1. Science Advances:大小可轉(zhuǎn)換抗原呈遞細(xì)胞模擬納米囊泡增強有效的癌癥免疫治療
人工抗原呈遞細(xì)胞(aAPCs)可以刺激CD8 + T細(xì)胞活化。雖然納米級aAPCs(naAPCs)具有比微米級(maAPCs)更好的安全性,但它們通常會誘導(dǎo)較弱的T細(xì)胞反應(yīng)。由于缺乏自體抗原特異性CD8 + T細(xì)胞,僅用aAPCs進行治療是不夠的。在此,美國國立衛(wèi)生研究院陳小元等人設(shè)計了一種納米疫苗,用于體內(nèi)抗原特異性CD8 + T細(xì)胞的預(yù)激活,然后通過可轉(zhuǎn)化大小的naAPCs重新激活CD8 + T細(xì)胞。1)當(dāng)遇到具有高表面氧化還原電位的預(yù)活化CD8 + T細(xì)胞時,naAPCs可以在腫瘤組織中轉(zhuǎn)化為maAPCs。2)體內(nèi)研究表明,naAPCs與納米疫苗的結(jié)合具有令人印象深刻的抗腫瘤功效。3)該方法還可以應(yīng)用于化學(xué)療法和光動力療法。該發(fā)現(xiàn)為在體內(nèi)使用可大小轉(zhuǎn)換的naAPCs進行免疫療法與可激活CD8 + T細(xì)胞的納米技術(shù)相結(jié)合提供了一種通用方法。
生物醫(yī)藥學(xué)術(shù)QQ群:1033214008Weijing Yang, et al. Size-transformable antigen-presenting cell–mimicking nanovesicles potentiate effective cancer immunotherapy, Science Advances, 2020.DOI: 10.1126/sciadv.abd1631https://advances.sciencemag.org/content/6/50/eabd1631
2. PNAS: 富含缺陷的BN納米片負(fù)載超微小鎳納米團簇促進甲醇高效脫氫
利用液態(tài)有機氫載體(LOHC)來運輸氫取決于有效的化學(xué)脫氫方法來獲取這種燃料。雖然過渡金屬基催化劑有望成為傳統(tǒng)貴金屬的低成本替代品,但其低活性和穩(wěn)定性限制了其在工業(yè)脫氫反應(yīng)中的應(yīng)用。因此,就LOHC脫氫的活性和穩(wěn)定性而言,開發(fā)有效的策略以優(yōu)化廉價的過渡金屬基催化劑的催化性能是一項關(guān)鍵挑戰(zhàn)。有鑒于此,美國勞倫斯伯克利國家實驗室的David Prendergast等人,報道了沉積在富含缺陷的BN納米片(Ni/BN)催化劑上的超微小鎳納米團簇(?1.5 nm)的設(shè)計和合成,該催化劑具有優(yōu)異的甲醇脫氫活性和選擇性,并且比其他一些過渡金屬基催化劑具有更高的穩(wěn)定性。1)研究發(fā)現(xiàn)二維(2D)BN與金屬納米粒子之間的金屬-載體相互作用不僅在促進具有高催化活性的超小型鎳納米團簇的一鍋合成中起著至關(guān)重要的作用,有助于分散和固定納米團簇,而且還大大增強了甲醇脫氫過程中的抗燒結(jié)和結(jié)焦性。與先前報道的其他一些脫氫催化劑相比,該催化劑的周轉(zhuǎn)頻率(TOF)是最好的。2)Ni/BN催化劑樣品在反應(yīng)溫度低至120℃時,對甲醇分解具有良好的活性,證實了該催化劑具有良好的催化活性。而且,Ni/BN催化劑對H2和CO的選擇性接近100%,經(jīng)過超過10 h的測試,Ni/BN催化劑未見明顯失活,說明Ni/BN催化劑用于甲醇脫氫的穩(wěn)定性。3)提供了詳細(xì)的光譜表征和密度泛函理論(DFT)計算來揭示鎳/氮化硼納米催化劑所表現(xiàn)出的高生產(chǎn)效率、高選擇性和高耐用性的起源,并闡明其與納米團簇尺寸和載體-納米團簇相互作用的相關(guān)性。總之,該工作揭示了載體材料在納米團簇形成過程中通過固定化控制納米團簇大小以及在催化活性過程中發(fā)揮的作用,對于推進自下而上設(shè)計高性能、耐用的催化系統(tǒng)以滿足各種催化需求具有重要意義。
