1. Acc. Chem. Res.: 高能面極性金屬氧化物的特殊催化性能
多相催化不僅在化學(xué)工業(yè)中具有重要意義，而且在能源轉(zhuǎn)換和環(huán)境技術(shù)中也具有重要意義。固體催化劑的特定表面形貌和結(jié)構(gòu)對(duì)催化性能有著顯著的影響，因?yàn)樵诖呋磻?yīng)過(guò)程中，大多數(shù)物理和化學(xué)過(guò)程都發(fā)生在催化劑的表面。與廣泛研究的多面金屬納米粒子不同，金屬氧化物具有更為復(fù)雜的結(jié)構(gòu)和表面特征。在納米晶生長(zhǎng)過(guò)程中，利用表面導(dǎo)向劑(SDAs)控制過(guò)渡金屬氧化物的形狀和暴露面已經(jīng)取得了很大的進(jìn)展。但是，暴露面的影響在研究人員中仍然存在爭(zhēng)議。值得注意的是，高能面，特別是極性面，往往通過(guò)不同的弛豫過(guò)程降低其表面能，如表面重構(gòu)、氧化還原變化、帶負(fù)電荷物質(zhì)的吸附等。這些過(guò)程會(huì)導(dǎo)致表面缺陷的形成和表面化學(xué)計(jì)量的破壞，由此產(chǎn)生的電子構(gòu)型和電荷遷移性質(zhì)的變化都在多相催化中起著重要作用。有鑒于此，英國(guó)牛津大學(xué)Shik Chi Edman TSANG教授等人，重點(diǎn)研究了特定的表面對(duì)主要由裸露極性面構(gòu)成的工程化簡(jiǎn)單二元金屬氧化物納米材料引入的非均相催化的影響，以及使用一系列新的表征技術(shù)的表面研究進(jìn)展。1）由于不同的材料偏好不同的弛豫方法，產(chǎn)生了不同的表面特征，需要不同的技術(shù)來(lái)研究facet到facet的不同特征。諸如X射線衍射，X射線光電子能譜，透射電子顯微鏡等常規(guī)表征技術(shù)似乎不足以闡明刻面效應(yīng)的基本原理。因此，越來(lái)越多的新技術(shù)被開(kāi)發(fā)來(lái)區(qū)分表面特征，從而能夠更好地了解刻面對(duì)非均相催化的影響。2）闡明了面效應(yīng)的基本原理，并證明了結(jié)構(gòu)與活性之間的關(guān)系。還使用一系列表征技術(shù)研究了由不同弛豫過(guò)程引入的表面特征。例如，電子順磁共振光譜法可用于檢測(cè)氧空位，而探針輔助固態(tài)核磁共振波譜能夠評(píng)估表面酸性。3）結(jié)果還表明，這些不同的特征對(duì)非均相催化性能有不同的影響。在第一性原理密度泛函理論計(jì)算的幫助下，討論和闡明了多面金屬氧化物的獨(dú)特性質(zhì)。此外，還對(duì)過(guò)渡金屬硫?qū)倩衔铩訝铍p氫氧化物等材料在面相關(guān)催化研究中的應(yīng)用進(jìn)行了簡(jiǎn)要的討論。
納米合成學(xué)術(shù)QQ群：1050846953Yiyang Li et al. Unusual Catalytic Properties of High-Energetic-Facet Polar Metal Oxides. Acc. Chem. Res., 2020.DOI: 10.1021/acs.accounts.0c00641https://doi.org/10.1021/acs.accounts.0c00641
2. Nature Commun.: 金屬鹵化物鈣鈦礦的金屬表面摻雜
有意摻雜是半導(dǎo)體技術(shù)的核心，用于調(diào)節(jié)電子設(shè)備半導(dǎo)體的電學(xué)和光學(xué)特性，然而，這已證明對(duì)鹵化物鈣鈦礦具有巨大挑戰(zhàn)，美國(guó)北卡羅來(lái)納大學(xué)黃勁松等人報(bào)道了研究表明，存在于鹵化物鈣鈦礦前體中的某些金屬離子（例如銀，鍶，鈰離子）作為雜質(zhì)可以對(duì)鈣鈦礦的表面進(jìn)行n摻雜，從而成為金屬固有的。這些離子在鹵化物鈣鈦礦晶體中的低溶解度將金屬雜質(zhì)排除在鈣鈦礦表面上，從而使鈣鈦礦晶體內(nèi)部保持固有狀態(tài)。計(jì)算表明，這些金屬離子在鈣鈦礦的導(dǎo)帶最小值附近引入許多電子態(tài)，并引起n摻雜，這與鈍化離子（如鉀和銣離子）形成鮮明對(duì)比。鈣鈦礦的金屬表面摻雜的發(fā)現(xiàn)使新的設(shè)備和材料設(shè)計(jì)能夠?qū)⑩}鈦礦的固有內(nèi)部和重?fù)诫s表面有效結(jié)合。
