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第一作者：Yanfei Xu

通訊作者：定明月

通訊作者單位：武漢大學(xué)

通過(guò)CO、H₂組成的合成氣，能夠?qū)ι镔|(zhì)、天然氣等非石油原料出發(fā)通過(guò)費(fèi)托合成轉(zhuǎn)化為化學(xué)品。但是，在合成烯烴這種關(guān)鍵化學(xué)品的過(guò)程中，通常50 %的CO原料將轉(zhuǎn)化為CO₂和CH₄，導(dǎo)致大量CO消耗在副反應(yīng)中。為了解決這種嚴(yán)重的副反應(yīng)，武漢大學(xué)定明月等報(bào)道了設(shè)計(jì)一種FeMn@Si催化劑，具體結(jié)構(gòu)為Fe納米粒子進(jìn)行Mn摻雜，隨后包覆一層修飾有甲基的二氧化硅。

通過(guò)修飾甲基，材料形成疏水性SiO₂表面，H₂O在催化劑界面的停留時(shí)間降低，從而抑制了生成CO₂和CH₄的副反應(yīng)、抑制了金屬碳化物的氧化。從而將CO₂和CH₄的選擇性降低于22.5 %以下，實(shí)現(xiàn)了在CO轉(zhuǎn)化率為56.1 %的過(guò)程中，烯烴選擇性達(dá)到36.6 %。格羅寧根大學(xué)Jingxiu Xie對(duì)本工作進(jìn)行總結(jié)同時(shí)對(duì)其意義進(jìn)行評(píng)述。

圖1. 疏水性界面催化劑的構(gòu)建

通過(guò)水接觸角測(cè)試、水蒸氣吸附/脫附測(cè)試驗(yàn)證了催化劑的疏水性特征。二氧化硅層保護(hù)穩(wěn)定了鐵的碳化物，防止其氧化為氧化鐵。除了能夠抑制反應(yīng)生成CO₂，還通過(guò)疏水性作用防止和水反應(yīng)繼續(xù)生成CO₂；

對(duì)于抑制生成CH₄的副反應(yīng)，作者通過(guò)在碳化鐵中摻雜Mn，改善C-C鍵的偶聯(lián)生成高級(jí)烴。

催化活性

進(jìn)一步的，作者考察了工業(yè)類(lèi)似過(guò)程中反應(yīng)情況，在320 ℃，20 bar，H₂/CO=2的反應(yīng)條件中，實(shí)現(xiàn)了56 %的CO轉(zhuǎn)化，同時(shí)烯烴選擇性高于60 %。在相關(guān)副反應(yīng)中：13 %的CO₂選擇性，甲烷選擇性低于10 %。

這種構(gòu)建疏水界面的過(guò)程非常巧妙，可以用于其他類(lèi)型需要避免水作用的相關(guān)反應(yīng)。

該催化劑在CO轉(zhuǎn)化率上高于各類(lèi)報(bào)道的優(yōu)異活性催化劑，而且長(zhǎng)時(shí)間工作過(guò)程中能夠保持穩(wěn)定，反應(yīng)對(duì)CH₄/CO₂副反應(yīng)的抑制效果顯著高于各類(lèi)對(duì)比催化劑的性能。

圖2.催化劑活性和性能對(duì)比

參考文獻(xiàn)：

Yanfei Xu, Xiangyang Li, Junhu Gao, Jie Wang, Guangyuan Ma, Xiaodong Wen, Yong Yang, Yongwang Li, Mingyue Ding*, A hydrophobic FeMn@Si catalyst increases olefins from syngas by suppressing C1 by-products, Science 2021, 371(6529), 610-613

DOI: 10.1126/science.abb3649

https://science.sciencemag.org/content/371/6529/610

Jingxiu Xie, Designing the right protection, Science 2021, 371(6529), 577

DOI: 10.1126/science.abg1750

https://science.sciencemag.org/content/371/6529/577