納米催化學(xué)術(shù)QQ群:256363607
Zhuolei, Z. et al. Enhanced and stabilized hydrogen production from methanol by ultrasmall Ni nanoclusters immobilized on defect-rich h-BN nanosheets. PNAS, 2020.DOI: 10.1073/pnas.2015897117https://www.pnas.org/content/117/47/29442
3. Joule: 等離子活化工藝固氮的研究進展
氨基肥料的固氮形成了現(xiàn)代農(nóng)業(yè)的基礎(chǔ),并調(diào)解了全球糧食不安全問題。然而,傳統(tǒng)的合成氨具有不可持續(xù)的能源和碳足跡。改善氨合成的能源需求和可持續(xù)性的嘗試受到基本的熱催化比例關(guān)系、需要高壓操作的熱力學(xué)約束以及依賴礦物衍生的H2作為反應(yīng)物的限制。新興的等離子體活化的固N2工藝可能會規(guī)避這些限制,并利用無CO2能源和可再生原料實現(xiàn)氨的分散生產(chǎn)。有鑒于此,美國哥倫比亞大學(xué)Jingguang Chen(陳經(jīng)廣)教授等人,對通過等離子活化工藝進行固氮的研究進展進行了綜述,并將等離子活化工藝與傳統(tǒng)氨合成技術(shù)在能效、環(huán)境足跡和經(jīng)濟競爭力方面的進行了比較。1)可持續(xù)固氮可以抵消與能源密集型常規(guī)Haber-Bosch工藝(HB)相關(guān)的巨大環(huán)境和社會成本。將等離子活化氨合成與HB合成相關(guān)的能源需求、二氧化碳排放和商品價格進行了比較。2)針對H2源、從天然氣到無二氧化碳可再生能源的各種能源和碳定價政策,確定了等離子工藝具有競爭力所需的閾值效率。對可再生能源驅(qū)動的模塊化氨生產(chǎn)的經(jīng)濟正可行性進行了評估,預(yù)計在等離子工藝效率提高6倍后,該生產(chǎn)將具有競爭力。3)討論了實現(xiàn)這一閾值的技術(shù)前景,包括等離子體催化劑協(xié)同作用,N2與等離子體活化水的直接反應(yīng)以及等離子體N2氧化等方面的進展。對理論最低能量的比較表明,等離子體活化固氮所需的能量可能低于HB。
Lea R. Winter et al. N2 Fixation by Plasma-Activated Processes. Joule, 2020.DOI: 10.1016/j.joule.2020.11.009https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.11.009
4. Joule:與獨立半反應(yīng)配對的氧化還原庫用于模塊化電化學(xué)合成
利用可再生電力進行增值化學(xué)品的電化學(xué)合成具有比傳統(tǒng)化學(xué)制造更具可持續(xù)性的優(yōu)勢。然而,在傳統(tǒng)的電化學(xué)合成過程中,成對的陽極和陰極反應(yīng)之間的緊密耦合限制了產(chǎn)物及其效率。近日,威斯康星大學(xué)麥迪遜分校金松教授報道了通過將氧化和還原半反應(yīng)與非均相氧化還原庫(RR)解耦和配對,成功實現(xiàn)了不同化學(xué)品的模塊化電化學(xué)合成(ModES)。RR由攜帶電荷的氧化還原活性物質(zhì)組成,可以可逆地存儲和釋放電子和離子(例如,Na+,H+以及 OH-),從而使完整的電化學(xué)反應(yīng)能夠使用研究人員所選擇的獨立半反應(yīng)。1)利用ModES方法,研究人員將各自的半反應(yīng)與NaNiHCF材料的氧化和還原相結(jié)合,整合了兩個互補的氧化還原反應(yīng):將O2電化學(xué)還原為H2O2和將Na2SO4氧化為Na2S2O8(或?qū)l2氧化為活性氯)。2)實驗結(jié)果顯示,ModES系統(tǒng)可以連續(xù)運行100個循環(huán)(36 h),并具有出色電壓效率以合成H2O2和Na2S2O8。這些強氧化劑對于分布式制造極具吸引力,無需運輸危險材料,并且可以按需電化學(xué)生產(chǎn)用于殺菌劑,消毒劑和環(huán)境應(yīng)用。ModES設(shè)計突出了使用RRs實現(xiàn)有價值的化學(xué)品的高效、模塊化和按需電化學(xué)合成的前景。