光電器件學(xué)術(shù)QQ群：474948391Lin, Y., Shao, Y., Dai, J. et al. Metallic surface doping of metal halide perovskites. Nat. Commun. 12, 7 (2021).https://doi.org/10.1038/s41467-020-20110-6
3. Nature Commun.：InSe/石墨烯異質(zhì)結(jié)用于原子薄光陽(yáng)極
揭示光電極表面附近的離子動(dòng)力學(xué)，例如擴(kuò)散、吸附和反應(yīng)，對(duì)于實(shí)現(xiàn)高效的光電化學(xué)（PEC）水分解具有重要意義。然而，對(duì)于宏觀的三維電極，通常很難將表面效應(yīng)對(duì)總光電流的貢獻(xiàn)與整體各種因素的貢獻(xiàn)分開(kāi)。近日，廈門(mén)大學(xué)曹陽(yáng)教授，程俊教授報(bào)道了一種由InSe單層晶體制成的光陽(yáng)極，其被單層石墨烯包裹，以保證高穩(wěn)定性。同時(shí)，選擇InSe是因?yàn)椋c其他光敏二維(2D)材料相比，其具有高遷移率和強(qiáng)烈抑制電子-空穴對(duì)復(fù)合的特性。1）實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，與可逆氫電極相比，1.23 V下，原子薄InSe光陽(yáng)極的光電流密度超過(guò)10 mA cm?2，比其它二維光電極的光電流大了幾個(gè)數(shù)量級(jí)。2）除了InSe的突出特性外，增強(qiáng)的光電流還得益于陽(yáng)極表面附近的氫氧離子與光生空穴之間的強(qiáng)耦合。因此，由于離子俘獲空穴的存在，抑制了電子-空穴復(fù)合，即使在照明停止后也觀察到持續(xù)的電流。這項(xiàng)工作為研究電極表面的離子動(dòng)力學(xué)提供了原子薄材料平臺(tái)，并為開(kāi)發(fā)高效率下一代光電電極提供了指導(dǎo)。
光電器件學(xué)術(shù)QQ群：474948391Zheng, H., Lu, Y., Ye, KH. et al. Atomically thin photoanode of InSe/graphene heterostructure. Nat Commun 12, 91 (2021)DOI：10.1038/s41467-020-20341-7https://doi.org/10.1038/s41467-020-20341-7
4. Nature Commun.：甲醇制烯烴催化劑中焦炭定向轉(zhuǎn)化為活性中間體提高低碳烯烴選擇性
甲醇制烯烴（MTO）是以非石油原料（煤、天然氣、生物質(zhì)、CO2等）為原料生產(chǎn)乙烯和丙烯的最重要的催化過(guò)程。盡管在過(guò)去幾十年中，MTO的基礎(chǔ)研究和應(yīng)用研究均取得了重要進(jìn)展，但在MTO中同時(shí)獲得具有長(zhǎng)催化劑壽命和高的輕質(zhì)烯烴選擇性仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。近日，中科院大連化物所葉茂研究員，劉中民院士團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種再生策略，在工業(yè)上重要的SAPO-34沸石的納米受限空間內(nèi)，將焦炭定向轉(zhuǎn)化為活性HCP。1）研究人員首先進(jìn)行了密度泛函理論（DFT）計(jì)算，發(fā)現(xiàn)有利于乙烯形成的萘類(lèi)物種在高溫下的CHA腔內(nèi)可保持空間穩(wěn)定。因此，失活催化劑中的焦炭，主要是多環(huán)芳烴（PAHs），原則上可以通過(guò)高溫?zé)崃呀廪D(zhuǎn)化為萘類(lèi)物種。基于此，研究人員在高溫下用氮?dú)獯祾呓够腟APO-34催化劑，獲得富含萘物種的SAPO-34沸石，其顯示出高的輕烯烴選擇性，但甲醇轉(zhuǎn)化率較差差。2）通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算，研究人員進(jìn)一步研究了兩種常用于PAHs的介質(zhì)，即氫氣和水蒸汽。能壘比較表明，盡管水蒸氣是MTO的主要副產(chǎn)物，但在SAPO-34沸石中，然而其更能有效地將焦炭裂解成萘物種。3）實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，SAPO-34沸石中的焦炭通過(guò)水蒸氣裂解定向轉(zhuǎn)化為萘物種，不僅恢復(fù)了催化劑的活性，而且提高了MTO反應(yīng)中輕烯烴的選擇性。此外，焦炭的蒸汽裂解僅釋放少量煙道氣形式的副產(chǎn)物，主要由有價(jià)值的合成氣（H2和CO）組成，溫室氣體CO2可忽略不計(jì)。此外，在流化床反應(yīng)器-再生器中試裝置中的結(jié)果顯示，該策略能夠顯著提高工業(yè)MTO工藝的經(jīng)濟(jì)性和可持續(xù)性。
