1. Nature Sustain.：可用于實際海水淡化的氧化石墨烯納濾膜
清潔水生產和廢水循環利用的需求持續推動著納濾膜的發展。氧化石墨烯（GO）膜具有革新納濾的潛力，但要在實際濃度下保持其較高的溶質截留率仍然是一個主要挑戰。近日，美國佐治亞理工學院Sankar Nair報道了一種在GO納濾膜中持續高溶質截留率的機制，使其能夠在苛刻的實際情況下以高穩定性工作。1）研究人員首先假設由于π-π和與GO片的靜電相互作用，因此可以通過將π共軛多環陽離子牢固附著到GO上來實現獨特的微結構控制。這可能會限制層間膨脹，還會在GO的二維(2D)層間“走廊”中產生可調的空間位阻，增加路徑曲折度，并縮小水合離子和分子運輸的有效側向空間。研究人員隨后使用多環染料甲苯胺藍O（TBO）證明了這一假設，該染料具有大的π-共軛系統，所有碳原子都在相同的蒽平面（?0.36 nm厚）上，同時還有一個陽離子。2）研究發現，由GO–TBO和TBO–TBO相互作用產生的不同的膜微結構會導致反直覺的溶質排斥行為，研究人員闡明了這些作用的起因。此外，研究人員還展示了這些膜在錯流條件和高溫（> 70°C）下與多組分生物精煉廠物料流連續運行時的規模化以及穩定性和持續性能。3）嵌入π-共軛多環陽離子的策略具有多個優點。具有最小厚度（<0.4 nm），相對剛性的2D多環骨架結構，可以更好地控制有效的GO層間距。此外，它們的π堆積行為會導致一系列獨特的微觀結構，這些微觀結構會通過改變“垂直”（層間間距）和“橫向”（層間廊空間）影響溶質排斥。
膜材料學術QQ群：463211614Wang, Z., Ma, C., Xu, C. et al. Graphene oxide nanofiltration membranes for desalination under realistic conditions. Nat Sustain (2021).DOI：10.1038/s41893-020-00674-3https://doi.org/10.1038/s41893-020-00674-32. Nature Commun.: 柔性高效鈣鈦礦量子點太陽能電池全無機CsPbI3鈣鈦礦量子點已在光伏應用中引起了廣泛的研究興趣。因為與其他量子點材料的太陽能電池相比，鈣鈦礦量子點具有更高的效率以及優異的的采用特性。量子點器件在各種薄膜光伏技術中也表現出良好的機械穩定性。蘇州大學Jianyu Yuan和新南威爾士大學Tom Wu等人研究發現，量子點鈣鈦礦薄膜的機械耐久性更高（與多晶體相薄膜相比），并強調了研究以納米級顆粒為優勢的高性能和柔性光電器件的重要性。1） 研究人員開發了由CsPbI3量子點/ PCBM異質結組成的混合界面體系結構，實現了能量級聯匹配，從而實現了有效的電荷轉移和機械粘附。最高的CsPbI3量子點太陽能電池的效率為15.1％（穩定輸出功率為14.61％），是迄今為止最高的效率之一。在此策略的基礎上，研究人員進一步證明了在柔性量子點光伏技術的應用，最高效率為12.3％。
光電器件學術QQ群：474948391Long, H., Yuan, J.,* Wu. T. et al. Flexible and efficient perovskite quantum dot solar cells via hybrid interfacial architecture. Nat. Commun. 2021.https://doi.org/10.1038/s41467-020-20749-1https://www.nature.com/articles/s41467-020-20749-1
3. Nature Commun.：離子液體通過定向溶劑萃取實現高效低溫海水淡化
海水淡化在應對全球水資源短缺挑戰方面發揮著關鍵作用。定向溶劑萃取（DSE）是一種新興的非膜海水淡化技術，其特點是能夠利用極低溫度（低至40 °C）的余熱。然后利用其微妙平衡的溶解度特性，即定向溶劑不溶于水，但可以溶解水并排斥鹽離子。然而，由于目前最先進的定向溶劑（癸酸）的產水率極低，因此極大限制了其應用。近日，美國圣母大學羅騰飛，Brandon L. Ashfeld報道了離子液體（ILs）作為一種新的定向溶劑，可以大大提高海水淡化的產率，從而顯著降低能耗。1）通過使用[emim][Tf2N]離子液體， DSE可以有效地從鹽水源中提取淡水，甚至可以從飽和鹽水中提取淡水。同時，其水產率比目前使用的癸酸高出約10倍。2）通過分子動力學模擬和Gibbs自由能計算，研究人員發現，水在[emim][Tf2N]中的溶解在能量上是有利的，然而[emim][Tf2N]離子在水中溶解則需要大量的能量。這項研究有望極大地推動DSE技術的發展，以解決全球水-能源關系中的挑戰。
