1. Nature Commun.: 快速operando光譜跟蹤銀納米晶體中缺陷的原位生成，用于高選擇性電化學(xué)還原CO2
電化學(xué)二氧化碳還原(ECR)是抑制全球變暖的重要手段。關(guān)于催化劑的演變和反應(yīng)過程中活性位點(diǎn)的識別很重要，但目前對其了解仍然很有限。有鑒于此，南京工業(yè)大學(xué)邵宗平教授和周嵬教授等人，應(yīng)用快速operando X射線吸收光譜技術(shù)來跟蹤ECR的Ag2O預(yù)催化劑的成分和結(jié)構(gòu)隨時(shí)間的變化，從而獲得有用的信息以了解結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系。1）利用功能強(qiáng)大的快速operando X射線吸收光譜，可以在ECR條件下揭示了演化的電子和晶體結(jié)構(gòu)。在ECR條件下闡明不斷發(fā)展的電子和晶體結(jié)構(gòu)。報(bào)告了一種有效的催化劑（Ag-D），其在幾分鐘內(nèi)在ECR過程中原位形成了合適的缺陷濃度。發(fā)現(xiàn)Ag-O鍵被來自陰極的電子迅速破壞，導(dǎo)致形成納米結(jié)構(gòu)的銀催化劑。還觀察到，在operando電化學(xué)還原過程中，大量的缺陷結(jié)構(gòu)有效地賦予了Ag催化劑。2）Ag-D催化劑在很寬的電勢范圍內(nèi)（-0.8~-1.0 V（vs.RHE））下表現(xiàn)出近100％的CO2-CO-FE，并且在超過120小時(shí)的恒電位測試中，CO選擇性幾乎保持不變，這優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的Ag基電催化劑。3）密度泛函理論計(jì)算表明，通過適當(dāng)?shù)娜毕轁舛龋梢蕴岣咧虚g體COOH的吸附，并可以優(yōu)化反應(yīng)路徑的自由能。
電催化學(xué)術(shù)QQ群：740997841
Wu, X., Guo, Y., Sun, Z. et al. Fast operando spectroscopy tracking in situ generation of rich defects in silver nanocrystals for highly selective electrochemical CO2 reduction. Nat Commun 12, 660 (2021).DOI: 10.1038/s41467-021-20960-8https://doi.org/10.1038/s41467-021-20960-8
2. Nature Commun.: 變溫x射線粉末衍射表征TiO2光催化劑中的氧缺陷和氮摻雜
TiO2基粉末材料因其低成本，光響應(yīng)性好，地球豐度高，化學(xué)和熱穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛研究為高效的水分解光催化劑。特別是最近氮摻雜TiO2的突破，在高溫下結(jié)構(gòu)缺陷和摻雜雜質(zhì)的存在，展示了光催化活性的可見光吸收能力，從而增強(qiáng)了水的分解能力。盡管已經(jīng)對其電子和光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了廣泛的研究，但結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系和光催化機(jī)理仍然不清楚。有鑒于此，英國牛津大學(xué)Shik Chi Edman TSANG教授等人，采用變溫同步x射線粉末衍射技術(shù)對氮摻雜和未摻雜的金紅石、銳鈦礦和混合相(商用P25)進(jìn)行了深入的結(jié)構(gòu)研究。1）詳細(xì)研究了N–TiO2材料在可見光下的光催化活性，并利用變溫度同步x射線粉末衍射(VT-SXPD)分析了結(jié)構(gòu)變化。報(bào)道了銳鈦礦相異常的各向異性熱膨脹可以揭示表面下的氧空位，氮摻雜水平和光催化活性之間的密切關(guān)系。