納米催化學(xué)術(shù)QQ群：256363607Zhou, J., Gao, M., Zhang, J. et al. Directed transforming of coke to active intermediates in methanol-to-olefins catalyst to boost light olefins selectivity. Nat Commun 12, 17 (2021).DOI：10.1038/s41467-020-20193-1https://doi.org/10.1038/s41467-020-20193-1
5. Nature Commun.：富氧界面用于堿性水電池中的可逆銻鍍/剝離化學(xué)
可充電水系堿性電池（AABs）在可再生能源儲(chǔ)存和利用方面具有廣闊的前景，然而負(fù)極材料的較差的性能?chē)?yán)重阻礙的AABs的實(shí)際應(yīng)用。近日，中山大學(xué)盧錫洪教授報(bào)道了通過(guò)構(gòu)建功能性富氧界面，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了AABs中Sb金屬負(fù)極在碳襯底（CS）上的高度可逆的剝離/電鍍化學(xué)。1）研究發(fā)現(xiàn)，含氧官能團(tuán)通過(guò)兩種方式促進(jìn)SbO2?離子在碳表面的擴(kuò)散和沉積行為：i）通過(guò)激活氫鍵的形成促進(jìn)SbO2?離子在界面上的吸附；ii）通過(guò)降低負(fù)極上的成核過(guò)電位來(lái)降低Sb的沉積電阻。得益于這兩個(gè)優(yōu)點(diǎn)，潛在的副反應(yīng)得到了很大程度的抑制，并且在功能化的碳襯底(FCS)上實(shí)現(xiàn)了高度可逆的Sb沉積/溶解。2）實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Sb/FCS負(fù)極具有627.1 mA h g?1的高比容量（95.0%的放電深度，DOD）、優(yōu)異的庫(kù)倫效率（CE，95.9%）和循環(huán)穩(wěn)定性（1000次循環(huán)后，92.4%的CE）。當(dāng)與磷化的NiCo2O4（P-NiCo2O4）正極結(jié)合時(shí)，AAB器件具有高能量密度(8.2 mW h cm-3)、優(yōu)異的功率密度（0.4W·cm-3）以及穩(wěn)定性（1000次循環(huán)中98.1%的容量保持率）的電化學(xué)性能，優(yōu)于最近報(bào)道的AABs。
電池學(xué)術(shù)QQ群：924176072
Zhang, H., Liu, Q., Zheng, D. et al. Oxygen-rich interface enables reversible stibium stripping/plating chemistry in aqueous alkaline batteries. Nat Commun 12, 14 (2021).DOI：10.1038/s41467-020-20170-8https://doi.org/10.1038/s41467-020-20170-8
6. Nature Commun.: 用納米級(jí)金屬氧化物界面控制熱電子流和催化選擇性
金屬和氧化物之間的相互作用是影響所需反應(yīng)選擇性的一個(gè)重要分子水平因素。因此，設(shè)計(jì)一種金屬-氧化物界面形成良好的非均相催化劑對(duì)于理解界面上的選擇性和表面電子激發(fā)是很重要的。有鑒于此，韓國(guó)基礎(chǔ)科學(xué)研究所Jeong Young Park和韓國(guó)先進(jìn)科技學(xué)院Yeon Sik Jung、Yousung Jung等人，利用TiO2上的Pt納米線陣列制備的納米級(jí)催化肖特基二極管，形成納米級(jí)Pt-TiO2界面，以確定金屬氧化物界面對(duì)催化選擇性的影響，從而影響了熱電子的激發(fā)。