Guo, J., Tucker, Z.D., Wang, Y. et al. Ionic liquid enables highly efficient low temperature desalination by directional solvent extraction. Nat Commun 12, 437 (2021)DOI：10.1038/s41467-020-20706-yhttps://doi.org/10.1038/s41467-020-20706-y
4. Nature Commun.: 陽光下ppm催化劑負載進行無金屬原子轉移自由基聚合
有機催化原子轉移自由基聚合(O-ATRP)是近年來興起的一種合成具有明確微觀結構和體系結構的無金屬高分子材料的方法。然而，開發高效的低負載催化劑仍然是一項具有挑戰性的任務。有鑒于此，福州大學廖賽虎教授等人，介紹了一種基于多環芳烴雜原子摻雜的催化劑設計邏輯，從而發現了氧摻雜的蒽(ODA)作為O-ATRP的高效有機光氧化還原催化劑。1）成功地將基于多環芳烴雜原子摻雜的催化劑設計邏輯已成功地引入到O-ATRP的光催化劑開發中。2）ODA被認為是一種高效的催化劑骨架，它具有很強的可見光吸收性能，并且在有機催化ATRP中催化劑負載量極低（50ppb至10ppm）時具有出色的性能。3）與已知的有機催化劑相比，ODA具有強大的可見光吸收和高摩爾消光系數（ε455nm高達23950 M–1 cm-1），可在陽光下以低ppm的催化劑負載量建立可控聚合。總之，這類光氧化還原催化劑將在聚合物合成和其他光催化相關領域中找到更多的應用。
光催化學術QQ群：927909706Ma, Q., Song, J., Zhang, X. et al. Metal-free atom transfer radical polymerization with ppm catalyst loading under sunlight. Nat Commun 12, 429 (2021).DOI: 10.1038/s41467-020-20645-8https://doi.org/10.1038/s41467-020-20645-8
5. EES綜述：高選擇性電催化固氮中抑制析氫的策略：挑戰與前景
氨是一種重要的化肥生產化學品，也是一種很有前途的能源載體，目前主要通過傳統的能源密集型工藝進行合成氨。近年來，用于合成氨的電催化氮還原反應（NRR）以其節能、環保等優點受到了極大的關注。迄今為止，NRR工藝的發展主要受到競爭性析氫反應（HER）的嚴重阻礙，而抑制這一不良副反應以獲得高NRR選擇性的相應策略仍然相當有限。此外，對于這種涉及氣-液-固三相和質子/電子轉移的復雜反應，從NRR機理、動力學、熱力學和電催化劑設計等方面對現有的抑制HER策略進行解耦和總結也具有重要意義。有鑒于此，大連理工大學邱介山教授綜述了NRR的機理、動力學、熱力學、電催化劑、反應器設計以及過程耦合和優化等方面的最新進展，重點總結了抑制析氫和提高NH3選擇性的策略和熱門路線，為可擴展和經濟可行的應用提供建設性的動力學調節、熱力學調節和電催化劑設計的指導。1）作者首先總結了基于NRR機制通過限制質子和電子轉移動力學來抑制HER的方法（在電解液中加入堿金屬陽離子，在催化劑表面建立疏水保護層）。2）作者從熱力學的角度出發，提出了通過改變化學平衡來緩解HER的策略（提高反應壓力、改變反應溫度、降低質子供體濃度）。3）作者總結了NRR電催化劑抑制析氫的典型設計策略。目前抑制NRR電催化劑HER活性的策略通常涉及到減輕對H原子的吸附。具體來說，可以分為兩個方面：1）設計具有內在HER限制的催化劑，如過渡金屬基（Ti，Zr，Y，Sc）催化劑和原子分散的催化劑；2）設計抑制HER活性的催化劑，方法是采用HER非活性載體，引入HER非活性物種，阻斷HER活性中心，調整晶相，引入應變效應等。4）作者最后簡要總結了電化學NRR領域面臨的挑戰，并對提高N2到NH3的選擇性和轉化效率提供了一些見解。
