1. Nature Commun.：一種無金屬光催化劑用于在實際海水中高效光生產過氧化氫
過氧化氫（H2O2）作為一種潛在的化石燃料替代高能氧化劑，因其在醫藥、化工、環境治理等領域的廣泛應用，引起了人們的廣泛關注。傳統的過氧化氫生產方法，如蒽醌法和電化學合成法，能耗高，副產物毒性大。人工光合作用策略，即光催化H2O和O2反應，被認為是最有前途的、無污染的H2O2綠色合成方法。得益于豐富的海水資源，利用海水光產H2O2不僅可以緩解淡水資源短缺的問題，而且可以大大降低反應系統的處理成本。然而，迄今為止，大多數光催化劑仍然存在嚴重的鹽失活效應，光生電荷消耗巨大，嚴重限制了其廣泛應用。在光催化領域，碳點（CD）已經被證明是光催化體系中的共催化活性中心和良好的電子受體/供體材料，并顯示出獨特的提高光催化體系催化效率的性能。有鑒于此，蘇州大學康振輝教授，邵名望教授，劉陽教授報道了一種酚醛縮合方法，將CDs、有機染料分子原花青素和4-甲氧基苯甲醛組成無金屬光催化劑（PM-CDs-x），用于在實際海水中光催化制H2O2。1）研究人員提出并證明了CDs的電子吸收效應，并且這種電子吸收效應會隨著金屬離子的加入而增加。因此，催化劑在光激發下可以提取更多的電子，有效地阻礙了電子-空穴復合。2）實驗結果結果表明，這種理想的復合光催化劑在海水中具有預期的光催化制H2O2的性能，最優復合光催化劑在海水中的催化活性約為純聚合物光催化劑的4.8倍。PM-CDs-30在海水中H2O2的最大產率為1776 μmol g-1 h-1，在630 nm處的表觀量子產率高達0.54%，在海水中的光化學轉換效率可達0.21%。3）結合H2O2生成速率、原位光電化學和瞬態光電壓(TPV)測試，研究人員確定了CDs在PM-CDs-30復合催化劑光催化反應過程中的關鍵作用，并闡明了復合光催化劑在海水中的活性中心和作用機理。此外，通過實驗和熱力學模型研究了催化劑的最佳反應條件。研究結果為海水利用，催化劑設計和H2O2合成開辟了一條新途徑。
光催化學術QQ群：927909706Wu, Q., Cao, J., Wang, X. et al. A metal-free photocatalyst for highly efficient hydrogen peroxide photoproduction in real seawater. Nat Commun 12, 483 (2021)DOI：10.1038/s41467-020-20823-8https://doi.org/10.1038/s41467-020-20823-8
2. Nature Commun.：負載二甲雙胍的巨噬細胞來源的微粒增強抗PD-1治療
程序性細胞死亡1(PD-1)/PD-1配體(PD-L1)檢查點阻斷的主要挑戰在于缺乏足夠的T細胞浸潤、腫瘤免疫抑制微環境以及抗PD-1/PD-L1抗體在腫瘤中的積累和滲透不足。重置腫瘤相關巨噬細胞(TAMs)是一個增強T細胞抗腫瘤免疫和改善腫瘤免疫抑制的有效策略。在此，華中科技大學楊祥良、甘璐、黃波等人開發了甘露糖修飾巨噬細胞來源的微粒(Man-MPs) 負載二甲雙胍(Met@Man-MPs)，以有效靶向M2樣TAMs，使其重極化為M1樣表型。1）Met@Man-MPs-reset TAMs通過增加CD8+ T細胞在腫瘤組織中的募集，減少骨髓源性抑制細胞和調節性T細胞的免疫抑制性浸潤，重塑腫瘤免疫微環境。2）更重要的是，Man-MPs的膠原降解能力有助于CD8+ T細胞向腫瘤內部浸潤，增強抗PD-1抗體在腫瘤中的積累和滲透。Met@Man-MPs的這些獨特特性有助于促進抗PD -1抗體治療，提高聯合治療后的抗癌療效和長期記憶免疫力。綜上所述，Met@Man-MPs可作為一種潛在的提高腫瘤抗PD-1治療效果的藥物。
生物醫藥學術QQ群：1033214008Zhaohan Wei, et al. Boosting anti-PD-1 therapy with metformin-loaded macrophage-derived microparticles, Nat. Commun., 2021.DOI: 10.1038/s41467-020-20723-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-020-20723-x
3. Chem: 通過表面晶格工程實現高性能鈣鈦礦太陽能電池