2）銳鈦礦c軸晶格膨脹在高溫下發(fā)生了顯著的變化，由于Jahn–Teller效應(yīng)，導(dǎo)致了獨(dú)特的非線性膨脹。然而，當(dāng)溫度超過200℃時(shí)，表面氧空位形成，晶格中C軸膨脹隨之減少。3）與無活性的金紅石形態(tài)相比，銳鈦礦表面三層外大量的氧空位和Ti3+極大地促進(jìn)了光催化作用。氮的加入明顯增加了亞表面氧空位的數(shù)量，使銳鈦礦相穩(wěn)定。對于高摻雜的銳鈦礦，還確定了一種新的立方氮化鈦相，該相提供了有關(guān)吸收波長的基本位移的重要信息，從而導(dǎo)致了使用可見光的出色光催化作用。總之，首次提出了銳鈦礦催化劑在不同溫度下的結(jié)構(gòu)、亞表面氧空位、氮摻雜和光催化活性之間的重要聯(lián)系。
光催化學(xué)術(shù)QQ群：927909706Foo, C., Li, Y., Lebedev, K. et al. Characterisation of oxygen defects and nitrogen impurities in TiO2 photocatalysts using variable-temperature X-ray powder diffraction. Nat Commun 12, 661 (2021).DOI: 10.1038/s41467-021-20977-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-021-20977-z
3. Nature Commun.：鈣鈦礦材料中的極性和鐵電來源
復(fù)合鈣鈦礦CH3NH3PbI3 的鐵電性質(zhì)仍受到較大爭議，因?yàn)槿藗冋J(rèn)為鈣鈦礦的鐵電性質(zhì)是通過CH3NH3+展現(xiàn)的，但是CH3NH3+呈隨機(jī)排列狀態(tài)。有鑒于此，華東師范大學(xué)陳時(shí)友、復(fù)旦大學(xué)向紅軍等報(bào)道了一種不含Pb的復(fù)合鈣鈦礦N(CH3)4SnI3，其中的非極性N(CH3)4+展示了較強(qiáng)的鐵電性質(zhì)，自發(fā)極化達(dá)到16.13 μC cm-2。這種較強(qiáng)的極化是由于N(CH3)4+引發(fā)SnI6八面體結(jié)構(gòu)的畸變導(dǎo)致較強(qiáng)的鐵電性質(zhì)。1）通過3 GPa靜態(tài)高壓中能夠合成N(CH3)4SnI3，而且該材料能夠在溫和壓力中保持穩(wěn)定。該材料有較強(qiáng)的鐵電性質(zhì)、較高的穩(wěn)定性、可見光吸收，因此有望用于高效率太陽能電池，而且該材料中的鐵電極化能夠有效的促進(jìn)電荷-空穴分離，產(chǎn)生較大的體光伏效應(yīng)，從而促進(jìn)均相塊光伏器件的設(shè)計(jì)。
光電器件學(xué)術(shù)QQ群：474948391
Wei, H., Yang, Y., Chen, S. et al. Lead-free hybrid perovskite N(CH3)4SnI3 with robust ferroelectricity induced by large and non-polar N(CH3)4+ molecular cation. Nat Commun 12, 637 (2021). DOI: 10.1038/s41467-021-20889-yhttps://www.nature.com/articles/s41467-021-20889-y
4. Nature Commun.：單層1T-WS2中單位點(diǎn)釩置換的一步合成用于促進(jìn)電催化HER