電催化學術QQ群：740997841Yongwen Ren, et al, Strategies to Suppress Hydrogen Evolution for Highly Selective Electrocatalytic Nitrogen Reduction: Challenges and Perspectives, Energy Environ. Sci., 2021https://doi.org/10.1039/D0EE03596C
6. Angew：鋰金屬電池中LiH的形成/分解平衡及其對負極失效的貢獻
發現鋰負極失效的根本原因是實現鋰金屬電池（LMBs）實用化的關鍵一步。近日，中科院青島能源所崔光磊研究員，董杉木研究員報道了利用超薄鋰負極（50 μm）和高負載量LiCoO2（按照165 mAh g-1，17 mg cm-2，2.805 mAh cm-2）來驗證或消除LiH的存在。1）在高比容量循環過程中，鋰負極由光亮的金屬轉變為粉末狀。通過on-line滴定氣體分析質譜(MS)系統，研究人員確認了LiH是鋰負極上增加的組分中的主要物種，其與循環粉碎過程密切相關。2）研究人員揭示了一個溫度相關平衡反應（Li + 1/2H2?LiH），控制著LiH在鋰負極上的形成和分解過程。H2從寄生反應中連續不斷地產生可以與負極上沉積的活性Li反應，從而在室溫下逐漸積累LiH（Li + 1/2H2 = LiH）。另一方面，可以通過升高溫度進行逆反應（LiH = Li +1/2H2）。研究結果表明，LiH的逐漸積累是鋰負極粉碎失效的最關鍵的來源之一，這表明通過有效地抑制H2的析出和LiH的積累的新策略將是推動LMBs實用化的關鍵。
電池學術QQ群：924176072Gaojie Xu, et al, The formation/decomposition equilibrium of LiH and its contribution on anode failure in practical lithium metal batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202013812https://doi.org/10.1002/anie.202013812
7. AM：用于可充電鎂電池的長壽命尖晶石型正極材料的結構設計
可充電鎂電池（MRB）是一種很有前途的金屬負極充電電池。金屬鎂具有相對較低的氧化還原電位（?2.38 V vs SHE）和高比容量（2205mAHg?1），同時，與鋰金屬電池相比，同時，鎂金屬電池在充電的時候，鎂金屬傾向于電沉積而不會形成枝晶，因此可以安全地用于電池負極。然而，對于氧化物正極材料，即使具有另一種結構，鎂的插入也容易在母相中形成類似MgO的巖鹽團簇，導致循環性能較差，進而嚴重阻礙了鎂金屬電池的發展。近日，日本東北大學Tetsu Ichitsubo，Kohei Shimokawa報道了一種高性能正極材料的設計思路，包括：1）選擇一種元素使巖鹽型結構失穩；2）利用缺陷尖晶石型結構，既避免了尖晶石到巖鹽的反應，又保證了鎂離子的遷移路徑。1）結合理論和實驗研究，研究人員開發出一種缺陷尖晶石型ZnMnO3正極材料，其在高電位（2.5 V vs Mg2+/Mg）和高容量（100 mAh g?1）下具有超過100次的優良循環性能。這項工作為各種多價可充電電池正極材料的設計提供了指導。
電池學術QQ群：924176072Kohei Shimokawa, et al, Structure Design of Long-Life Spinel-Oxide Cathode Materials for Magnesium Rechargeable Batteries, Adv. Mater. 2021DOI: 10.1002/adma.202007539https://doi.org/10.1002/adma.202007539
8. AM: 膠束溶質向列型凝膠
溶致液晶（LLC）凝膠是一類新型的液晶（LC）網絡，它將膠束LLC的各向異性與凝膠的機械穩定性結合在一起。但是，到目前為止，通過向LLCs中添加膠凝劑，僅獲得了具有層狀和六邊形結構的膠束LLC凝膠。于此，德國斯圖加特大學Frank Giesselmann等人介紹了溶致向列凝膠的第一個例子。1）獲得這些向列型凝膠的關鍵是使用具有非兩親分子結構的膠凝劑，從而使膠束聚集體的大小和形狀基本保持不變。2）通過將這些膠凝劑添加到溶致向列相中，建立了一種獲得大量溶致向列凝膠的簡便且可重現的方法。這些向列型凝膠保留了溶致向列相的遠距離取向順序和光學雙折射，但具有凝膠的機械穩定性。LLC向列型凝膠有望成為用于彈性和各向異性水凝膠的新型材料，用作水基刺激響應性執行器和傳感器。