有機-無機鹵化物鈣鈦礦薄膜的表面改性代表了一種增強鈣鈦礦太陽能電池效率和穩定性的有前途的方法。美國國家可再生能源實驗室Kai Zhu和Fei Zhang等人合成了N-甲基-1,3-丙烷二碘化二銨（Me-PDAI2），發現Me-PDA2+可以模板化三維“鈣鈦礦”結構（Me-PDA）Pb2I6。1） 在標準（FAPbI3）0.85（MAPbI2Br）0.10（CsPbI3）0.05鈣鈦礦的頂部進行Me-PDAI2的簡單表面處理，可誘導形成薄的（Me-PDA）Pb2I6鈣鈦礦表面層。這可以實現鈣鈣鈦礦薄膜具有更平滑的表面紋理，更長的電荷-載流子壽命，更高的載流子遷移率和降低的表面缺陷密度。2）鈣鈦礦表面改性后，器件的效率從20.3％顯著提高到22.0％，同時在放置壽命（ISOS-D-1穩定性）和工作（ISOS-L-1穩定性）方面均具有明顯提高。研究人員進一步證明，鈣鈦礦表面工程方法適用于各種鈣鈦礦組合物，包括CsFAMA-，FAMA-和MA基鹵化鉛鈣鈦礦。這使得鈣鈦礦表面工程是增強設備的性能和穩定性重要途徑之一。
光電器件學術QQ群：474948391Fei Zhang et al. Surface lattice engineering through three-dimensional lead iodide perovskitoid for high-performance perovskite solar cells，Chem，2021.https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.12.023https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929420306550#!
4. EES：一種混合等離子體電催化工藝用于可持續合成氨
從滋養生物到養活數十億人，大氣中的氮轉化為氨（NH3）對于維持地球上的生命至關重要。在自然界中，細菌和植物可以在環境條件下通過固氮過程從空氣和水中產生氨。近日，澳大利亞新南威爾士大學Rose Amal，Ali (Rouhollah) Jalili，Emma C. Lovell報道了將等離子體驅動的氮氧化物中間體（NOx）的產生和它們的電催化還原結合在一起，為在環境條件下可擴展的綠色氨合成鋪平了道路。1）研究人員開發了一種非熱等離子體鼓泡塔反應器，將雙反應器結構與多放電方案和氣泡動態控制相結合，以3.8 kWh/mol的低比能耗生成NOx中間體。使用可擴展的一種電解池，在電壓為1.4 V，電流密度超過50 mA/cm2的情況下，NOx中間體以23.2 mg/h（42.1 nmol/cm2s）的速率轉化為氨，同時比能耗為0.51 kWh/mol NH3。這項技術有望為綠色氨合成鋪平道路，并且還可以應用于一系列更復雜的電催化合成系統，這些系統的性能一般會受到反應物分子的反應性，穩定性以及溶解度的限制。
電催化學術QQ群：740997841Jing Sun, et al, A hybrid plasma electrocatalytic process for sustainable ammonia production, Energy Environ. Sci., 2021https://doi.org/10.1039/D0EE03769A
5. Nano Letters：一種無負極Zn-MnO2電池
水系Zn基電池由于Zn金屬負極的低成本和高理論容量而充滿吸引力。然而，迄今為止，人們所開發的Zn基電池都是利用過量的Zn（即厚的Zn金屬負極），這顯著降低了整個電池的能量密度。近日，美國斯坦福大學崔屹教授，阿卜杜拉國王科技大學Husam N. Alshareef報道了通過使用納米碳成核層，實現了一種無負極設計(即零過剩Zn)，以及穩定高效的鍍鋅/剝離。1）研究人員首先通過直接的水處理將碳納米盤的成核層涂覆在銅箔上。銅箔由于對競爭性析氫反應（HER）充滿惰性而被用作集流體，在各種電解液中表現出顯著的穩定性和低成本。2）研究發現，這種成核層起到了促進均勻鍍鋅的作用，同時降低了成核勢壘。研究人員通過3 M Zn(CF3SO3)2的300次穩定鍍鋅/剝離循環證實了這一點，而形成均勻的Zn鍍層可以保持99.6%的高平均CE（ACE）和35 mV的低電壓滯后。此外，研究人員展示了使用預鍍鋅的MnO2正極的全無負極電池樣機，其具有更高的能量密度和良好的循環穩定性（在80次循環后容量保持率為68.2%）。這種無負極設計為開發在儲能系統中具有高性能的水系Zn基電池開辟了新途徑。