Wang et al., Modular Electrochemical Synthesis Using a Redox Reservoir Paired with Independent Half-Reactions, Joule (2020)DOI:10.1016/j.joule.2020.11.011https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.11.011
5. Nano Lett.:原子薄金屬氧化物上的電極化切換
尺寸減小的材料已被證明具有廣泛的奇異特性和新穎的量子態(tài),這常常違背教科書上的見解。極化轉(zhuǎn)換和金屬屏蔽之間的相互排斥特性是眾所周知的例子,它們不能共存于體相固體中。近日,南方科技大學(xué)Lang Chen,南昌大學(xué)Shanming Ke等報道了(SrRuO3)1 /(BaTiO3)10超晶格的制備,并發(fā)現(xiàn)該超晶格原子薄的金屬層中表現(xiàn)出可逆的偏振轉(zhuǎn)換。1)作者通過結(jié)構(gòu)分析,電氣測量和第一性原理電子結(jié)構(gòu)計算相結(jié)合研究表明,電導(dǎo)率僅源自原子級薄的SrRuO3。2)原子薄的金屬SrRuO3中的極化通過相鄰的BaTiO3得以穩(wěn)定,并且可以通過電場進行切換,從而證明了2D鐵電金屬。該工作不僅為2D極性金屬系統(tǒng)創(chuàng)建了一個新的平臺,而且還展示了一條發(fā)現(xiàn)新型多鐵化合物并存的不相容物理特性(例如鐵電性,金屬性等)的新興途徑,為多功能氧化物設(shè)備鋪平了道路。
二維材料學(xué)術(shù)QQ群:1049353403Mao Ye, et al. Electric Polarization Switching on an Atomically Thin Metallic Oxide. Nano Lett., 2020DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c03417https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c03417
6. Nano Lett.: 原子分散Fe/Au界面的協(xié)同調(diào)制用于選擇性CO2電還原
電催化二氧化碳還原反應(yīng)(CO2RR)為利用可再生能源生產(chǎn)燃料和原料提供了一條有吸引力的途徑。金對于電化學(xué)的CO2RR轉(zhuǎn)化為CO具有活性,而競爭性的析氫反應(yīng)是不可避免的。有鑒于此,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)姚濤教授和中國科學(xué)院重慶綠色智能技術(shù)研究院張煒研究員等人,報告了一種協(xié)同策略,通過引入原子分散的Fe來調(diào)節(jié)納米金顆粒的電子結(jié)構(gòu),以提高CO的選擇性。1)設(shè)計了一種雙原子金屬催化劑,該催化劑由原子分散在Au NPs(Fe1/Au)上的Fe物種組成,該催化劑對將CO2還原為CO表現(xiàn)出極大的選擇性。2)電子顯微鏡和X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(XAFS)驗證了這種固定在Au NPs上的單原子Fe位點。