Dieterich, S., et al., Micellar Lyotropic Nematic Gels. Adv. Mater. 2021, 2007340.https://doi.org/10.1002/adma.202007340
9. ACS Nano：用于自由基輔助超微量水處理和貴金屬回收的羧基化石墨烯
可去除重金屬的吸附技術在實現全球對無限制獲取飲用水的需求方面具有關鍵作用。目前，標準的吸附技術存在與弱吸附劑?金屬相互作用有關的有限效率的問題，進一步研究所面臨挑戰主要是開發能夠實現智能金屬回收和吸附劑再生的技術。近日，捷克帕拉茨基大學Radek Zbor?il，Pavel Hobza，Aristides Bakandritsos報道了通過直接C?C鍵（石墨烯酸，GA）連接的高官能化石墨烯（羧基質量含量達到33%）可以有效解決上述挑戰。1）實驗結果顯示，GA對Cd2+、Pb2+等劇毒金屬有很好的去除效果。得益于其選擇性化學特性，即使在1 mg L?1的濃度和天然飲用水的競爭離子存在的情況下，GA也能與重金屬高親和力結合，并將其降至飲用水允許水平的幾μg L?1。2）研究發現，GA與重金屬的高親和力結合不僅僅是由于其存在的羧基，而且是由于其結構中存在的穩定自由基中心與重金屬離子之間的相互作用，利用電子順磁共振、X射線光電子能譜和密度泛函理論（DFT）計算證明了這一點。3）Ga在高度酸性和堿性處理過程中具有完全的結構完整性，因此，可用于貴金屬回收（Ga3+、In3+、Pd2+）和吸附劑再生。因此，GA是一種完全可重復使用的金屬吸附劑，也適用于電化學能源技術，例如一種從Pt4+-污染水衍生的GA/Pt催化劑。
Jan Kolar?ík, et al, Carboxylated Graphene for Radical-Assisted Ultra-Trace-Level Water Treatment and Noble Metal Recovery, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.0c10093https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c10093
10. Small綜述：基于單原子的甲酸氧化/氧還原電催化劑
由于Pt系催化劑在陽極甲酸氧化反應、陰極氧還原反應中的緩慢動力學過程，直接甲酸燃料電池、質子交換膜燃料電池的商業化受到了嚴重的阻礙。目前為了克服此類難題，發展高活性、價格合理、穩定的能夠代替Pt的單原子型催化劑受到了廣泛關注，這是因為此類催化劑中的原子利用率達到最大化，活性位點能夠有效的暴露。有鑒于此，清華大學李亞棟、王定勝等綜述報道了對目前擔載于碳上的單原子催化劑進行綜述。1）首先對擔載于不同類型碳基底材料上的金屬單原子催化劑進行介紹，同時介紹了典型的表征技術。隨后對目前金屬基單原子催化劑在直接甲酸氧化反應、氧還原反應的進展情況進行介紹。特別對一些代表性用于ORR催化反應的金屬基單原子催化劑中結構-性能關系進行更加深入的理解。2）最后，對單原子催化劑中面臨的挑戰和機會進行展望。一些亟待解決的挑戰性問題在于：1.金屬單原子催化劑用于甲酸催化氧化反應中通常局限于Rh、Ir單原子修飾在N摻雜碳基底上，對催化位點的配位結構相關研究較為不足。通過缺陷設計、表面功能團化、應力效應等用于催化劑的設計，此外單原子合金型位點提供了一種有利的位點結構，能夠有效的促進電子結構、優化HCOOH反應物的吸附作用，因此需要對這種單原子-合金之間的相互作用進行深入理解。此外，通過設計合成多原子簇合物結構能夠構建活性更高的甲酸氧化催化劑。2.對于非貴金屬ORR催化劑，雖然得到比較好的發展，但是單原子位點本征催化活性低、穩定性低等問題仍需進一步的改善，其中金屬溶解、碳基底的氧化是比較常見的兩種催化劑破壞過程。進一步的，需要對催化劑的不穩定原因進行更加深入的理解。(a).除了碳基底外，其他類型基底較為少見 (b).設計級聯催化反應，避免H2O2的毒性自由基物種。