1）為了證明金屬氧化物界面對(duì)選擇性和反應(yīng)誘導(dǎo)的熱電子（即化學(xué)電流）的影響，用鉑納米線在TiO2載體上制備了肖特基納米二極管，在氣相反應(yīng)環(huán)境下形成納米級(jí)的Pt-TiO2界面。2）這證明了對(duì)放熱甲醇氧化反應(yīng)下產(chǎn)生的熱電子流的實(shí)時(shí)檢測(cè)。在納米級(jí)的Pt納米線/TiO2上獲得了對(duì)甲酸甲酯的選擇性和熱電子生成，與基于Pt膜的二極管相比，Pt納米線/TiO2的部分氧化選擇性高2倍，化學(xué)電流產(chǎn)率高3倍。3）利用不同的Pt/TiO2納米結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)界面與金屬位點(diǎn)的比例顯著影響了甲醇氧化的選擇性，從而提高了化學(xué)電流的產(chǎn)率。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Pt-TiO2界面的形成表明，由于不同的反應(yīng)機(jī)理，Pt納米線陣列對(duì)甲酸甲酯形成的選擇性比Pt膜大得多。
納米催化學(xué)術(shù)QQ群：256363607Si Woo Lee et al. Controlling hot electron flux and catalytic selectivity with nanoscale metal-oxide interfaces. Nature Communications, 2021.DOI: 10.1038/s41467-020-20293-yhttps://doi.org/10.1038/s41467-020-20293-y
7. Joule: 噴涂技術(shù)制備高效穩(wěn)定CsPbI3-xBrx鈣鈦礦太陽(yáng)能器件
無(wú)機(jī)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSC）具有良好的器件性能，有望實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期的運(yùn)行穩(wěn)定性。高麗大學(xué)Sang HyukIm和美國(guó)可再生能源國(guó)家實(shí)驗(yàn)室KaiZhu等人報(bào)道了通過(guò)可擴(kuò)展的，可正交加工的噴涂方法，在表面區(qū)域以明確的CsPbI3-xBrx組成梯度制備了基于CsPbI2Br的鈣鈦礦型無(wú)機(jī)薄膜。1）通過(guò)GIXRD和XPS/UPS測(cè)量證明，在CsPbI2Br鈣鈦礦薄膜上噴涂CsPbI3溶液會(huì)導(dǎo)致在表面區(qū)域形成輪廓分明的CsPbI3-xBrx。調(diào)節(jié)CsPbI3溶液的噴涂時(shí)間會(huì)影響所得漸變CsPbI3-xBrx表面層的組成輪廓。CsPbI3-xBrx的漸變結(jié)構(gòu)拓寬了吸收波長(zhǎng)范圍，并延長(zhǎng)了載流子壽命。橫截面KPFM表明，該漸變結(jié)構(gòu)導(dǎo)致電場(chǎng)在器件堆棧內(nèi)重新分布，從而更有效地分離和收集電荷。2）通過(guò)這種方法，對(duì)于0.096平方厘米的電池，獲得了16.81％的功率轉(zhuǎn)換效率。進(jìn)一步通過(guò)噴涂技術(shù)，基于CsPbI3-xBrx的單片鈣鈦礦子模組效率為13.82％（112 cm2工作面積），并且在1,000小時(shí)連續(xù)光照下，其降解率僅為9％。
光電器件學(xué)術(shù)QQ群：474948391
Jin Hyuck Heo et al. Efficient and Stable Graded CsPbI3?xBrx Perovskite Solar Cells and Submodules by Orthogonal Processable Spray Coating，Joule, 2020.https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.12.010
8. Joule: 12.2％記錄效率！高效白光鈣鈦礦發(fā)光二極管