利用operando X射線吸收和紅外光譜,揭示了單原子Fe1/Au界面的動態(tài)結(jié)構(gòu)演化和反應(yīng)中間體的吸附。3)在反應(yīng)過程中,F(xiàn)e和Au原子之間的相互作用增強,F(xiàn)e1/Au協(xié)同作用影響反應(yīng)中間體的吸附,從而使CO的選擇性提高到96.3%,其質(zhì)量活性為399 mA mg-1,在-0.9 V時的TOF高達11521 h-1。總之,該工作突出了協(xié)同調(diào)節(jié)對于提高單原子修飾的納米顆粒催化性能的重要意義。
電催化學(xué)術(shù)QQ群:740997841Xinyi Shen et al. Synergistic Modulation at Atomically Dispersed Fe/Au Interface for Selective CO2 Electroreduction. Nano Lett., 2020.DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04291https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04291
7. Nano Lett.:氮摻雜介孔碳納米片中的亞納米氧化錳團簇助力高性能鋰硫電池
鋰硫(Li-S)電池由于其極高的理論比容量(1675 mAh g-1),低成本和環(huán)境友好性等優(yōu)點,引起了人們極大的研究關(guān)注。然而,在正極材料的開發(fā)中,其實際應(yīng)用仍面臨一些問題,例如硫和硫化鋰的電導(dǎo)率低,充/放電過程中的體積變化大以及多硫化鋰的穿梭效應(yīng)( LiPs,Li2Sn,3≤n≤8)。近日,東華大學(xué)羅維教授,中科大余彥教授,復(fù)旦大學(xué)李偉教授報道了以聚氧化乙烯嵌段聚苯乙烯(PEO-b-PS)為模板,多巴胺(DA)為碳前驅(qū)體,醋酸錳(MNAC)為金屬前驅(qū)體,采用單膠束定向界面組裝的方法,在氧化石墨烯(GO)兩側(cè)的介孔碳單層中引入亞納米氧化錳團簇(MOCs)。1)所得到的S/rGO@mC-MnO-800功能納米片具有獨特的三明治狀介孔結(jié)構(gòu),具有均勻有序的介孔(18 nm)、高比表面積(300.9 m2 g?1)和大孔容(~0.57 cm3 g?1)。2)研究人員將S/rGO@mC-MnO-800復(fù)合材料應(yīng)用于鋰硫電池,實驗結(jié)果顯示,首次放電容量達到1535.9 mAg-1,在0.2 A g-1下循環(huán)100次后的可逆容量高達990 mAh g-1,在2 A g-1下的循環(huán)壽命超過250次,是一種極有前途的電極材料。即使在4.7 mg cm-2的高硫負(fù)載量下,電池在0.1 A g-1下也具有2.5 mAh cm-2的高面積容量。3)實驗和理論計算結(jié)果表明,除了獨特的介孔碳納米片所具有的高電導(dǎo)率和有效的緩沖效應(yīng)外,亞納米MOCs對LiPs具有很強的化學(xué)吸附能力,從而大大降低了LiPs的穿梭效應(yīng)。研究為通過這種設(shè)計策略改善Li?S電池的電化學(xué)性能鋪平了道路,從而獲得所需的結(jié)構(gòu)、性能和功能。
電池學(xué)術(shù)QQ群:924176072Pengpeng Qiu, et al, Sub-nanometric Manganous Oxide Clusters in Nitrogen Doped Mesoporous Carbon Nanosheets for High-Performance Lithium?Sulfur Batteries, Nano Lett., 2020DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04322https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04322
