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電鏡技術,開年第一篇Nature!
納米人 2021-01-15
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第一作者:Xingxu Yan
通訊作者:潘曉晴、武汝前
通訊單位:加州大學爾灣分校

晶體中的缺陷結構會通過影響散射聲子影響聲子譜,導致材料的熱力學、傳熱性質變化,為了精確的表征缺陷對固體中導熱、熱擴散的影響,理解聲子-缺陷之間的相互作用非常重要。聲子-缺陷關系的理論研究比較廣泛,但是實驗相關研究較為缺乏。這是因為目前大多數聲子探測實驗技術中的分辨率難以滿足要求導致,難以對單個缺陷位點附近的局域振動情況實現足夠的分辨率。

主要內容

有鑒于此,加州大學爾灣分校潘曉晴、武汝前等報道了單缺陷聲子的實驗觀測,具體通過在透射電鏡TEM中對單個缺陷位點附近進行空間分辨、角分辨振動光譜表征,從而獲得單個缺陷位點附近的聲子振動譜。在立方晶相SiC晶體的缺陷位點上觀測到聲波振動模式中的能量發生毫伏能量的紅移現象,該缺陷位點上的能量變化限域在納米區間內。該觀測到的結果打開了通過TEM技術觀測缺陷位點附近的聲子傳播,為設計和優化材料的熱性質提供有效的幫助。

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圖1. 高分辨實驗體系表征SiC缺陷位點的聲子譜

通過最近發展的高精度單色角分辨EELS(電子能量損失譜)、球差STEM(掃描透射電子顯微鏡)技術,實現了<10 meV的光譜能量分辨率,從而為高分辨實驗光譜表征提供了技術支持。從而作者實現了足夠高的動量分辨率、空間分辨率,同時將極化子的信號排除。在實驗中觀測到SiC中缺陷位點由于對稱性缺失產生的局部聲子共振

實驗設計
SiC廣泛應用于電子器件,但是SiC晶體中因為堆垛層錯導致SiC中存在較多缺陷,能夠顯著影響導熱系數。同時,通過將3C-SiC擔載于Si基底上,通過SiC和Si之間較高的晶格失配(24.5 %),在SiC中能夠方便的構建單個缺陷

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圖2. 高分辨聲子(30~50 meV)譜共振增強效應高分辨二維空間分布圖

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圖3. 高分辨聲子譜共振效應的空間分布

在實驗中觀測到缺陷位點附近納米區間內的聲子共振現象,缺陷位點影響附近-3~3 nm(±0.6 nm)的聲頻聲子(能量30~50 meV),同時得到了二維聲子譜圖。隨后通過角分辨EELS技術對單個聲子的空間分布情況進行表征,觀測并研究了缺陷結構中產生的聲子紅移現象。

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圖4. 高分辨角分辨表征缺陷聲子譜的紅移

作者簡介

潘曉晴教授長期致力于原子尺度的精細結構以及與物性之間關系的研究。尤其是在氧化物電子學領域,他領導的研究小組是國際上處于領先地位的幾個研究小組之一。
其團隊成功開發了4D STEM技術,以亞埃(?)空間分辨率繪制局部電場和電荷密度,直接成像界面電荷分布,實現深入了解鐵電極化的起源和氧化物界面電荷轉移過程,把TEM的實際分辨率提高到0.5埃以下,實現了毫秒亞埃水平的實時物質結構分析,結合掃描探針技術,這種解析度的飛躍使得直接觀察外場作用下的原子動力學動態過程成為可能。
https://www.physics.uci.edu/pangroup/

武汝前教授,開發與發展關于應用能帶方法及計算程序,研究復雜材料的物理和化學性能。在國際上率先研究磁性薄膜及納米磁性材料;發展了磁晶各向異性,磁光效應,磁致伸縮,磁X光二向色性計算方法,并開創性地用第一原理方法定量研究雜質和晶界對材料力學性質的影響。其研究主要關注密度泛函理論研究和預測材料的自旋、磁性、催化、光電等性質,開發新穎的計算方法和軟件。
https://www.physics.uci.edu/wugroup/

近期相關重要工作

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Probing and imaging spin interactions with a magnetic single-molecule sensor, Science, 2019, 364 (6441), 670-673.

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Real-space charge-density imaging with sub-?ngstr?m resolution by four-dimensional electron microscopy, Nature 2019, 575, 480-484.

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Freestanding crystalline oxide perovskites down to the monolayer limit, Nature 2019, 570, 87-90.

參考文獻:
Xingxu Yan, Chengyan Liu, Chaitanya A. Gadre, Lei Gu, Toshihiro Aoki, Tracy C. Lovejoy, Niklas Dellby, Ondrej L. Krivanek, Darrell G. Schlom, Ruqian Wu* & Xiaoqing Pan*, Single-defect phonons imaged by electron microscopy, Nature, 589, 65–69 (2021)
DOI: 10.1038/s41586-020-03049-y
https://www.nature.com/articles/s41586-020-03049-y

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