1. Nature Commun.：原子分散的釕催化劑用于催化兒茶素木質素選擇性氫解制取丙烯基兒茶酚
兒茶素木質素（C-lignin）是一種均相生物聚合物，完全由咖啡醇組成。C-lignin是生產兒茶酚衍生物的理想原料，因此開發高效、選擇性的C-lignin解聚催化劑具有重要意義。由于C?O鍵的氫解依賴于金屬，因此C-lignin中苯并二惡烷結構的解聚可能通過選擇對氫解C?O鍵具有很強活性的金屬位點來完成，例如Ru。有鑒于此，北京林業大學宋國勇教授報道了一種原子分散的Ru催化劑，用于有效地催化C-lignin通過苯并二氧六環鍵上的C?O鍵的裂解，從而獲得TON高達345 的兒茶酚。1）研究人員通過在MOF載體中原位錨定Ru和熱解策略制備了一種原子分散的Ru催化劑。HAADF-STEM和XAFS表征表明，Ru物種以簇狀或單原子形式分散在MOF上。2）Ru催化劑能有效地裂解苯并二惡烷結構中的所有C?O鍵，并選擇性地避開C=C鍵的還原，從而優先解C-lignin生物聚合物生成丙烯基兒茶酚。Ru催化劑在獲得兒茶酚方面的活性遠遠高于商品Ru/C催化劑，且對丙烯基鄰苯二酚的選擇性可維持至少6個循環，同時，對丙烯基鄰苯二酚具有的獨特選擇性（77％）。3）研究人員通過模型化合物的機理研究排除了含有脫氫或脫水反應的途徑，并推導出一條以苯并二惡烷單元的同時C-O鍵斷裂所產生的咖啡醇為中間體的可能路線。將原子分散的金屬催化劑成功用于C-木質素選擇性氫解生成丙烯基兒茶酚，極大推動了原子分散金屬催化劑在開發豐富的可再生生物聚合物轉化技術中的應用。
納米催化學術QQ群：256363607Wang, S., Zhang, K., Li, H. et al. Selective hydrogenolysis of catechyl lignin into propenylcatechol over an atomically dispersed ruthenium catalyst. Nat Commun 12, 416 (2021).DOI：10.1038/s41467-020-20684-1https://doi.org/10.1038/s41467-020-20684-1
2. Nature Commun：2,2′-聯吡啶-6,6′-二磺酸酯修飾的Ru電催化產氧催化
在過去數十年間，設計和研究多吡啶配體構建的Ru復合物分子受到廣泛關注和發展，從而在水氧化催化劑的設計、對水氧化反應機理的深入理解中得到顯著發展。有鑒于此，南方科技大學段樂樂、大連理工大學孫立成等報道了一種Ru基水氧化催化劑Ru-bds[(Ru(bds)(pic)2]（其中bds=2,2′-聯吡啶-6,6′-二磺酸酯）。1）該催化劑中通過四齒雙陰離子的磺酸鹽配體作為平面結構配位，同時以2個4-甲基吡啶作為軸向位置的配體。該Ru-bds催化劑能夠通過電催化方法進行水氧化，在酸性、中性溶液中的TOF分別達到160、12900 s-1。該結果比目前性能最高的Ru-bda催化劑性能更高。2）通過DFT計算發現：在酸性環境中，高價態Ru中間體RuIV=O展示了7配位結構，是構建O-O鍵的步驟；在中性溶液環境中，7配位結構的RuIV=O中間體引發了O-O化學鍵的形成；在酸性/中性溶液中，該反應過程中通過兩個M-O單元之間的相互作用過程機理比水親核進攻機理過程起到更加重要的作用。
電催化學術QQ群：740997841Yang, J., Wang, L., Zhan, S. et al. From Ru-bda to Ru-bds: a step forward to highly efficient molecular water oxidation electrocatalysts under acidic and neutral conditions. Nat Commun 12, 373 (2021).DOI: 10.1038/s41467-020-20637-8https://www.nature.com/articles/s41467-020-20637-8
3. Nature Commun.：間隙摻硼介孔半導體氧化物用于超透明儲能
