Cu3.3Pb100Sb3Te100Se6的ZT值高達0.94，優于其他高性能的n型PbTe基熱電材料。
熱電材料學術QQ群：699166559Siqi Wang, et al, Hierarchical structures lead to high thermoelectric performance in Cum+nPb100SbmTe100Se2m(CLAST), Energy Environ. Sci., 2020https://doi.org/10.1039/D0EE03459B
11. EES：激活I2-Zn水系電池中的I0/I+氧化還原以實現高電壓
可充電碘電池具有完全的電子轉移和豐富的價態，在便攜式儲能方面具有廣闊的應用前景。然而，與標準氫電極（SHE）相比，在0.54 V的電位下，該反應僅限于I-/I0的單一氧化還原反應，導致鋅作為負極時，具有1.30 V的低電壓。近日，香港城市大學支春義教授報道了在富F-或富Cl-的電解液中，采用I端鹵化的Ti3C2I2 Mxene正極和鋅箔負極，在水系鋅離子電池中實現了碘（I-/I0/I+）的多價氧化還原化學。1）研究發現，基于優化的2 M ZnCl2 + 1 M KCl電解質的Ti3C2I2//Zn電池具有兩步反應：除了在1.30 V時進行常規I-1/I0轉換外，在1.65 V時還發生了I0/I +氧化還原，從而大大改善了電化學性能。不出所料，高階電壓將電池容量和能量密度分別提高到205%和330%。2）由于Ti3C2I2 Mxene中間層的高效電子傳導和約束作用，反應動力學得到顯著提高，穿梭效應得到有效抑制。因此，電池具有超過2800的良好循環壽命，容量保持率達80％。同時具有優異的倍率性能（0.5 A g-1，207 mAh g-1Ti3C2I2和5 A g-1的126 mAh g-1Ti3C2I2）。3）原位拉曼光譜分析表明，電解質中游離Cl-離子與I+離子在高電壓下的強相互作用是激活和穩定I0/I +對可逆氧化還原的決定性因素。該研究工作為設計基于新的I-/I0/I+化學的先進的I2-金屬電池提供了新的見解，以實現高電壓和高容量。
電池學術QQ群：924176072Xinliang Li, et al, Activate I0/I+ redox in an aqueous I2-Zn battery to achieve high voltage plateau, Energy Environ. Sci., 2020https://doi.org/10.1039/D0EE03086D
12. EES：超細MgH2實現6.7wt%的常溫可逆儲氫
氫化鎂（MgH2）由于7.6 wt％的高理論儲氫量和儲量豐富的Mg，在儲氫領域備受關注。然而，MgH2具有較高的初始放氫溫度（超過300 ℃），因而不切實際。近日，浙江大學劉永鋒教授報道了無約束超細MgH2納米顆粒在常溫下的可逆儲氫。1）研究人員利用金屬氫化物和氯化物在四氫呋喃（THF）中的溶解度差異大的特點，提出了一種超聲驅動液-固相復分解的新工藝以代替球磨工藝用于合成納米級MgH2。在THF反應介質中，MgCl2和LiH的歧化反應為液-固過程，為新生成的MgH2提供了直接的保護。因此在沒有支架或載體的情況下，成功獲得了4-5nm左右的超細MgH2納米顆粒。2）實驗結果顯示，得益于超細MgH2的熱力學失穩以及動力學能壘的降低，MgH2在30 °C下的可逆儲氫量達到6.7 wt%。此外，與塊狀MgH2相比，超細MgH2納米顆粒在150 °C下循環50次，表現出穩定而快速的吸氫性能。
Xin Zhang, et al, Realizing 6.7 wt% reversible storage of hydrogen at ambient temperature with non-confined ultrafine magnesium hydride, Energy Environ. Sci., 2020https://doi.org/10.1039/D0EE03160G