8. AM:可被激活的聚合物納米酶用于光動力-免疫代謝癌癥治療
腫瘤免疫代謝對腫瘤的增殖和免疫細(xì)胞活性起著重要作用,因此其對于腫瘤免疫治療的效果也有著不可忽略的影響。目前,通過調(diào)節(jié)免疫代謝來促進癌癥免疫治療的主要方法是基于小分子抑制劑的策略,而這類小分子抑制劑往往會遇到脫靶不良反應(yīng)、耐藥性和不可持續(xù)反應(yīng)等問題。相比之下,酶療法可以很好地解決這些限制,但這一方法尚未被有效地開發(fā)。新加坡南洋理工大學(xué)浦侃裔教授報道了一種可被近紅外光激活、具有免疫治療效果的有機聚合物納米酶(SPNK),并將其用于實現(xiàn)光動力-免疫代謝治療。1)SPNK是由半導(dǎo)體聚合物內(nèi)核與犬尿氨酸酶 (KYNase)通過可被單線態(tài)氧(1O2)裂解的連接子相結(jié)合而組成。在近紅外光照射下,SPNK會產(chǎn)生1O2,這樣不僅可以發(fā)揮光動力作用以誘導(dǎo)腫瘤免疫原性細(xì)胞死亡,還可以誘導(dǎo)釋放KYNase并觸發(fā)其活性以降解免疫抑制型犬尿氨酸(Kyn)。2)實驗表明,這種由SPNK介導(dǎo)的聯(lián)合作用可以促進效應(yīng)T細(xì)胞的增殖和浸潤,進而增強全身抗腫瘤T細(xì)胞免疫,最終抑制原發(fā)腫瘤和遠(yuǎn)端腫瘤的生長。綜上所述,這一研究報道了一種新型的光動力治療方法,為實現(xiàn)遠(yuǎn)程控制的酶免疫調(diào)節(jié)和改善抗癌治療提供了新的策略。
生物醫(yī)藥學(xué)術(shù)QQ群:1033214008Ziling Zeng. et al. Activatable Polymer Nanoenzymes for Photodynamic Immunometabolic Cancer Therapy. Advanced Materials. 2020DOI: 10.1002/adma.202007247https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202007247
9. AFM: MoS2的電化學(xué)氧化剝離形成原子薄平面堆積結(jié)構(gòu)
超薄過渡金屬硫?qū)倩衔铮═MDs)在電子器件、傳感器、催化和能量存儲等領(lǐng)域具有廣泛地應(yīng)用前景。原子薄過渡金屬二硫化物(TMDs)的生產(chǎn)已經(jīng)通過各種自上而下剝離的方法進行了研究,如機械剝離和化學(xué)剝離,而大規(guī)模的化學(xué)剝離是緩慢的,需要超過10個小時才能實現(xiàn)原子薄TMDs的制備。因此,快速而溫和的方法來實現(xiàn)原子層厚度TMDs的制備仍然是一個重要的問題。有鑒于此,武漢理工大學(xué)麥立強教授和Wen Luo等人,報道了一種新的策略,通過溫和的電化學(xué)處理,可在數(shù)十秒內(nèi)將大塊MoS2剝離成兩層/三層薄片。1)這種剝離方法是由從典型的層邊緣開始的橫向向內(nèi)的氧化反應(yīng)驅(qū)動的,并通過快速的深度滲透,從而最終形成一個堆疊的少數(shù)層(2/3層)結(jié)構(gòu)。2)利用電化學(xué)氧化剝離的新策略將硫化鉬快速地轉(zhuǎn)變?yōu)樵訉雍穸鹊亩询B結(jié)構(gòu),并且通過基于單片MoS2電化學(xué)器件和拉曼光譜原位觀測了電化學(xué)剝離的反應(yīng)途徑,并證明了厚度的均勻性。3)此外,經(jīng)過重新組裝的特殊多層MoS2在電催化(析氫反應(yīng)過電位127 mV)和表面增強拉曼光譜(1.15×105增強因子)中作為功能材料具有出色的性能。總之,該工作說明了重組的多層MoS2在光學(xué),催化和傳感器領(lǐng)域的廣闊前景。
二維材料學(xué)術(shù)QQ群:1049353403