由于需要平衡活性材料膜中的能量存儲性能和透明度，因此，實現透明且高能量密度的超級電容器極具挑戰性。近日，中科院上硅所黃富強研究員報道了通過間隙硼摻雜的介孔半導體透明氧化物（TCOs）（SnO2?xBy, ZnO1?xBy和 In2O3?xBy）顯示出與其他贗電容材料相比，出色的電化學電容，同時保持其透明特性。1）這種“間隙硼”不僅提高了摻雜材料的載流子密度，而且采用了不同的配位結構，具有豐富的氧空位，為OH-插層提供了可及的位點，并導致了硼相關缺陷上強烈的氧化還原反應。通過精確控制硼的摻雜濃度，可以實現對半導體氧化物贗電容的微調，使電極的Cvol高達1172 F cm?3，可與其他贗電容材料相媲美。2）得益于在活性薄膜上的高效電荷存儲利用，研究人員通過一種可擴展的氣溶膠噴射技術，用兩個相同的高透明(高達91%)電極組裝的TFSCs在光學透過率高達85%的情況下，具有高達1.36×10?3 mWh cm?2的Eareal，15000次循環后的電容保持率接近100%。此外，這些TFSCs具有卓越的耐用性和柔性，具有多個可選輸出，因此有望用于平面電子產品的高效電源。
Zhi, J., Zhou, M., Zhang, Z. et al. Interstitial boron-doped mesoporous semiconductor oxides for ultratransparent energy storage. Nat Commun 12, 445 (2021)DOI：10.1038/s41467-020-20352-4https://doi.org/10.1038/s41467-020-20352-4
4. Nature Commun.：氮化碳光催化劑光吸收、電荷轉移位點解析
共價鍵合結構的CN材料廣泛用于無金屬的半導體材料，但是由于其表現為復雜的聚合物結構，對其中的分子組成在光催化中的具體應用難以很好的理解，有鑒于此，東南大學張袁健、南京大學馬海波等報道了對CN在光催化反應中的作用機理進行更加深入的理解，通過合成結構更加明確的CN結構組成的光催化劑，通過微波合成方法含有M1(melem)結構和更加密集的M2（氰基端基位點）結構的CN光催化劑。1）作者發現和傳統的理念有所區別，M1、M2分別起到光吸收、電荷分離作用，同時O2分子通常發現通過在M2上進行電子耦合的光激發反應進行催化。2）這種CN催化劑具有更高的催化反應活性，比傳統的CN催化劑在水中光催化氧化四環素（tetracycline）中的催化活性提高8倍。
光催化學術QQ群：927909706Huang, C., Wen, Y., Ma, J. et al. Unraveling fundamental active units in carbon nitride for photocatalytic oxidation reactions. Nat Commun 12, 320 (2021).DOI: 10.1038/s41467-020-20521-5https://www.nature.com/articles/s41467-020-20521-5
5. Nature Commun.：單晶FeSe1-xTex超導效應和非磁電子向列性的關系
磁性、超導、電子向列性之間的相互作用是鐵基、銅酸鹽、重費米子超導體等強關聯材料中關鍵性問題，磁漲落現象通常廣泛通過非傳統超導性質的配對機制，但是近期人們發現理論上發現電子向列的量子漲落能夠反過來促進高溫超導現象。而且人們在FeSe1-xSx超導體材料中發現了非磁電子向列性、壓力引發反鐵磁序現象，但是這種在電子向列相端點會發生突發性抑制超導性，從而導致的電子向列性漲落驅動超導現象沒有被證實。有鑒于此，東京大學T. Shibauchi等報道了在高壓（高達8 GPa）條件中對高品質的單晶FeSe1-xTex進行系統性的相變研究，發現當Te的含量高于0.1，高壓磁序被消除，但是在在Te的含量達到高達≈0.5的過程中仍能夠發現高壓引發靠近電子向列端點的超導相。1）和FeSe1-xSx之間的區別在于，FeSe1-xTex中增強的超導性和磁效應沒有關聯性，而是和受到抑制的電子向列性相關。說明了非磁性的向列漲落現象在FeSe1-xTex材料體系中的高溫超導現象中起到至關重要的作用。
Mukasa, K., Matsuura, K., Qiu, M. et al. High-pressure phase diagrams of FeSe1?xTex: correlation between suppressed nematicity and enhanced superconductivity. Nat Commun 12, 381 (2021). DOI: 10.1038/s41467-020-20621-2https://www.nature.com/articles/s41467-020-20621-2