單層二硫化鎢（WS2）具有極高的本征電導(dǎo)率，是一種催化析氫反應(yīng)（HER）的理想電催化劑。然而，最大限度地提高WS2電催化活性的關(guān)鍵挑戰(zhàn)在于獲得高濃度的金屬WS2和增加活性位點(diǎn)密度。有鑒于此，阿卜杜拉國王科技大學(xué)Lain-Jong Li，清華大學(xué)王定勝教授報(bào)道了通過控制VCl3的引入，采用一步化學(xué)氣相沉積（CVD）法成功在1T-WS2單層上形成高分散的單原子釩（V SACs@1T-WS2），從而顯著提高其HER電催化性能。。1）以VCl3為共再生劑，制備的單層WS2顯示出91%的超高1T濃度，這是目前采用CVD獲得的最高1T比。此外，利用原子分辨掃描電子顯微鏡（STEM）成像和拉曼光譜相結(jié)合證實(shí)了V物種在單層1T-WS2上的原子分散，而不是能量有利的單層2H-WS2。2）值得注意的是，V SACs@1T-WS2單層表現(xiàn)出比2H層更好的HER催化活性，在100 mV時(shí)的Tafel斜率為61 mV/dec，周轉(zhuǎn)頻率為3.01 s?1，且具有優(yōu)異的長期催化穩(wěn)定性。3）研究人員從實(shí)驗(yàn)和理論上論證了V SACs@1T-WS2的生長機(jī)理。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，活化的V原子在提高催化劑HER活性中起著至關(guān)重要的作用。本工作為在亞穩(wěn)態(tài)材料上直接合成原子分散的單金屬催化劑開辟了一條新的途徑，使其成為高效、耐用的電催化劑。
電催化學(xué)術(shù)QQ群：740997841Han, A., Zhou, X., Wang, X. et al. One-step synthesis of single-site vanadium substitution in 1T-WS2 monolayers for enhanced hydrogen evolution catalysis. Nat Commun 12, 709 (2021)DOI：10.1038/s41467-021-20951-9https://doi.org/10.1038/s41467-021-20951-9
5. Acc. Chem. Res.綜述：用于全固態(tài)電池的金屬鹵化物快離子導(dǎo)體
可充電全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）被認(rèn)為是下一代電化學(xué)儲能技術(shù)之一。因此，作為ASSLBs關(guān)鍵組成的固體電解質(zhì)（SSEs）的開發(fā)是現(xiàn)代儲能化學(xué)的重要研究課題之一。迄今為止，人們開發(fā)了各種類型的SSEs，如聚合物、氧化物和硫化物，新型快離子導(dǎo)體的研究仍在進(jìn)行中。金屬鹵化物SSEs（Li-M-X，其中M是金屬元素，X是鹵素）具有許多吸引人的特性和優(yōu)點(diǎn)，如寬的電化學(xué)穩(wěn)定窗口（0.36?6.71 V vs Li/Li+），與其他SSEs相比，其對正極材料具有更好的化學(xué)穩(wěn)定性。此外，一些金屬鹵化物SSEs（如本課題組開發(fā)的Li3InCl6）可以在水中直接大規(guī)模合成，不需要特殊的設(shè)備或在惰性氣氛中處理。基于最新的研究進(jìn)展，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授以金屬鹵化物基SSEs為研究對象，綜述了其在開發(fā)金屬鹵化物SSEs方面的最新進(jìn)展，并重點(diǎn)總結(jié)了一些基于這一主題的最新研究報(bào)道。旨在為新型鹵化物SSEs的進(jìn)一步開發(fā)提供指導(dǎo)，并推動(dòng)其向前發(fā)展，以滿足儲能器件的多種需求。1）作者首先闡述了金屬鹵化物SSEs的結(jié)構(gòu)。隨后，總結(jié)了提高金屬鹵化物單晶電導(dǎo)率的有效途徑，包括陰離子亞晶格骨架效應(yīng)、位占據(jù)和無序調(diào)節(jié)以及缺陷工程。具體來說，合適的結(jié)構(gòu)框架、平衡的Li+/空位濃度和減小的阻塞效應(yīng)可以促進(jìn)金屬鹵化物SSE中Li+的快速遷移。2）作者還首次總結(jié)了金屬鹵化物SSEs的濕度穩(wěn)定性和降解化學(xué)。并給出了一些對濕度穩(wěn)定的金屬鹵化物SSE的應(yīng)用實(shí)例。此外，采用水介質(zhì)法在正極材料上直接合成鹵化物SSEs，進(jìn)而消除ASSLBs的界面挑戰(zhàn)，并已被證明是高性能全固態(tài)Li?O2電池的界面改性劑。