Xuelei Pan et al. Electrochemically Exfoliating MoS2 into Atomically Thin Planar‐Stacking Through a Selective Lateral Reaction Pathway. Advanced Functional Materials, 2020.DOI: 10.1002/adfm.202007840https://doi.org/10.1002/adfm.202007840
10. ACS Nano:超粒子的三重共振工程用于納米級非線性光學(xué)
超粒子是離散的納米級結(jié)構(gòu)單元配位組裝成的復(fù)雜且分級的膠體超結(jié)構(gòu)。在單個結(jié)構(gòu)單元或它們的體相對應(yīng)物中觀察不到這類組裝中的整體光學(xué)響應(yīng)。此外,亞波長尺寸的單位構(gòu)造單元可以實現(xiàn)在超顆粒內(nèi)雕刻光學(xué)超材料,而當(dāng)前的膠體工程技術(shù)還達不到。這可以在膠體平臺上產(chǎn)生有效的光學(xué)特征,并具有調(diào)節(jié)這些粒子的電磁響應(yīng)的能力。近日,加州理工學(xué)院Alireza Marandi等報道了meta-shell超粒子(MSP)的納米光子學(xué)。1)研究表明,超材料殼有助于MSP三重共振的工程化,從而顯著增強二次諧波(SHG)的生成。與其體相材料相比,MSP中的二次諧波的生成增強了幾個數(shù)量級。2)其絕對的轉(zhuǎn)化效率比損傷閾值高出10–7,這設(shè)定了低折射率膠體SHG的新基準(zhǔn)。此外,MSP通過適用于化學(xué)和生物應(yīng)用的膠體平臺,為瞬時波長轉(zhuǎn)換提供實用的解決方案。該工作證明的概念可以擴展到金屬結(jié)構(gòu),以利用等離激元共振來進一步擴展非線性納米光子學(xué)。將封裝在單個超微粒中的MSP產(chǎn)生的化學(xué)和光學(xué)性質(zhì)相結(jié)合,可以進一步將膠體非線性納米光子學(xué)的發(fā)展擴展到化學(xué)和生物學(xué)領(lǐng)域。
Joong Hwan Bahng, et al. Mie Resonance Engineering in Meta-Shell Supraparticles for Nanoscale Nonlinear Optics.ACS Nano, 2020DOI: 10.1021/acsnano.0c07127https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c07127
11. ACS Nano: 高熵合金納米粒子中的元素核心能級偏移
雖然高熵合金納米粒子(HEA-NPs)在高溫、防腐蝕、催化等領(lǐng)域已經(jīng)展示出優(yōu)異的應(yīng)用潛力,但目前對于高熵合金納米顆粒內(nèi)部各元素的電子結(jié)構(gòu)變化知之甚少。有鑒于此,匹茲堡大學(xué)David H. Waldeck和中南大學(xué)李立清教授、曾政等人,通過X射線光電子能譜(XPS)分析和第一性原理電子結(jié)構(gòu)計算,研究了五元金屬HEA-NPs各組分之間的表觀核心能級能量轉(zhuǎn)移(負(fù)或正)與電子密度變化之間的關(guān)系。1)為了探索這種多元素系統(tǒng)中的電子結(jié)構(gòu),通過碳熱沖擊和原位還原方法在兩種不同的碳基底上合成了HEA-NP。2)結(jié)果表明,Cu顯示出負(fù)的核心能級偏移,而Fe,Co,Mg,Cr和Mn顯示出正的核心能級偏移。盡管實驗表明Ni出現(xiàn)明顯的正核心能級位移,但電子結(jié)構(gòu)計算表明這是由于費米能級的位移引起的,而且Ni中電子密度的重新分布表現(xiàn)得比其他元素更像Cu。3)結(jié)果表明,NPs中的電子密度重新分布發(fā)生在電負(fù)性較低的元素到電負(fù)性較強的元素之間。總之,該工作將指導(dǎo)HEA-NPs的設(shè)計,以促進其在醫(yī)學(xué)、催化和能量儲存/轉(zhuǎn)換方面的潛在應(yīng)用。