6. Nature Commun.：2H-TaSe2電荷密度波材料局部plasmon效應觀測
在石墨烯之外的各種二維材料中的plasmon受到廣泛關注，但是實驗中對plasmon的相關研究受到較大限制，因為缺少合適的材料體系。有鑒于此，復旦大學晏湖根等報道了2H-TaSe2電荷密度波材料（CDW）中在實驗中觀測其中的局域plasmon效應，發現了覆蓋區域涵蓋40 μm~1.55 μm區間（近紅外~太赫茲）的plasmon共振效應，并且這種plasmon共振能夠進一步通過調節材料的厚度、介電環境過程實現控制。1）由于普遍的能帶間電子躍遷導致屏蔽效應，導致Plasmon分散效應在大波矢量處變平。此外，觀測到plasmon共振效應和電荷密度波CDW之間的反常溫度依賴關系。在CDW相位中，靠近CDW激發頻率的plasmon峰發生寬化和不對稱化，產生兩個耦合的振子（coupled oscillator）現象。本文研究結果揭示了2D激子的固有屏蔽普遍效應，同時為調節2D相關材料中的plasmon提供方法和機會。
二維材料學術QQ群：1049353403Song, C., Yuan, X., Huang, C. et al. Plasmons in the van der Waals charge-density-wave material 2H-TaSe2. Nat Commun 12, 386 (2021). DOI: 10.1038/s41467-020-20720-0https://www.nature.com/articles/s41467-020-20720-0
7. Matter綜述: 手性鈣鈦礦晶體在光電領域應用
手性鈣鈦礦材料由于具有特殊的光電特性(如鐵電、非線性光學效應、圓偏振光吸收與發射、手性誘導自旋選擇性效應等)，在太陽能電池、場效應晶體管、發光二極管以及探測器等領域具有潛在的應用前景，是目前國內外研究的熱點。曲阜師范大學的黨洋洋和曹丙強與山東大學陶緒堂等人合作，撰寫了有關手性鈣鈦礦晶體在光電領域應用的綜述性文章。1）總結了手性鈣鈦礦的結構設計策略、晶體生長方法、特征光電物理性質以及在光電器件領域的潛在應用。同時就手性鈣鈦礦目前存在著的問題以及未來可能的研究方向進行了詳細地分析與展望。
光電器件學術QQ群：474948391Yangyang Dang et al. Chiral halideperovskite crystals for optoelectronic applications, Matter, 2020.DOI: 10.1016/j.matt.2020.12.018https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2590238520306871#!8. AM綜述：氮摻雜石墨烯基光催化劑的設計，制備及機理利用太陽能驅動的光催化技術解決能源和環境問題是一個極具吸引力和挑戰性一項研究。為此，人們開發了各種類型的光催化劑，以滿足光催化的需求。自石墨烯被發現以來，石墨烯基光催化材料引起了人們的極大關注。這其中，作為石墨烯的衍生物，摻氮石墨烯（NG）尤為突出。氮原子可以破壞石墨烯的未分化結構，打開禁帶，同時造成石墨烯不均勻的電子密度分布。因此，NG不僅幾乎保留了原始石墨烯的所有優點，而且具有幾種新穎的性質，使得NG基光催化充滿無限可能性。有鑒于此，武漢理工大學余家國教授，余火根教授綜述了NG的原子結構和能帶結構，總結了其原位和非原位合成方法，重點闡明了了NG在光催化中的作用機理和優點，并概述了NG在不同光催化方向（主要是制氫、CO2還原、污染物降解和作為光活性成分）的應用。1）作者首先概述了NG的結構（包括原子和能帶結構），除了原始的碳平面網絡外，NG中通常還存在三種主要的氮原子摻雜形式（吡啶二氮，吡咯氮和季氮）。然后總結了氮摻雜的原子和能帶結構的光催化優點。2）NG的合成可分為兩大類：原位合成和非原位合成。NG的原位合成是一種典型的自下而上的方法，其利用含氮小分子直接生長成NG。因此，在合成過程中可以同時實現氮摻雜和石墨烯生長。一般來說，原位合成方法包括化學氣相沉積(CVD)、電弧放電、溶劑熱合成和生物質熱解。