1. Nature Chemistry：以酸氯化物為一氧化碳和碳源，鈀催化炔烴的碳甲酰化反應
氫甲酰化是在不飽和底物上同時安裝碳氫鍵和醛基的反應，是工業和學術界最重要的催化反應之一。考慮到創造新的C-C鍵在合成上的重要性，以形成新的C-C鍵代替C-H鍵的碳甲酰化反應的發展，將具有巨大的合成潛力，可迅速增加有價值的醛類化合物的分子復雜性。然而，利用外源CO原料，四組分合成反應中固有的苛刻的復雜性使直接碳甲酰化反應的開發成為一個巨大的挑戰。有鑒于此，蘇黎世聯邦理工學院的Bill Morandi等研究人員，研究出以酸氯化物為一氧化碳和碳源，鈀催化炔烴的碳甲酰化反應。1）研究人員描述了一種鈀催化的策略，該策略以隨時可用的芳酰氯為親電碳和CO原料，并與空間擁擠的氫化硅烷串聯，以進行炔烴的立體選擇性碳甲酰化反應。2）本文的實驗設計可以拓展到四種化學發散的羰基化，進一步強調了該策略在羰基化化學中提供的創造性機會。
Yong Ho Lee, et al. Palladium-catalysed carboformylation of alkynes using acid chlorides as a dual carbon monoxide and carbon source. Nature Chemistry, 2021.DOI：10.1038/s41557-020-00621-xhttps://www.nature.com/articles/s41557-020-00621-x
2. Angew：通過殼分離的納米粒子增強拉曼光譜探測單原子催化劑和催化反應過程
開發用于單原子催化劑（SAC）的先進表征技術對確定其結構和催化性能具有重要意義。表面增強拉曼光譜可以提供分子結構信息，因此是一種研究催化的有效表征工具，然而由于低靈敏度，其在SAC中的應用仍然是一個巨大的挑戰。近日，廈門大學張華副教授報道了通過構建Au-核TiO2-殼SACs-衛星型（SHINERS-SACs-satellite）納米復合材料，首次實現了對SAC的表征和使用拉曼光譜對SAC的催化過程進行原位研究。1）研究人員利用原子層沉積（ALD）技術是在具有很強拉曼增強的Au納米顆粒表面涂覆一層非常薄的TiO2或Al2O3薄膜，然后將原子分散的Pd沉積在殼隔離納米顆粒（SHINs）的外殼表面。氧化物殼可以穩定Pd SA，而Au核可以極大地放大拉曼信號。此外，通過像差校正的HAADF-STEM和X射線吸收光譜法確認了獲得的Pd SAs。2）以苯基異氰酸酯（PIC）為探針分子，用發光劑鑒定了Pd從單原子到納米粒子的成核過程。此外，使用SHINERS原位監測Pd SAC上硝基化合物的氫化反應。研究發現，與Pd納米粒子相比，SAC顯著影響了硝基與活性位之間的相互作用，從而改變催化性能。這項工作表明，SHINERs可以被開發為SAC的原位表征和研究的一項新技術。
納米催化學術QQ群：256363607Jie Wei, et al, Probing single-atom catalysts and catalytic reaction processes by shell-isolated nanoparticle-enhanced Raman spectroscopy, Angew. Chem. Int. Ed.DOI: 10.1002/anie.202100198https://doi.org/10.1002/anie.202100198
3. Angew：具有Ge-Ge鍵的還原型三價金屬錳酸鹽（III）Ca6[Ge2N6]和Sr6[Ge2N6]
第四族重元素，如硅、鍺、錫和鉛的二元氮化物顯示出四氮鍵穩定性的明顯趨勢。由于鍺-氮鍵的中等穩定性，當涉及三元氮化物時，Ge在第14族元素中具有獨特性。近日，德國斯圖加特大學R. Niewa，馬克斯·普朗克固體化學物理學研究所P. H?hn報道了一個迄今為止尚未報道的結構單元，即[GeIII2N6]12-陰離子，其特征是兩個鍺(III)原子通過直接共價鍵連接，每個原子有三個氮化物配體。1）在Ca6[Ge2N6]和Sr6[Ge2N6]中，[GeIII2N6]12–陰離子呈交錯構型排列，與3(—)一致，在晶體結構排列中，即使整個晶體結構都沒有，但仍保持完全3(—)m（D3d）對稱性。這種陰離子明顯不同于Sr5[Ge2N6]中發現的兩個邊緣共享四面體形成的[GeIV2N6]10–單元。此外，根據電阻率測量和電子結構計算，這些化合物具有半導體特性，Ca6[Ge2N6]的禁帶寬度為1.1 eV，Sr6[Ge2N6]的禁帶寬度為0.2 eV。2）研究人員在一類通式為A6[Tt2Ch6]（A = Na，K，Cs，Tt = Si，Ge，Sn; Ch = S，Se，Te的堿金屬硫屬化物中發現了類似的陰離子單元。這些化合物均具有乙烷類似物[Tt2Ch6]6-陰離子。此外，過渡金屬硝酸鹽化學中的相關化合物包括同型氫化物Ca6[Cr2N6]H，和Sr2Li6[Mn2N6]和Ca2Li6[Mn2N6]，它們都含有類似菱面體堆積結構的[MnIV2N6]10-陰離子。