電池學(xué)術(shù)QQ群：924176072Jianwen Liang, et al, Metal Halide Superionic Conductors for All-Solid-State Batteries, Acc. Chem. Res.DOI: 10.1021/acs.accounts.0c00762https://dx.doi.org/10.1021/acs.accounts.0c007626. EnSM：具有高效錨固和多硫化物催化轉(zhuǎn)化能力的2D Zr-Fc金屬有機(jī)骨架鋰硫（Li-S）電池的實(shí)際應(yīng)用在很大程度上受到多硫化物的穿梭效應(yīng)和緩慢的轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)的影響。近日，浙江大學(xué)葉志鎮(zhèn)院士，呂建國副研究員，彭新生教授報(bào)道了一種用于高性能Li-S電池的通過在多孔襯底上簡單真空過濾而構(gòu)建的二茂鐵基二維（2D）金屬-有機(jī)骨架（Zr-Fc MOF）納米片和碳納米管（CNT）編織而成的多功能中間層（Zr-Fc MOF/CNT）。1）研究人員將原位拉曼光譜、第一性原理計(jì)算和系統(tǒng)的電化學(xué)測試相結(jié)合，揭示了Zr-FC MOF作為一種新型的多硫化物限制劑，不僅可以通過靜電吸引和化學(xué)錨定作用抑制多硫化物穿梭，而且對多硫化物氧化還原動(dòng)力學(xué)具有良好的電催化作用。而纏繞在Zr-FC MOF納米片上的CNT則有利于電子導(dǎo)電性以及捕獲和催化Zr-FC MOF活性中心的充分暴露。2）實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，Zr-FC MOF/CNT中間層結(jié)合的Li-S電池具有顯著提高的倍率性能和優(yōu)異的循環(huán)性能（在1C下循環(huán)1500次，在硫負(fù)載量為4.11 mg cm-2時(shí)的超低容量衰減率僅為0.027%)。這項(xiàng)工作將激發(fā)更多的智能2D MOF材料用于高效捕集和催化轉(zhuǎn)化多硫化物以實(shí)現(xiàn)高性能長壽命的Li-S電池。
電池學(xué)術(shù)QQ群：924176072Yang Wang, et al, 2D Zr-Fc Metal-organic Frameworks with Highly Efficient Anchoring and Catalytic Conversion Ability towards Polysulfides for Advanced Li-S Battery, Energy Storage Materials (2021),DOI：10.1016/j.ensm.2021.01.025https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.01.025
7. ACS Catalysis：Ru1Con單原子合金用于促進(jìn)費(fèi)-托合成
費(fèi)-托合成（FTS）是一種重要的催化過程，用于從天然氣，煤炭和生物質(zhì)衍生的合成氣生產(chǎn)液體燃料和精細(xì)化學(xué)品。然而，開發(fā)用于FTS的高性能催化劑并了解其催化機(jī)理仍然具有挑戰(zhàn)性。近日，清華大學(xué)李亞棟院士，中科院山西煤化所陳建剛研究員，中科院上海高等研究院Yu Wang報(bào)道了設(shè)計(jì)了一種孤立的Ru原子錨定在Co納米顆粒表面的Ru1Con單原子合金（SAA）催化劑，通過二維限域策略，在150°C的低反應(yīng)溫度下實(shí)現(xiàn)了較高的FTS活性（2.6 molCO moLM-1 h-1）和長鏈烴選擇性(C5+：86.0%)。1）LDHs是典型的2D功能材料，具有多金屬氫氧化層和豐富的層間陰離子。利用它們獨(dú)特的分層結(jié)構(gòu)，通過基于CoAl-LDH的2D空間限域策略來制備Ru1Con SAA。