非原位合成策略主要通過含氮化合物對合成的未摻雜石墨烯進行再加工來實現氮摻雜。非原位方法通常包括熱退火、等離子體處理、濕化學方法和離子注入等。此外，作者總結了每種方法的優缺點以及由它們制備的NG的性質。3）作者總結了與其他石墨烯材料相比，NG在光催化方面的優點，主要包括：1）儲量豐富，環保；2）大的比表面積：相對于不同尺寸的其他形式，2D NG的比表面積可以最大化；3）縮短半導體到NG表面的電荷轉移距離：NG的厚度一般在幾納米甚至納米級；4）電荷在NG表面上的快速遷移；5）增強光吸收：盡管單層石墨烯透明度好，不利于光吸收，但多層或少層石墨烯的光吸收能力較強；6）突出的光熱效應；7）NG與半導體的強相互作用：NG中的氮原子作為金屬原子的錨點，為NG與其他組分的結合提供了基礎；8）促進反應物分子的吸附和活化：NG中氮原子獨特的局部電荷差異促進了它們周圍活化區的形成；9）調節活性和選擇性：氮含量和摻雜氮原子類型的可操作性可以改變NG的電子結構，產生一定的自由度來實現相應的光催化活性，甚至產品的選擇性。4）得益于NG的眾多優點，NG基光催化劑被廣泛應用于制氫、CO2還原、污染物降解以及作為光活性成分。作者總結了一系列基于NG的光催化體系，包括光催化劑的組成、NG的碳源和氮源、NG的合成方法、光源以及在光催化中的應用。此外，不同的氮原子對光催化活性有不同的影響，還有待于更深入的研究。5）作者最后提出了NG基光催化未來面臨的主要挑戰和可能的改進方向。
光催化學術QQ群：927909706Chuanbiao Bie, et al, Design, Fabrication, and Mechanism of Nitrogen-Doped Graphene-Based Photocatalyst, Adv. Mater. 2021DOI: 10.1002/adma.202003521https://doi.org/10.1002/adma.2020035219. AM綜述：雜化MXenes：理論、合成和新興應用自2011年首次發現Mxenes（過渡金屬碳化物、氮化物和碳氮化物）以來，由于其獨特的性質，MXenes已成為2D材料家族中一顆冉冉升起的新星。盡管，目前研究人員研究興趣仍然集中在原始的MXenes及其復合材料上，但近年來，具有不同組成的MXenes也引起了人們的極大關注。有鑒于此，深圳大學張晗教授，瑞典烏普薩拉大學Hans ?gren從摻雜和取代理論預測到實驗研究兩個方面對MXenes組成工程的研究進展進行了全面的綜述。1）作者首先簡要概述了原始Mxenes的合成和性質，并總結了雜化Mxenes。然后總結了MXene中M位、X位和T位摻雜/取代以及空位的作用的理論計算。接著在總結了利用金屬/非金屬（N，S，P）元素原位和非原位合成雜化MXenes之后，指出了它們在儲能、電催化劑和傳感器等領域的新興應用。2）作者最后對雜化Mxenes研究仍面臨的挑戰和發展前景進行了展望。這一綜述將有助于彌合理論和實驗之間的差距，并指導未來的高性能雜化Mxenes材料的設計。
Lingfeng Gao, et al, Hetero-MXenes: Theory, Synthesis, and Emerging Applications, Adv. Mater. 2021DOI: 10.1002/adma.202004129https://doi.org/10.1002/adma.202004129
10. AM: 用于高效水氧化的導電分層多孔MOF/LDH異質納米管陣列的晶格匹配生長
金屬-有機框架(MOFs)結合到不同的多組分材料中，以精確構建定向異質結構是一項引人注目的研究，但由于其界面能和成核動力學的不同而難以實現。有鑒于此，新南威爾士大學趙川教授和陜西師范大學翟全國教授等人，對具有高度有序的分層多孔結構的導電MOF/層狀雙氫氧化物（cMOF/LDH）異質納米管陣列論證了一種有前途的晶格匹配生長策略，從而能夠實現超高效的析氧反應（OER）。1）在內部模板犧牲過程中的中間狀態下，在水熱條件下48小時后（cMOF / LDH-48），獲得了獨特的異納米管陣列結構。cMOF/LDH異質結構描述了均勻排列的多金屬納米管陣列和分級多孔結構。2）CoNiFe‐LDH納米線被用作內部模板，通過嵌入cMOF并匹配兩個晶格系統來設計界面，從而沿著LDH納米線進行cMOF/LDH異質結構的接枝生長。通過不斷調節相變程度，制備出了一類分層多孔cMOF/LDH異質納米管陣列。cMOF和LDH組分的協同效應顯著提高了異質納米管陣列的化學結構和電子結構及其電活性表面積。3）優化后的異質納米管陣列表現出非凡的OER活性，其超低過電壓分別為216和227 mV，電流密度分別為50和100 mA cm?2,Tafel斜率為34.1 mV dec?1。總之，在高電流密度和劇烈氣泡條件下，這種分層MOF/LDH異質納米管陣列的優異性能使其成為有前景的實用水電解材料。