電池學術QQ群：924176072Yunpei Zhu, Yi Cui, Husam N. Alshareef, An Anode-Free Zn?MnO2 Battery, Nano Lett., 2021DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04519https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04519
6. Nano Letters：一種可3D打印的納米多孔聚合物基復合材料用于日間輻射降溫
日間輻射降溫為緩解全球變暖提供了一種令人興奮的新策略，其可以通過反射陽光和利用紅外大氣窗口將熱量散發到外層空間從而實現建筑物的被動降溫。最新開發的材料可以在直射陽光下實現良好的亞環境制冷性能。然而，其大規模應用仍然受到高成本和復雜制造的限制。有鑒于此，美國伊利諾伊大學厄巴納-香檳分校Lili Cai報道了一種簡單、可擴展和廉價的工藝，利用熱誘導相分離來制備用于日間輻射降溫的納米多孔聚合物基復合材料（PMCs）。1）PMCs可以通過調節聚合物基體的納米孔結構來實現高的太陽反射率，從而不需要昂貴的真空沉積反射銀層。同時，紅外發射率由分散在聚合物基質中的選擇性發射填料的濃度獨立控制。2）通過對優化的工藝參數的研究，研究人員以低成本的二氧化硅和聚乙烯為原料制備了納米多孔PMCs，其在0.3?2 μm的波長下具有高太陽反射率（96.2%），和在8?13 μm的大氣透明窗口中具有高紅外發射率（>90%）。3）直射太陽光（>700W/m2）下的熱測試表明，納米多孔復合薄膜的亞環境溫降可達6.1°C，制冷功率為85 W/m2，與目前最先進的輻射制冷材料的性能相當。此外，由于聚合物基體的熱塑性，納米多孔二氧化硅?PE復合材料可以很容易地利用各種商業可用的加工技術（如成型、擠出和3D打印）來形成不同的形狀。
鑒于其低成本、易制造和高性能，所展示的納米多孔PMCs有望為大規模的日間輻射降溫的實際應用提供新的機會。
多孔材料學術QQ群：813094255Kai Zhou, et al, Three-Dimensional Printable Nanoporous Polymer Matrix Composites for Daytime Radiative Cooling, Nano Lett., 2021DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04810https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04810
7. AM：一種空氣穩定、鋰金屬相容的微晶玻璃電解液用于高性能全固態金屬鋰電池
與傳統的液態電解質鋰離子電池相比，全固態鋰離子電池（AALMBs）具有最大的能量密度和更高的安全性，進而引起了人們的極大關注。然而，要制備出同時具有高離子導電性、優異的空氣穩定性和良好的Li金屬相容性的理想固態電解質（SSE）是極具挑戰性。有鑒于此，為滿足上述要求，加拿大西安大略大學孫學良教授，Yining Huang合成了一種新型微晶玻璃Li3.2P0.8Sn0.2S4（gC-Li3.2P0.8Sn0.2S4）SSE，從而開發出具有高性能的室溫（RT）ASSLMBs。1）研究人員采用兩步固相反應法制備了gC-Li3.2P0.8Sn0.2S4 SSE，并首次采用球磨技術使化學計量比前驅體完全非晶化。隨后，玻璃態前驅體在特定的退火過程后轉變為微晶玻璃態。2）與傳統的Li3PS4微晶玻璃相比，非晶含量為12%的gC-Li3.2P0.8Sn0.2S4 SSE具有較大的晶胞尺寸和較高的Li+離子濃度，經簡單的冷燒工藝后，其離子電導率（RT時為1.21×10?3 S cm?1）提高了6.2倍。此外，gC-Li3.2P0.8Sn0.2S4 SSE中的(P/Sn)S4四面體在5%濕度的空氣中具有極強的耐水性，表現出良好的空氣穩定性。3）研究發現，gC-Li3.2P0.8Sn0.2S4 SSE在Li/SSE界面處形成了Li-Sn合金，是穩定界面并在對稱電池和全電池中提供良好電化學性能的重要因素。這種gC-Li3.2P0.8Sn0.2S4快離子導體的發現豐富了先進單質外延材料的選擇，同時加速了ASSLMBs的商業化進程。
電池學術QQ群：924176072Feipeng Zhao, et al, An Air-Stable and Li-Metal-Compatible Glass-Ceramic Electrolyte enabling High-Performance All-Solid-State Li Metal Batteries, Adv. Mater. 2021DOI: 10.1002/adma.202006577https://doi.org/10.1002/adma.202006577