L. Link, et al, The reduced Nitridogermanates(III) Ca6[Ge2N6] and Sr6[Ge2N6] with Ge–Ge Bonds, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202017270https://doi.org/10.1002/anie.202017270
4. Angew：將過硫化物靶向遞送至腸道及其對微生物組的影響
過硫化物(RSSH)是一類有效的氧化還原調節劑和信號化合物。弗吉尼亞-馬里蘭地區獸醫學院Irving C. Allen和弗吉尼亞理工大學John B. Matson合成了一種過硫化物供體，并對其進行了表征和體內評價，該供體能響應原核細胞特異性的硝基還原酶以釋放N-乙酰半胱氨酸過硫化物(NAC-SSH)。1）供體NDP-NAC能夠被大腸桿菌的硝基還原酶分解以釋放NAC-SSH。研究結果表明，NDP-NAC能夠對小鼠產生的胃保護作用，而由不能釋放過硫化物的對照化合物和Na2S處理的動物模型中則未觀察到有保護作用的產生。2）NDP-NAC可通過上調有益的小鏈/中鏈脂肪酸以及增加有益的腸道細菌Turicibacter sanguinis的生長來誘導產生保護效應。同時，它也會減少與胃腸道感染相關的機會性病原體的群落數。這項研究表明，通過靶向遞送活性硫物種可以用于維持腸道健康或治療微生物群相關疾病。
生物醫藥學術QQ群：1033214008Kearsley M. Dillon. et al. Targeted Delivery of Persulfides to the Gut: Effects on the Microbiome. Angewandte Chemie International Edition. 2021DOI: 10.1002/anie.202014052https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202014052
5. Angew：具有高選擇性和高輻照穩定性的高硅CHA沸石膜用于氪/氙分離
捕獲和儲存長壽命的85Kr是減輕揮發性放射性核素排放的有效方法。然而，由于化學惰性和相似的物理性質，將氪（Kr）與氙（Xe）分離是具有挑戰性的。近日，南京工業大學Xuehong Gu，代爾夫特工業大學Freek Kapteijn等報道制備了具有超高選擇性和高輻照穩定性的高硅CHA分子篩膜，用于Kr / Xe分離。1）作者通過二次生長法合成了該高硅CHA分子篩膜，合適的孔徑大小和堅固的框架使該膜具有很強的排阻效果。2）實驗表明，該高硅CHA沸石膜具有超高的選擇性（51-152）以及0.7-1.3×10-8 mol m-2 s-1 Pa-1的高滲透率，遠遠超過了最先進的聚合物膜。該膜是用于分離潮濕的Kr / Xe混合物的最穩定的多晶膜之一。3）此外，該高硅CHA分子篩膜具有出色的輻射穩定性，為從Xe中分離出放射性Kr鋪平了道路，從而顯著減少了揮發性核廢料的儲存量。
膜材料學術QQ群：463211614Xuerui Wang, et al. High‐silica CHA Zeolite Membrane with Ultra‐high Selectivity and Irradiation Stability for Krypton/Xenon Separation. Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202000172https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202100172
6. AM：一種用于適應環境下無枝晶水系Zn-MnO2電池的全能水凝膠電解質