多孔材料學術QQ群：813094255Ying Wang et al. Lattice Matching Growth of Conductive Hierarchical Porous MOF/LDH Heteronanotube Arrays for Highly Efficient Water Oxidation. Advanced Materials, 2021.DOI: 10.1002/adma.202006351https://doi.org/10.1002/adma.202006351
11. AEM：用于水系電池的鋅金屬負極主體上的親鋅位點機制
鋅金屬負極（ZMA）是鋅基可充電電池的關鍵部件。ZMA在循環過程中形成的鋅枝晶會導致電池內部短路，從而限制了電池的長期使用。引入親鋅位點的策略在抑制枝晶生長方面顯示出良好的前景。然而，其機制尚不清楚。有鑒于此，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授報道了基于多種原位/非原位技術的親Zn位點機理的詳細研究。1）研究人員以碳-主體為模型體系，以氮位點為親Zn位點，通過非原位近邊X射線吸收精細結構（NEXAFS）和原位拉曼光譜，研究人員發現，Zn離子與氮位點形成Zn-N鍵。Zn-N鍵誘導Zn在碳載體上的空間形核，并抑制Zn枝晶的形成。結果，具有親Zn位點的主體實現了均勻的鋅沉積，并提高了電化學性能。這一發現突出了氮親Zn位點在抑制Zn枝晶形成中的作用。這項研究表明，Zn離子與親Zn位點之間的鍵合是ZMA主體中親Zn成核的機理。
電池學術QQ群：924176072Fangxi Xie, et al, Mechanism for Zincophilic Sites on Zinc-Metal Anode Hosts in Aqueous Batteries, Adv. Energy Mater. 2021DOI: 10.1002/aenm.202003419https://doi.org/10.1002/aenm.202003419
12. AEM綜述：面向能量電催化的金屬-有機骨架衍生材料的多尺度設計
開發高效、耐用的燃料電池和電解槽等先進的能量轉換技術，對于社會的可持續發展具有重要意義，這在很大程度上依賴于具有良好電化學性能的電催化劑的制備。電催化劑從原子尺度到器件尺度的多尺度設計對于實現最佳的活性、選擇性和耐久性的整體電化學性能至關重要。金屬有機骨架（MOF）由于其結構和組成的多樣性和可調性，是設計和合成多尺度電催化能源催化劑的理想平臺。近日，北京大學鄒如強教授從活性位點、界面、孔結構和形貌等方面綜述了MOF衍生材料多尺度設計的基本原理和最新進展。1）作者對具有不同尺度和維度的MOF衍生材料的基本電化學過程進行了批判性概述。然后總結了所設計的MOF前驅體以及控制的轉化條件如何誘導形成具有理想的多尺度化學組成和形貌的MOF衍生材料的基本化學和機理。2）作者根據MOF的獨特化學特性，總結了可實現不同規模的MOF衍生材料的有效策略，并提出這一新興領域需要解決的挑戰和需要實現的目標。此外，還闡明了具有先進多尺度結構和組成的MOF衍生電催化劑在特定的能量轉換應用方面的優勢，即，結構-組成-性能關系。這一綜述有助于人們深入了解功能性MOF衍生電催化劑的多尺度設計，并進一步推動MOF衍生電催化劑的發展。
電催化學術QQ群：740997841Zibin Liang, et al, Multi-Scale Design of Metal–Organic Framework-Derived Materials for Energy Electrocatalysis, Adv. Energy Mater. 2021DOI: 10.1002/aenm.202003410https://doi.org/10.1002/aenm.202003410