8. AM：Mxene限域用于提高水系I2/I?轉化的氧化還原動力學和持久性
導電載體與碘物種之間的結合和親和力較弱，進而導致電子轉移不足和穿梭效應。近日，香港城市大學支春義教授，Jun Fan報道了通過引入一種層狀2D Nb基MXene的Nb2CTX主體材料，顯著提高了I2/I?轉化的氧化還原動力學和持久性。1）研究人員通過一種簡單的電沉積策略，使得初始的I?離子通過電驅動插入到Nb2CTX的納米層間，并被原位電氧化，生成的線性I2分子附著在2D導電表面上，用于快速電子交換，而納米級層間間距顯著限制了循環過程中I物種（I2，I-和I3-）的遷移或穿梭。從而實現了優異的氧化還原動力學和穿梭效應的有效抑制。2）實驗結果顯示，基于Zn金屬負極和ZnSO4電解質的水系Zn電池在1.3 V時具有超平坦的放電平穩期，接近I2/I-耦合對的理論值，在1.0 A g-1下具有84.5％的容量（205 mAh g-1）和89.1％的能量密度（259.3 Wh kg-1）。此外，得益于納米級通道的限域效應，在所有I2-金屬（Na，Mg，Zn，Li，Fe，Cu和Al-I2）電池中，記錄壽命達到了23000個循環，容量保持率達80％。3）物理化學分析和密度泛函理論（DFT）計算結果表明，Nb2CTX MXene主體的局域電子轉移和俘獲效應是提高動力學和抑制穿梭效應的原因。
Xinliang Li, et al, Enhanced Redox Kinetics and Duration of Aqueous I2/I? Conversion Chemistry by MXene Confinement, Adv. Mater. 2021DOI: 10.1002/adma.202006897https://doi.org/10.1002/adma.202006897
9. AM：一種有前途的用于高能有機電池的電子導電無機正極材料
盡管人們在開發新的有機電極材料（OEMs）和改性現有的OEMs方面已經取得了重大進展。但是，OEMs的發展仍受到本質上較差的電子電導率和低能量密度的嚴重限制。電子導電無機正極（ECIC）材料具有較高的電子傳導性，可以為整個電極的氧化還原反應傳輸電子，具有較高的離子存儲容量，可以作為二次活性物質，此外與OEMs有很強的親和力，可以抑制其溶解，因此本文提出了用ECIC材料替代非活性碳所面臨的挑戰。有鑒于此，中科院物理研究所索鎏敏研究員報道了利用ECIC材料來替代非活性炭以解決上述挑戰。1）研究人員將具有代表性的ECIC（TiS2和Mo6S8）與有機電極材料（ylene 3,4,9,10四羧酸二酐（PTCDA）和六氮雜萘二烯（HATN））相結合，以同時實現電極材料的高容量，低孔隙率和稀電解質，從而開發出具有高能量密度的有機電池。2）實驗結果顯示，30 mA h-level Li/PTCDA-TiS2的袋式電池可提供153 Wh kg-1和200 Wh L-1的高重量和體積能量密度，并具有出色的循環穩定性。此外，研究人員還成功將有機ECIC電極用于Na，Mg和Al電池中，從而證明了它們的可行性和通用性。
電池學術QQ群：924176072Minglei Mao, et al, Electronic Conductive Inorganic Cathodes Promising High-Energy Organic Batteries, Adv. Mater. 2021DOI: 10.1002/adma.202005781https://doi.org/10.1002/adma.202005781
10. ACS Energy Lett綜述：Na-S電池發展
室溫Na-S電池目前展示了一種超越Li離子電池的新技術，有鑒于此，中國科學技術大學余彥、Yu Yao等綜述報道了目前Na-S電池領域中的挑戰、優化Na-S電池的技術和策略，此外系統性的對室溫Na-S電池的功能性和主要組分進行總結，比如陰極、陽極、電解液體系等，通過電化學角度更加深入的理解其性能。最后，對室溫Na-S電池的發展方向和亮點進行討論。1）分別討論了更先進的陰極的設計和發展、金屬態Na陽極的穩定策略、電解液體系的優化、隔膜材料的優化。2）總結和展望。對硫的穿梭效應更加深入的理解、改善反應動力學過程、安全性問題的解決對Na-S電池的發展非常重要。分別討論了未來電極材料的發展、反應機理的深度理解、實際應用的標準確立等角度和發展具體問題。