作為下一代電源的前沿，柔性儲能器件最重要的組件之一是凝膠電解質。然而，目前開發的所有水凝膠電解質或多或少都存在一些缺點。有鑒于此，美國佐治亞理工學院汪正平院士，中科院蘇州納米所姚亞剛研究員，南京林業大學陳繼章教授報道了一種以棉為原料，原硅酸四乙酯為交聯劑，甘油為防凍劑的結構簡單，成本低廉的全能水凝膠電解質。1）所開發的水凝膠電解質具有高的離子電導率，優異的機械性能（例如，高的拉伸強度和彈性），超低的凝固點，良好的自修復能力，高粘附性和良好的耐熱能力。值得注意的是，與先前報道的用于鋅離子電池的水系電解質相比，這種水凝膠電解質在-40 °C時可提供破記錄的高離子電導率，達到了19.4 m S cm-1。此外，這種水凝膠電解質可在-40至60 °C的溫度范圍內顯著抑制鋅枝晶生長和寄生副反應。2）實驗結果顯示，基于這種水凝膠電解質，組裝的柔性準固態Zn-MnO2電池在?40至60 °C的溫度下具有出色的能量密度，出色的循環耐久性，并且在各種惡劣條件下均具有很高的耐用性。這項工作為水凝膠電解質的開發提供了新的機會。
電池學術QQ群：924176072
Minfeng Chen, et al, Realizing an All-Round Hydrogel Electrolyte toward Environmentally Adaptive Dendrite-Free Aqueous Zn–MnO2 Batteries, Adv. Mater. 2021DOI: 10.1002/adma.202007559https://doi.org/10.1002/adma.202007559
7. AM：具有高濃度Ti3+的多孔碳摻雜的TiO2納米片用于高效光催化合成氨
目前，盡管光催化合成氨極具吸引力，但同時具有相當大的挑戰性，而且產率一般。最大的挑戰之一是開發具有高活性中心的光催化劑用于環境條件下N2還原。近日，英國倫敦大學學院唐軍旺教授，北京理工大學韓慶教授報道了一種簡單的自下而上的方法，即以Ti3SiC2 MAX為特定前驅體，制備高濃度Ti3+碳摻雜的銳鈦礦型氧化鈦（C-TiOx）納米片。1）層狀Ti3SiC2是合成多孔C摻雜TiOx的結構導向模板、摻雜劑C源和Ti源，隨后被用作合成NH3的光催化劑。2）在合成的C-TiOx上，高濃度的Ti3+對N2分子具有明顯的化學吸附和活化作用。NH3的生成活性與Ti3+含量有關，通過調節合成條件可以很容易地調節Ti3+含量。此外，C摻雜使其吸收邊向可見光區紅移，TiOx仍保持穩定。多孔C-TiOx納米片具有較大的比表面積，可以提供大量的N2吸附位和多電子轉移通道。3）將Ru/RuO2納米顆粒引入到C-TiOx上，可以協同減少光生電荷復合和催化N2還原，從而使優化的C-TiOx表現出優異的N2還原性能，在可見光照射下，NH3的生成速率達到109.3 μmol g-1 h-1，在400 nm處的表觀量子效率為1.1%。這項研究不僅揭示了Ti3+團簇在N2光還原和NH3合成中的真實反應位點，而且提出了一種極有效的自下而上的一步法制備C-TiO2的策略，可應用于太陽能燃料和環境凈化等領域。
光催化學術QQ群：927909706Qing Han, et al, Rational Design of High-Concentration Ti3+ in Porous Carbon-Doped TiO2 Nanosheets for Efficient Photocatalytic Ammonia Synthesis, Adv. Mater. 2021DOI: 10.1002/adma.202008180https://doi.org/10.1002/adma.202008180
8. AM：一種用于微創組織縫合的多功能折紙貼片
幾十年來，生物黏附材料因其在微創外科手術中替代縫合線和縫合釘縫合組織的潛力而備受關注。然而，在狹窄的空間內輸送生物粘合劑和在富含液體的生理環境中實現強黏附的復雜性，對現有密封劑的外科轉化造成了實質性的限制。有鑒于此，美國麻省理工學院Xuanhe Zhao、Hyunwoo Yuk等人介紹了一種基于多層生物黏附貼片的微創組織密封新策略，該貼片旨在排斥體液，與濕組織形成快速、壓力觸發的黏附，并抵抗生物污垢和炎癥。1）多功能貼片是通過三個不同功能層的協同組合實現的：i)微紋理生物粘附層，ii)動態的、血液排斥疏水流體層，iii)防污兩性離子非膠粘附層。2）該貼片能夠在有血液存在的情況下與組織表面形成牢固的粘附，并對細菌粘附、纖維蛋白原吸附和體內纖維囊形成表現出優越的抵抗能力。3）通過采用基于折紙的制造策略，證明貼片可以很容易地與各種微創末端效應器集成，在體外豬模型中提供方便的組織密封，為不同臨床場景下的微創組織密封提供了新的機會。
Sarah J. Wu, et al. A Multifunctional Origami Patch for Minimally Invasive Tissue Sealing. Adv. Mater., 2020.DOI: 10.1002/adma.202007667https://doi.org/10.1002/adma.202007667