首先，使用共沉淀法制備CoAl-(RuCl52-)-LDHs。其次，將CoAl-(RuCl52-)-LDHs在H2氣氛下于400 °C下還原，以分解OH-，CO32-和H2O物種并將其排放。然后，LDH結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)閾诫sAl3+或取代的CoO相（CoAl-O）。同時(shí)，離子RuCl52-和一些表面Co2+離子被還原為金屬態(tài)，形成Ru1Con結(jié)構(gòu)，其具有錨定在Co納米顆粒表面的孤立單原子Ru。在進(jìn)行FTS測試之前，將氧化的Ru1/CoAl-O樣品在400 °C的H2中預(yù)先還原，以獲得作為活性FTS催化劑負(fù)載在CoAl-O基質(zhì)上的Ru1Con SAA。2）一系列原位實(shí)驗(yàn)，催化測試和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，由于在費(fèi)米能級附近具有較高電子密度的單原子Ru可以有效地同時(shí)降低C?O斷裂和鏈生長過程的限速勢壘，使得Ru1Con SAA中的Ru單原子位點(diǎn)比純Ru和Co表面對FTS反應(yīng)更具活性。這項(xiàng)工作提出了設(shè)計(jì)Ru單原子中心來改善FTS性能的可行性，并為開發(fā)其他高性能工業(yè)催化劑的策略提供了更深層次的理解。
納米催化學(xué)術(shù)QQ群：256363607Ge Meng, et al, Ru1Con Single-Atom Alloy for Enhancing Fischer?Tropsch Synthesis, ACS Catal. 2021DOI: 10.1021/acscatal.0c04162https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c04162
8. AFM: 操控鈣鈦礦錳酸鹽的表面終止?fàn)顟B(tài)
對于ABO3鈣鈦礦氧化物，限制其在非均相催化中應(yīng)用的關(guān)鍵問題之一是表面無催化活性的A-位陽離子的存在。B位封端的鈣鈦礦的工程設(shè)計(jì)被認(rèn)為是解決此問題的有效方法，尤其是在處理Mn/Co基的鈣鈦礦催化劑時(shí)。但是，迄今為止，這種策略尚未完全成功，仍然是該領(lǐng)域的主要挑戰(zhàn)。有鑒于此，吉林大學(xué)馮守華院士等人，通過一鍋水熱法成功地合成了以Mn為末端的La0.45Sr0.45MnO3（B-LSM），其中低價(jià)Mn離子部分占據(jù)了A位，形成了活性Mn過量相。1）首次報(bào)道了一種獲得高活性Mn終端的鈣鈦礦錳酸鹽的一鍋合成方法，并揭示了非化學(xué)計(jì)量和特定的水熱條件是調(diào)節(jié)鈣鈦礦氧化物表面終止的關(guān)鍵因素。利用高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF‐STEM)、X射線吸收、X射線光電子(XPS)和同步輻射光電子能譜揭示了低價(jià)Mn原子而不是傳統(tǒng)的La/Sr原子占據(jù)鈣鈦礦外表面的A位，這最終導(dǎo)致了活性MnOx偏析。2）與具有A-位偏析的鈣鈦礦La0.5Sr0.5MnO3（A-LSM）相比，以Mn為末端的鈣鈦礦La0.45Sr0.45MnO3（B-LSM）具有更高的活性和穩(wěn)定性，這有助于在215℃下將一氧化碳完全轉(zhuǎn)化為二氧化碳。3）這種結(jié)構(gòu)優(yōu)化可顯著減少在O2活化過程中從O2-物種向重要中間體O-物種過渡的活化能壘。此外，在CO氧化過程中，B-LSM具有良好的穩(wěn)定性和類Pt活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，B‐LSM中表面Mn終止態(tài)的存在優(yōu)化了Mn 3d‐O 2p的雜化軌道，促進(jìn)了表面晶格氧的活化，使原始惰性晶格O2?演化為活性和穩(wěn)定的晶格O2?x。總之，該工作為設(shè)計(jì)具有新穎功能的高級鈣鈦礦型氧化物提供了一條新的化學(xué)途徑。