基于光學(xué)模型，較差的光提取效率（LEE）通常低于20％，難以實(shí)現(xiàn)白色發(fā)光是金屬鹵化物-鈣鈦礦型發(fā)光二極管（PeLED）領(lǐng)域的兩個(gè)主要挑戰(zhàn)。華南理工大學(xué)葉軒立和Ziming Chen等人報(bào)道了一種簡(jiǎn)單有效的方法，通過(guò)合理設(shè)計(jì)的多層半透明電極（LiF/Al/Ag/LiF），將藍(lán)色PeLED與紅色鈣鈦礦納米晶體（PeNC）下變頻器層耦合，從而構(gòu)建具有增強(qiáng)型LEE的高性能白色PeLED。1）紅色PeNC層允許提取藍(lán)色PeLED中捕獲的波導(dǎo)模式和表面等離激元極化模式，并將其轉(zhuǎn)換為紅色發(fā)射，從而使LEE改善了50％以上。同時(shí)，藍(lán)色光子和向下轉(zhuǎn)換的紅色光子的互補(bǔ)發(fā)射光譜有助于白色PeLED。2）該白色PeLED的外量子效率和分別超過(guò)12％和超過(guò)2,000 cd m-2的亮度，這是目前白光鈣鈦礦發(fā)光二極管的最高效率。除了將其用于PeLED中之外，該策略還可以擴(kuò)展到其他類(lèi)型的白色LED，例如無(wú)機(jī)，量子點(diǎn)和混合LED等，以改善其在芯片中的光提取，從而廣泛地應(yīng)用于節(jié)能照明設(shè)備的LED領(lǐng)域。
光電器件學(xué)術(shù)QQ群：474948391
Ziming Chen et al. Utilization of Trapped Optical Modes for White Perovskite Light-Emitting Diodes with Efficiency over 12%，Joule, 2020https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.12.008
9. Nano Letters：通過(guò)硼輔助策略在摻入超薄鎳的磷化鈷納米片中構(gòu)建原子雜金屬位點(diǎn)用于高效水分解
電化學(xué)水分解是實(shí)現(xiàn)大規(guī)模生產(chǎn)氫氣的有效策略之一。析氫反應(yīng)（HER）和析氧反應(yīng)（OER）是水分解的兩個(gè)主要反應(yīng)。目前，工業(yè)規(guī)模的OER和HER在堿性條件下動(dòng)力學(xué)緩慢，進(jìn)而限制了其在大規(guī)模應(yīng)用中的實(shí)際性能。科研人員致力于開(kāi)發(fā)高效的電催化劑，以降低過(guò)電位，提高催化活性，并延長(zhǎng)催化劑的長(zhǎng)期循環(huán)壽命。近日，澳大利亞悉尼科技大學(xué)汪國(guó)秀教授，劉浩教授，Jinqiang Zhang報(bào)道了通過(guò)一種簡(jiǎn)便的硼輔助策略合成了具有不飽和原子雜金屬NiCo16-xP6活性位點(diǎn)的摻雜鎳磷化鈷（Ni-CoP）2D超薄納米片。1）Ni-CoP納米片的合成過(guò)程包括硼基納米球的預(yù)成型和納米球在空氣中通過(guò)室溫氧化后自發(fā)剝落成Ni-Co(OH)2 2D超薄納米片。隨后的磷化處理得到了所需的具有面內(nèi)孔洞的超薄Ni-CoP納米片，并暴露出具有最大數(shù)量的不飽和原子異質(zhì)金屬NiCo16?xP6位點(diǎn)。2）研究發(fā)現(xiàn)，Ni的成功摻入和Co空位的產(chǎn)生有效地提高了水的解離能力，并調(diào)節(jié)了附近Co/P原子的電子結(jié)構(gòu)，從而提高了其HER性能。同時(shí)，氧化后的NiCo16?xP6位點(diǎn)中親氧性較低的Co原子顯著提高了OER活性。3）實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，在1 M KOH溶液中，優(yōu)化的Ni-CoP納米片具有最大量的不飽和原子雜金屬NiCo16?xP6位點(diǎn)（Ni-CoP-5%），在10 mA cm2電流密度下用于堿性HER和OER的過(guò)電位分別低至88和290 mV。這項(xiàng)研究工作為研究催化劑原子結(jié)構(gòu)和催化活性之間的關(guān)系提供了基本的見(jiàn)解。
電催化學(xué)術(shù)QQ群：740997841
Yufei Zhao, et al, Constructing Atomic Heterometallic Sites in Ultrathin Nickel-Incorporated Cobalt Phosphide Nanosheets via a Boron-Assisted Strategy for Highly Efficient Water Splitting, Nano Lett., 2020DOI：10.1021/acs.nanolett.0c04569https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04569