9. Advanced Science: 含Bi助催化劑的肖特基結，用于水相N2還原制氨
太陽能水溶液中氮的還原正成為氨生產的研究熱點。金屬/半導體界面上的肖特基結可以有效地建立一個單向通道，可將光生電子傳遞至光氧化還原反應。但是，由于N2活化的困難和金屬表面競爭性析H2反應（HER）的存在，使得它們在促進水相N2還原為氨的應用受到了瓶頸。有鑒于此，湖南大學張楠教授、吳振軍教授和解修強副教授等人，報道了具有低HER活性的Bi作為助催化劑在構建肖特基結光催化劑以將N2還原為氨中的應用。1）通過使用BiOBr作為半導體骨架，已沉積了Bi納米顆粒（NPs）以構建典型的肖特基結光催化劑。2）由于Bi/半導體界面上的肖特基結效應，Bi的引入不僅促進了激發態光催化劑的界面電子轉移，而且同時促進了N2的吸附和活化，從而N2還原為氨。3）在沒有可檢測到的水中析氫的情況下，Bi/BiOBr的產氨率比裸BiOBr提高了65倍。已經進行了一系列的控制實驗，證明了Bi在引導單向光生電子流和同時活化N2以提高太陽能氨生產方面的關鍵作用。此外，在其他半導體體系中，Bi對光催化制氨的促進作用也得到了證實。總之，該工作有望促進肖特基結在水相高效太陽能N2 還原轉化氨中的應用。
光催化學術QQ群：927909706Yewei Huang et al. Schottky Junctions with Bi Cocatalyst for Taming Aqueous Phase N2 Reduction toward Enhanced Solar Ammonia Production. Advanced Science, 2021.DOI: 10.1002/advs.202003626https://doi.org/10.1002/advs.202003626
10. Progress in Materials Science: 生物質衍生的納米結構碳及其復合材料在電化學能源技術中的研究進展
包括電池，超級電容器和燃料電池在內的電化學能源設備是一種可靠而實用的技術，其中碳基電極材料在提高性能方面起著關鍵作用。因此，已經廣泛地探索和開發了這些碳基材料的來源和合成。在各種碳基材料中，生物質衍生的碳材料和相應的復合材料已被公認為能夠在鋰離子電池和超級電容器中通過結合有利的孔結構和雜原子摻雜而具有高容量，增強的倍率性能和延長的循環穩定性。此外，生物質基碳材料作為聚合物電解質膜燃料電池的催化劑載體材料，可以顯著提高陰極氧還原反應的活性和穩定性。有鑒于此，上海大學張久俊院士、福州大學于巖教授和東莞理工學院王嚴杰教授等人，綜述了用于鋰離子電池、超級電容器和聚合物電解質膜燃料電池的生物質衍生納米結構碳及其復合材料的研究進展。1）介紹了納米結構碳材料的基本特性，概述了生物質碳材料及其復合材料的制備方法，并系統總結了生物質碳及其復合材料在鋰離子電池，超級電容器和質子交換膜燃料電池上的應用。文章最后總結了生物質碳及其復合材料在電化學能源技術上應用目前面臨的挑戰，并展望了其未來的應用前景。2）由于天然豐度，可持續性，可再生性，形態和結構等重要優勢，生物質材料已成為制造高級碳材料及其復合材料的有前途的候選者，用于開發用于電化學能源設備（如LIB，SC和PEMFC）的高性能電極材料。對于源自生物質的納米結構碳材料，其足夠的電導率，可調節的物理/化學性質和高表面積使它們不僅有希望成為在LIB和SC中進行電化學反應的活性材料，而且還可以作為Pt-PEMFC ORR電催化劑中的合金納米顆粒的載體材料，使這些材料在確定器件性能方面起著至關重要的作用。通過選擇合適的生物質前體，結合簡單的合成策略，通常可以獲得具有不同結構(如形貌、孔隙幾何形狀和表面積) 和多樣化表面或網絡特性（例如雜原子摻雜）的生物質衍生的納米碳材料，用于特定的能源應用。3）關于這一重要領域，著重強調了以下幾個方面：（1）為了獲得理想的生物質衍生的碳材料或其具有可控制的結構和形態的復合材料，可以合理地將合成方法相互結合。（2）作為鋰離子電池陽極材料，生物質衍生的納米結構碳材料通常可以提供高容量，因為它們相應的生物質源本來就具有有利于LIB陽極內電荷存儲和運輸的理想分子結構和結構。此外，雜原子的摻雜會產生缺陷，增加可用的活性位點并調節電子和化學特性，從而增強LIB陽極的電化學反應。（3）源自生物質的納米結構碳材料的互連多孔網絡可提供多維電子傳輸路徑，并縮短電極與電解質之間的傳輸距離，這對于提高能量密度的SC必不可少。（4）源自生物質的納米結構碳材料具有較大的比表面積，含氧的表面官能團和大量的缺陷，可以提供更多的活性位點，不僅可以作為具有高電催化活性的直接ORR催化劑，而且可以作為高效的Pt載體材料（5）將電催化組分或活性材料組分（例如過渡金屬氧化物，碳化鐵或石墨烯）引入生物質衍生的碳材料中以擴大兩種不同組分之間的協同催化作用是有效的方法。