電池學術QQ群：924176072Shipeng Zhang, Yu Yao,* and Yan Yu,* Frontiers for Room-Temperature Sodium?Sulfur Batteries, ACS Energy Lett. 2021, 6, 529?536DOI: 10.1021/acsenergylett.0c02488https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c02488
11. ACS Nano：呋喃的中壓聚合用于一維結晶碳納米鏈的可擴展合成
碳納米鏈（Carbon Nanothreads）是一種一維富sp3的聚合物，由于其亞納米級的寬度和類金剛石芯，碳納米線兼具高拉伸強度與柔韌性的特性。這些延伸的碳固體是通過壓力誘導的sp2分子（如苯）聚合而成。盡管已經報道了一些碳納米鏈的研究，但其需要高起始壓力（≥17 GPa）來合成，因此排除了其可擴展性，限制了應用范圍。近日，美國賓夕法尼亞州立大學Elizabeth Elacqua報道了一種可擴展的基于呋喃分子的碳納米鏈合成方法。1）由于呋喃分子的芳香性比其他分子前驅體的芳香性要小，因此可以通過常壓來誘導其聚合，起始反應壓力僅為10 GPa。當緩慢壓縮至15 GPa并逐漸減壓至1.5 GPa時，研究人員在原位觀察到清晰的6倍衍射圖樣，表明液體呋喃形成了有序的晶體結構。2）反應產物的單晶X射線衍射（XRD）顯示出3個不同的d間距，范圍從4.75到4.9 ?，其大小、角間距和各向異性程度與研究人員對呋喃納米鏈晶體的原子模擬相一致。此外，粉末X射線衍射、拉曼/紅外光譜和質譜分析進一步證明了發生了聚合反應。3）研究人員通過比較紅外光譜與計算的振動模式，初步獲得了特定納米鏈結構的光譜特征，即syn、ant和syn/ant構型。此外，質譜分析表明，碳納米鏈的分子量至少可以達到6 kDa。因此，呋喃為可擴展碳納米鏈合成提供了一種有效途徑。
Steven Huss, et al, Scalable Synthesis of Crystalline One-Dimensional Carbon Nanothreads through Modest-Pressure Polymerization of Furan, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.0c10400https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c10400
12. ACS Nano：Ti3C2Tx MXene活化的可伸縮自愈合水凝膠的快速凝膠化：一種分子策略
以MXene為基礎的水凝膠是一個蓬勃發展的軟材料家族，最近已經成為用于可伸縮電子產品的有前途的候選材料。然而，目前大多數工作還是使用MXenes作為導電納米填料。近日，阿卜杜拉國王科技大學Husam N. Alshareef，南京工業大學董曉臣教授報道了Ti3C3Tx MXene可以在幾分鐘內活化不同聚合物水凝膠的快速凝膠化，包括丙烯酸(AA)、丙烯酰胺(AM)、N,N-二甲基丙烯酰胺(DMA)、N-異丙基丙烯酰胺(NIPAM)、甲基丙烯酸羥乙酯(HEMA)、苯胺(ANI)和聚乙二醇雙丙烯酸酯(PEGDA)等。即使是親油單體甲基丙烯酸甲酯(MMA)，也可以在親水性MXenes的幫助下在3天后凝膠化。1）通過調節MXene和聚合物之間的動態相互作用，可以獲得具有出色的延伸性、粘附性和自我修復能力的水凝膠。有趣的是，當MXenes與明膠、瓊脂、PVA、海藻酸鈉和殼聚糖等其他預制聚合物鏈混合時，誘導的凝膠過程比與單體混合時要慢得多。2）總的來說，這種快速凝膠化的機理是由于Ti3C2Tx MXene容易產生自由基，以及MXene與聚合物之間存在多尺度的分子相互作用。此外，使用MXene作為動態交聯劑，可獲得優異的機械性能、附著力和自愈能力。3）由于Ti3C3Tx固有的光熱行為和聚合物的非均相轉變特性，所制造的聚合物-MXene水凝膠在近紅外光照射下表現出獨特的熱敏基致動，并伴隨著快速的形狀轉變。
Gang Ge, et al, Ti3C2Tx MXene-Activated Fast Gelation of Stretchable and Self-Healing Hydrogels: A Molecular Approach, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.0c07998https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c07998