Xiang Xu et al. Elemental Core Level Shift in High Entropy Alloy Nanoparticles via X-ray Photoelectron Spectroscopy Analysis and First-Principles Calculation. ACS Nano, 2020.DOI: 10.1021/acsnano.0c09470https://doi.org/10.1021/acsnano.0c09470
12. Solar RRL: 時間分辨X射線吸收光譜:可視化光催化太陽能轉(zhuǎn)換中的光物理和光化學(xué)的時間演變
采用飛秒-微秒級的時間分辨X射線吸收技術(shù),由于能夠?qū)崟r探測均相和非均相光催化系統(tǒng)中的電子結(jié)構(gòu)和幾何結(jié)構(gòu),對光化學(xué)反應(yīng)機理的理解產(chǎn)生了巨大影響。時間分辨的X射線吸收技術(shù)可以像照相機一樣“抓拍”電荷轉(zhuǎn)移以及動態(tài)的電子和幾何結(jié)構(gòu),以“分子電影”的形式清楚地顯示太陽能轉(zhuǎn)換的整個過程。有鑒于此,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰教授和Chao Gao等人,綜述了時間分辨X射線吸收技術(shù)及其在光催化系統(tǒng)研究中的應(yīng)用研究進展。1)首先,具體總結(jié)了吸光單元激發(fā)態(tài)的動態(tài)電荷動力學(xué)和結(jié)構(gòu)變化。然后解釋了光吸收單元和催化位點之間的電荷轉(zhuǎn)移行為。之后,闡述了光化學(xué)過程中催化單元的幾何和電子變化,以及完整的反應(yīng)路徑和限速步驟的關(guān)鍵信息。捕獲光物理和光化學(xué)過程在時間尺度上的動態(tài)電子和幾何變化,為設(shè)計先進的太陽能轉(zhuǎn)換系統(tǒng)提供了指導(dǎo)。2)概述了時間分辨X射線吸收技術(shù)對光催化領(lǐng)域中各種材料的研究,包括金屬絡(luò)合物,金屬氧化物,鈣鈦礦材料,甚至是等離子體金屬作為光吸收單元或催化位點。除了各種無機半導(dǎo)體外,還會有更多的有機聚合物光催化劑進行TR‐XAS研究,例如金屬有機骨架(MOF),共價有機骨架(COF),共價三嗪骨架(CTF)和共軛微孔聚合物(CMP)。在光誘導(dǎo)過程中發(fā)生的電子和結(jié)構(gòu)動力學(xué)已經(jīng)在時間和空間上可視化。3)時間分辨X射線吸收技術(shù)對光催化制氫的研究已日趨成熟,而對光催化還原CO2的研究仍處于早期階段。而且,時間分辨X射線吸收技術(shù)的研究應(yīng)從均相系統(tǒng)擴展到異相系統(tǒng)。另外,時間分辨X射線吸收技術(shù)還可以在其他太陽能轉(zhuǎn)化和能源回收應(yīng)用中得以利用,例如光催化N2還原和CH4氧化。結(jié)合理論模擬,時間分辨X射線吸收技術(shù)可以為提高能量轉(zhuǎn)換效率和機理研究提供指導(dǎo)。
光催化學(xué)術(shù)QQ群:927909706Yangguang Hu et al. Time‐Resolved X‐Ray Absorption Spectroscopy: Visualizing the Time Evolution of Photophysics and Photochemistry in Photocatalytic Solar Energy Conversion. Solar RRL, 2020.DOI: 10.1002/solr.202000468https://doi.org/10.1002/solr.202000468