Xiyang Wang et al. Manipulating Surface Termination of Perovskite Manganate for Oxygen Activation. Advanced Functional Materials, 2021.DOI: 10.1002/adfm.202006439https://doi.org/10.1002/adfm.202006439
9. AFM: 導(dǎo)電水凝膠平臺用于神經(jīng)元生長和電生理記錄
伊利諾伊大學(xué)Ralph G. Nuzzo等人制備了一種用于神經(jīng)元生長和電生理記錄的生物相容性導(dǎo)電水凝膠平臺導(dǎo)電。3D周期微支架是使用無顆粒直接墨水書寫方法制造的，用于神經(jīng)元生長和電生理記錄平臺。聚甲基丙烯酸羥乙基酯/吡咯墨水，然后進(jìn)行吡咯的化學(xué)原位聚合，可以通過小至1 μm的噴嘴進(jìn)行水凝膠打印。1）這些導(dǎo)電水凝膠可對復(fù)雜的2D和3D結(jié)構(gòu)進(jìn)行圖案化，并與測試細(xì)胞培養(yǎng)物具有良好的生物相容性（7天后的存活率約為94.5％）。2）水凝膠陣列促進(jìn)培養(yǎng)的海兔足節(jié)神經(jīng)元廣泛的突起生長。該平臺允許細(xì)胞外電生理記錄穩(wěn)態(tài)和刺激的電神經(jīng)元活動(dòng)。總而言之，這種3D導(dǎo)電油墨印刷工藝能夠制備生物相容性和微米級的結(jié)構(gòu)，以創(chuàng)建定制的體外電生理記錄平臺。
Wang, C., et al., 3D Particle‐Free Printing of Biocompatible Conductive Hydrogel Platforms for Neuron Growth and Electrophysiological Recording. Adv. Funct. Mater. 2021, 2010246.https://doi.org/10.1002/adfm.202010246
10. Nano Energy: 協(xié)同增強(qiáng)的單原子位點(diǎn)催化劑用于促進(jìn)氧還原反應(yīng)的最新進(jìn)展
具有高活性和成本效益的用于氧還原反應(yīng)（ORR）的電催化劑的開發(fā)對于可持續(xù)的能量存儲和轉(zhuǎn)化技術(shù)必不可少。碳基單原子位點(diǎn)（SAS）催化劑具有最大的原子效率和明確的結(jié)構(gòu)特征，被認(rèn)為是最有潛力的下一代ORR催化劑。盡管在研究SAS催化劑方面付出了巨大的努力，但它們與鉑族金屬（PGM）催化劑之間在性能上仍然存在很大差距。特別地，金屬-載體的相互作用被認(rèn)為是通過SAS與載體之間的電子轉(zhuǎn)移改變了SAS的電荷狀態(tài)，從而導(dǎo)致了活性反應(yīng)物和增強(qiáng)了SAS催化劑的催化過程。受此啟發(fā)，需要添加一些協(xié)同組分來準(zhǔn)確調(diào)整相互作用并使SAS具有可選的局域環(huán)境，從而提高性能。有鑒于此，華中師范大學(xué)朱成周教授和美國華盛頓州立大學(xué)林躍和教授等人，綜述了近年來用于催化ORR的SAS催化劑的研究進(jìn)展，重點(diǎn)介紹了金屬單位點(diǎn)協(xié)同組分的作用。1）綜述了協(xié)同增強(qiáng)的SAS用于增強(qiáng)ORR的最新進(jìn)展。首先，介紹了催化ORR的SAS催化劑及其機(jī)理。然后，簡要介紹了SAS催化劑的各種新穎合成策略和先進(jìn)的表征技術(shù)。重點(diǎn)系統(tǒng)地總結(jié)了幾種SAS的協(xié)同組分。最后，提出了當(dāng)前面向ORR的SAS催化劑發(fā)展面臨的挑戰(zhàn)和展望。