10. EES: 建立穩(wěn)定的陽(yáng)離子分子/電極界面，在工業(yè)相關(guān)電流下高效持久地還原二氧化碳
聚集和浸出是合成高效耐用的非均相分子催化劑的兩個(gè)主要障礙。這些問(wèn)題對(duì)于帶電分子來(lái)說(shuō)甚至更為嚴(yán)重，不僅導(dǎo)致分子性能不理想，而且導(dǎo)致對(duì)帶電分子功能的錯(cuò)誤評(píng)價(jià)。有鑒于此，香港城市大學(xué)葉汝全教授與華東理工大學(xué)朱明輝教授等人，開(kāi)發(fā)了一種利用重氮鹽反應(yīng)和甲基化反應(yīng)原位將固定在CNT表面的分子官能團(tuán)轉(zhuǎn)化的策略。1）結(jié)合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和理論計(jì)算，研究了正電荷對(duì)分子催化劑CO2RR性能的增強(qiáng)作用。選取了三種不同官能團(tuán)修飾的酞菁分子：酞菁鈷（CoPc）、四氨基酞菁鈷（CoTAPc）、四三甲基苯胺酞菁鈷（CoTMAPc）。2）結(jié)果表明CoTMAPc顯示出最高的CO2RR活性，然而正電荷的引入極大地增加了分子的水溶性，催化劑嚴(yán)重浸出，電流密度迅速衰減。開(kāi)發(fā)了一種原位功能化策略，通過(guò)重氮鹽反應(yīng)及后續(xù)的甲基化反應(yīng)將CoTMAPc共價(jià)接枝到CNT表面（CoTMAPc@CNT），然后進(jìn)行完全的甲基化反應(yīng)。3）該策略通過(guò)共價(jià)連接的方式成功將水溶性分子催化劑單分散地固定在CNT表面，表現(xiàn)出優(yōu)異的CO2RR活性和穩(wěn)定性。在590 mV的過(guò)電位下表現(xiàn)出239 mA cm-2的工業(yè)級(jí)電流密度，CO選擇性為95.6％和0.069 mg cm-2的極低分子負(fù)載。總之，該工作為高性能和穩(wěn)定的多相電解帶電分子催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的見(jiàn)解，為高性能CO2RR分子催化劑的設(shè)計(jì)提供了一種新思路。
電催化學(xué)術(shù)QQ群：740997841
Jianjun Su et al. Building a stable cationic molecule/electrode interface for highly efficient and durable CO2 reduction at an industrially relevant current. Energy Environ. Sci., 2021.https://doi.org/10.1039/D0EE02535F
11. AM: 自主機(jī)器人智能自修復(fù)材料的研究進(jìn)展與路線圖
機(jī)器人越來(lái)越多地幫助人類(lèi)完成各種任務(wù)。像擁有精英技能的特工一樣，他們可以冒險(xiǎn)前往遙遠(yuǎn)的地點(diǎn)和惡劣的環(huán)境，如深海和外層空間。微型/納米機(jī)器人還可以作為醫(yī)療保健應(yīng)用的體內(nèi)制劑。可以自主執(zhí)行修復(fù)功能的自修復(fù)材料可用于解決環(huán)境的不可預(yù)測(cè)性以及對(duì)自主操作的日益增長(zhǎng)的需求。擁有可自修復(fù)的機(jī)器人材料可以潛在地降低成本，減少電子廢物，提高機(jī)器人的壽命。新加坡國(guó)立大學(xué)Benjamin C. K. Tee等人在這篇綜述旨在作為一個(gè)由過(guò)去的進(jìn)展驅(qū)動(dòng)的路線圖，并啟發(fā)未來(lái)機(jī)器人材料和電子領(lǐng)域的跨學(xué)科研究。1）通過(guò)首先繪制自修復(fù)材料的歷史，提供了新的途徑來(lái)分類(lèi)幾十年來(lái)提出的各種自修復(fù)材料。2）本文還對(duì)機(jī)器人和可拉伸電子器件中的自愈材料和自愈策略進(jìn)行了綜述和討論。這篇文章鼓勵(lì)進(jìn)一步創(chuàng)新，在這個(gè)令人興奮的新興分支機(jī)器人接口與材料科學(xué)和電子。
柔性可穿戴器件學(xué)術(shù)QQ群：1032109706