電催化學術QQ群：740997841Ali Han, Zedong Zhang, Jiarui Yang, Dingsheng Wang,* Yadong Li,* Carbon‐Supported Single‐Atom Catalysts for Formic Acid Oxidation and Oxygen Reduction Reactions, Small 2021, 2004500DOI: 10.1002/smll.202004500https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202004500
11. Anal. Chem.：沉淀型熒光團探針用于準確檢測線粒體分析物
線粒體靶向型熒光探針對于研究線粒體功能信息具有重要意義。然而，目前這類探針的準確性往往并不理想，這主要有以下兩個原因：（1）有些線粒體靶向的探針會與線粒體外的分析物發生反應，在產生的熒光團信號的同時進入線粒體，從而導致假陽性結果；（2）在和線粒體中的分析物產生反應后，一些探針可能會從線粒體擴散到其他細胞器，從而引發假陰性結果。為了避免這兩個問題，湖南大學張曉兵教授和柯國梁副教授開發了一種基于熒光團的沉淀型探針，它在與分析物發生反應后會原位沉淀，進而可以對線粒體分析物進行準確檢測。1）實驗用一種不溶于水的新型固態熒光團HQPQ對探針進行修飾，進而設計并合成了一種可用于H2O2檢測的探針(HQPQ-B)。由于喹啉鹽和喹諾酮類藥物靶向線粒體的能力不同，HQPQ在與線粒體外的分析物發生反應后會失去靶向線粒體的能力，從而可以避免產生假陽性結果。2）而當探針靶向線粒體并與與被分析物反應后，HQPQ會沉淀并保留在線粒體中而不會擴散到其他位點，從而可以避免假陰性結果。因此，HQPQ能夠準確地檢測線粒體中的分析物。因此，基于HQPQ的探針有望成為一種不受其它位點干擾、可以準確檢測線粒體分析物的通用策略，進而為準確研究線粒體的功能提供了一個新策略。
Zhe Li. et al. Precipitated Fluorophore-Based Probe for Accurate Detection of Mitochondrial Analytes. Analytical Chemistry. 2021DOI: 10.1021/acs.analchem.0c04094https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.0c04094
12. Chem. Sci.：對藥物性肝損傷中的超氧化物和過氧亞硝酸鹽進行熒光探針成像
藥物性肝損傷(DILI)是造成致死性肝病的重要原因。山東師范大學李平教授、唐波教授和Tony D. James教授報道開發了一種分子探針LW-OTf，并將其用于對兩種涉及DILI的自由基生物標志物進行檢測和成像。1）最初，活性氧(ROS)超氧化物(O2??)可通過產生熒光團LW-OH以選擇性地激活產生近紅外熒光(NIRF)。該熒光團中的C=C鍵會在隨后被活性氮物種(RNS)過氧亞硝酸鹽(ONOO-)氧化，導致其裂解以釋放出LW-XTD，進而可以通過雙光子激發熒光(TPEF)對其進行檢測。此外，ONOO-可將LW-OTf裂解為非熒光的LW-XTD-OTf，其可與第二種分析物O2??進一步反應以產生相同的LW-XTD熒光物種。因此，LW-OTf能夠通過將NIRF和TPEF相結合，利用兩個光學正交通道以同時檢測DILI中的ROS和RNS。2）與此同時，LW-OTf還可用于檢測在2-ME(2-甲氧基雌二醇)和2-ME/SIN-1刺激下溶酶體中產生的O2??和ONOO-。此外，實驗也利用該探針在HL-7702活細胞監測了叔丁基羥基茴香醚對乙酰氨基酚(APAP)誘導產生的毒性的化學保護作用。TPEF和NIRF成像也證實了APAP誘導DILI期間小鼠肝臟中O2??和ONOO-水平的增加。
生物醫藥學術QQ群：1033214008Luling Wu. et al. Fluorescent Probe for the Imaging of Superoxide and Peroxynitrite during Drug-induced Liver Injury. Chemical Science. 2020https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/sc/d0sc05937d#!divAbstract