由于其原子分散，可調(diào)節(jié)的電子和幾何結(jié)構(gòu)以及100％的原子效率，SAS催化劑不僅被用作理想的平臺，以加深對基本催化過程的了解，還被認(rèn)為是持續(xù)電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換技術(shù)的下一代電催化劑。活性中心的局部環(huán)境被認(rèn)為是內(nèi)在催化活性的主導(dǎo)因素，可以通過合理的設(shè)計(jì)有意調(diào)節(jié)其活性。2）盡管已經(jīng)取得了重大進(jìn)展，但仍然需要解決一些挑戰(zhàn)。a）結(jié)構(gòu)的識別。原子結(jié)構(gòu)的確定對于構(gòu)建構(gòu)效關(guān)系，實(shí)現(xiàn)SAS催化劑的精心合成至關(guān)重要。b）機(jī)制的闡明。在反應(yīng)過程中，催化劑的主要作用是通過在活性位點(diǎn)選擇性結(jié)合或不結(jié)合反應(yīng)中間體來降低活化能。c）穩(wěn)定性的提高。盡管強(qiáng)調(diào)了固有的ORR活性和相應(yīng)的調(diào)節(jié)策略，但是穩(wěn)定性的重要性不容忽視，因?yàn)樵诂F(xiàn)實(shí)的燃料電池工作條件下，它是關(guān)鍵甚至更重要的性能參數(shù)。3）綜上所述，由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和性能，SAS催化劑在各個(gè)領(lǐng)域都顯示出了廣闊的應(yīng)用前景，而不僅僅局限于ORR。幾種協(xié)同組分的引入可以可控地調(diào)節(jié)電子和幾何結(jié)構(gòu)，從而提高SAS的活性，選擇性和穩(wěn)定性，這為SAS催化劑的開發(fā)提供了許多機(jī)會(huì)。盡管取得了巨大成就，但仍需要更出色的SAS催化劑性能來滿足商業(yè)應(yīng)用。同時(shí)，機(jī)理的闡明和結(jié)構(gòu)的鑒定等問題尚未解決，這對開發(fā)SAS催化劑具有挑戰(zhàn)性。
納米催化學(xué)術(shù)QQ群：256363607
Xiaoqian Wei et al. Recent Advances in Synergistically Enhanced Single-Atomic Site Catalysts for Boosted Oxygen Reduction Reaction. Nano Energy, 2021.DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.105817https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.105817
11. ACS Nano：通過多重非共價(jià)相互作用的協(xié)同和精細(xì)調(diào)節(jié)，將兩親分子自組裝為二維納米片
具有疏水骨架和兩端兩個(gè)親水基團(tuán)的兩親分子代表著一類重要的構(gòu)建材料，可用于離子傳輸、光電子器件、藥物和基因傳輸?shù)阮I(lǐng)域的各種自組裝材料。近日，美國佐治亞理工學(xué)院林志群教授報(bào)道了一種強(qiáng)大的策略，通過自組裝一系列合理設(shè)計(jì)和一步合成的陰離子兩親分子來自組裝二維有機(jī)納米片，更重要的是揭示了兩親分子的分子結(jié)構(gòu)和由此產(chǎn)生的二維納米片之間的關(guān)聯(lián)，這是通過協(xié)同和精細(xì)調(diào)節(jié)兩親分子之間的一系列非共價(jià)相互作用來實(shí)現(xiàn)。1）首先，在四甲基胍的存在下，將最初的羧酸封端的bolaamphiphiles兩親分子轉(zhuǎn)化為陰離子bolaamphiphiles兩親分子。在芳香族π?π堆積作用、氫鍵作用、疏水作用和靜電排斥作用等四種強(qiáng)非共價(jià)相互作用的協(xié)同下，驅(qū)動(dòng)陰離子兩親分子自組裝成單層2D納米片。有趣的是，π?π堆積強(qiáng)度的調(diào)節(jié)和在陰離子兩親分子的介晶核中引入光敏部分并沒有改變單層納米片的形成。