Tan, Y. J., et al., Progress and Roadmap for Intelligent Self‐Healing Materials in Autonomous Robotics. Adv. Mater. 2020, 2002800.https://doi.org/10.1002/adma.202002800
12. Angew：MXene/CNT分級(jí)多孔空心微球電催化劑的應(yīng)變工程用于高效多硫化鋰轉(zhuǎn)化
在眾多替代儲(chǔ)能技術(shù)中，鋰硫(Li-S)電池以其高理論能量密度（2600 Wh kg-1）、成本低、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)成為一種很有潛力的儲(chǔ)能技術(shù)。然而，鋰硫電池的商業(yè)化應(yīng)用面臨著中間多硫化鋰（LiPS）在電解液中的溶解以及LiPS在正極和負(fù)極之間的穿梭效應(yīng)，導(dǎo)致鋰金屬負(fù)極容量快速衰減和腐蝕的巨大挑戰(zhàn)。近日，加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉教授，華南師范大學(xué)王新副教授報(bào)道了開(kāi)發(fā)了一種3D大孔電催化劑，作為多功能固硫劑和促進(jìn)劑，由拉伸應(yīng)變的Mxene納米片包裹，再由碳納米管（CNT）觸角交織在一起，以實(shí)現(xiàn)快速、持久的Li-S電池性能。1）在噴霧干燥過(guò)程中，MXene納米片上原位形成的表面氧化層通過(guò)形成O-Ti-C界面而導(dǎo)致陰離子取代，從而對(duì)表面施加內(nèi)應(yīng)力，引起晶格畸變，增大Ti-Ti鍵。拉伸應(yīng)變效應(yīng)使Ti原子的d帶中心上移至更接近費(fèi)米能級(jí)，促進(jìn)了LiPS的表面吸附和催化轉(zhuǎn)化，從而加速了LiPS的轉(zhuǎn)化過(guò)程。同時(shí)，多孔微球提供了豐富的活性位點(diǎn)和可觀的中空空隙，用于強(qiáng)力的硫限制，而相互連接的框架則構(gòu)建了具有顯著結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的堅(jiān)固結(jié)構(gòu)，不僅有利于電荷轉(zhuǎn)移以實(shí)現(xiàn)快速的氧化還原反應(yīng)，而且還抑制了材料的重新堆積和結(jié)構(gòu)退化，大大提高了耐用性。2）實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，應(yīng)變工程和分層結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的協(xié)同使拉伸應(yīng)變的Mxene/CNT微球具有高硫利用率，出色的硫固定性，有效的LiPS吸附和加速的催化轉(zhuǎn)化。基于這些特性，Li-S電池在0.2 C時(shí)具有出色的初始容量（1451 mAh g-1），在高達(dá)8 C時(shí)具有出色的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性（每循環(huán)0.08％的低容量衰減率）。即使在高硫負(fù)荷和低電解質(zhì)含量的情況下，仍然可以保持良好的性能。這種應(yīng)變效應(yīng)和穩(wěn)健的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的協(xié)同作用也將啟發(fā)應(yīng)變Mxene基電催化劑的開(kāi)發(fā)，并對(duì)相關(guān)儲(chǔ)能和轉(zhuǎn)換領(lǐng)域的材料工程有所啟示。
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Xin Wang, et al, Strain Engineering of a MXene/CNT Hierarchical Porous Hollow Microsphere Electrocatalyst for a High-Efficiency Lithium Polysulfide Conversion Process, Angew. Chem. Int. Ed. 2020DOI: 10.1002/anie.202011493https://doi.org/10.1002/anie.202011493