復合材料學術QQ群：519181225Xiaofu Tang et al. Research advances in biomass-derived nanostructured carbons and their composite materials for electrochemical energy technologies. Progress in Materials Science, 2020.DOI: 10.1016/j.pmatsci.2020.100770https://doi.org/10.1016/j.pmatsci.2020.100770
11. Small綜述：單原子催化劑用于納米催化腫瘤治療
中科院上海硅酸鹽研究所施劍林院士對單原子催化劑在納米催化腫瘤治療領域中的應用進行了綜述。1）近年來，單原子催化劑(SACs)在各個催化領域都受到越來越多的關注。新興的納米催化藥物也為腫瘤化療提供了一種新的、無需不使用有毒化學藥物的策略。而SACs所具有的獨特性能也使它們有望成為腫瘤催化治療的候選試劑。2）作者在文中對利用各種類型的SACs以實現納米催化腫瘤治療的相關研究進行了綜述，包括利用對腫瘤微環境響應的催化反應以實現化學動力學治療、利用光催化反應進行的光動力治療、利用聲催化反應進行的聲動力治療和由平行催化反應衍生的平行催化治療等；隨后，作者也介紹了納米催化平臺的構建及其催化機理，并對該領域的現狀和發展前景進行了總結和展望。
納米催化學術QQ群：256363607Xiangyu Lu. et al. Single-Atom Catalysts for Nanocatalytic Tumor Therapy. Small. 2021DOI: 10.1002/smll.202004467https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202004467
12. Small：金屬-有機骨架納米纖維氣凝膠及其衍生中空多孔碳納米纖維的模板合成用于能量儲存和轉換
金屬有機骨架（MOF）作為一類較新的多孔材料，由于其結構的多樣性和可定制性，以及在各個領域的潛在應用，受到了廣泛的關注。近年來，MOF已被證明是提供多種具有多功能的多孔性衍生物的優良模板/前驅體。MOF法制備的納米多孔碳材料（MOFCs）不僅在一定程度上繼承了高比表面積和孔隙率的MOF材料的優點，而且還表現出其他重要的性能（如良好的導電性、優異的化學和熱穩定性）。由于MOFCs具有較高的比表面積和均勻的雜原子摻雜，已被用于超級電容器、電池和燃料電池等能量轉換和儲存器件的電極材料和電催化劑。近日，中科大俞書宏院士，江海龍教授報道了通過均勻單分散MOF納米纖維的自組裝，成功制備了一種MOF氣凝膠。1）這種MOF納米纖維氣凝膠作為碳前驅體，可以有效地避免納米纖維在煅燒過程中的團聚，形成分散良好的中空多孔碳納米纖維（HPCNs）。2）研究人員研究了分散良好的HPCNs作為鋰硫電池的硫載體材料和負極氧還原反應（ORR）的電催化劑。一方面，HPCNs作為主體將硫封裝到其層次化的微孔和中孔以及中空納米結構中。所制得的硫正極具有優良的電化學性能、良好的循環穩定性和高的庫侖效率。另一方面，HPCNs對ORR表現出比其聚集物更好的電催化活性。研究人員通過碳化雙金屬MOF納米纖維氣凝膠制備出高活性的單原子電催化劑。結果表明，與其聚集物相比，分散良好的HPCNs具有更好的電化學性能，表明納米材料的分散情況對其最終性能有顯著影響。利用MOF納米纖維氣凝膠作為前驅體的概念有望為設計分散良好的MOF衍生納米材料在儲能和轉換方面的應用提供一種新的策略。
多孔材料學術QQ群：813094255Wang Zhang, et al, Templating Synthesis of Metal–Organic Framework Nanofiber Aerogels and Their Derived Hollow Porous Carbon Nanofibers for Energy Storage and Conversion, Small 2021DOI: 10.1002/smll.202004140https://doi.org/10.1002/smll.202004140