2）隨后，末端羧基被轉(zhuǎn)化為烷基，從而屏蔽靜電斥力，進(jìn)而產(chǎn)生2D多層納米片。此外，在沒有π?π堆積或氫鍵相互作用的情況下，研究人員通過精心設(shè)計(jì)陰離子兩親分子，發(fā)現(xiàn)形成了不規(guī)則的陰離子兩親分子聚集體。這些結(jié)果突出陰離子兩親分子的兩端帶負(fù)電的靜電斥力在形成單層2D納米薄片中的重要性。3）最后，本征帶電的2D納米片能夠通過靜電相互作用沉積相反帶電的金屬納米顆粒。本研究不僅為制備單層和多層二維有機(jī)納米薄片提供了平臺，而且揭示了構(gòu)筑塊的分子結(jié)構(gòu)與其自組織結(jié)構(gòu)之間的相互關(guān)系。
二維材料學(xué)術(shù)QQ群：1049353403Zili Li, Zhiqun Lin, Self-Assembly of Bolaamphiphiles into 2D Nanosheets via Synergistic and Meticulous Tailoring of Multiple Noncovalent Interactions, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.0c09693https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c09693
12. ACS Nano：原子薄的二硫?qū)倩u（WS2，WSe2和WTe2）的機(jī)械性能
二維（2D）二硫化鎢（WS2）、二硒化鎢（WSe2）和二碲化鎢（WTe2）由于其吸引人的特性而受到越來越多的關(guān)注，然而目前尚不清楚它們的機(jī)械性能。有鑒于此，澳大利亞迪肯大學(xué)Lu Hua Li，中科大武曉君教授，廣東工業(yè)大學(xué)Tao Tao報(bào)道了通過實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算揭示了單層、雙層和三層（1?3 L）WS2，WSe2和WTe2的本征和空氣老化的機(jī)械性能。1）研究發(fā)現(xiàn)，高質(zhì)量的1 L WS2具有整個(gè)系列中最高的楊氏模量（302.4±24.1 GPa）和強(qiáng)度（47.0±8.6 GPa），超過了1L WSe2（258.6±38.3和38.0±6.0 GPa）和WTe2（149.1±9.4和6.4±3.3 GPa）。但是，在這三種材料中，WS2的彈性和強(qiáng)度隨厚度的增加而急劇下降。2）研究發(fā)現(xiàn)，在這三種材料中，WS2的彈性和強(qiáng)度隨厚度的增加而急劇下降。利用有限元方法和包括van der Waals相互作用在內(nèi)的密度泛函理論（DFT）計(jì)算揭示了壓痕過程中平衡狀態(tài)和面內(nèi)應(yīng)變和面外壓縮條件下層間滑動(dòng)的不同趨勢，研究人員揭示了這一現(xiàn)象。3）研究人員還發(fā)現(xiàn)，高質(zhì)量的1?3 L WS2和WSe2的機(jī)械性能在空氣中基本穩(wěn)定，最長可達(dá)20周。尤其是，1?3 L WSe2的模量和強(qiáng)度值隨著空氣中的老化而增加，這是因?yàn)椋瑩诫s的氧增強(qiáng)了其結(jié)構(gòu)導(dǎo)致。本研究將有助于在應(yīng)變工程和柔性場效應(yīng)晶體管等應(yīng)用中設(shè)計(jì)和利用2D二硫?qū)倩u。
二維材料學(xué)術(shù)QQ群：1049353403Alexey Falin, et al, Mechanical Properties of Atomically Thin Tungsten Dichalcogenides: WS2, WSe2, and WTe2, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.0c07430https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c07430
