1. Chem. Soc. Rev.綜述：用于能量儲存和轉換的原子/分子層沉積
電池、超級電容器、燃料電池、太陽能電池以及光電化學水分解等儲能和轉換系統在解決環境問題和電動汽車發展等問題上發揮了重要作用。精細結構電極材料的制備和表面/界面工程對于實現不同能量相關器件的最佳性能必不可少。原子層沉積(ALD)和分子層沉積(MLD)技術是一種具有自限和飽和表面反應的氣相薄膜沉積工藝，由于其具有精確的厚度控制能力、良好的均勻性和整合性、成分可調以及沉積溫度相對較低等優點，已成為能源相關器件表面和界面工程的有力技術。在過去的幾十年里，人們對ALD和MLD在儲能和轉換方面的應用進行了深入的研究，并取得了顯著的進展。近日，加拿大西安大略大學孫學良教授，美國阿貢國家實驗室陸俊教授重點總結了ALD和MLD的研究發展和取得的成就，以及它們在儲能和轉換方面的應用。1）作者概述了包括電池和超級電容器在內的不同儲能技術，詳細總結了ALD/MLD在燃料電池、太陽能電池和光電化學水分解等能量轉換技術中的重大研究進展，并深入闡明了所涉及的基本機制。2）作者最后對ALD和MLD新材料設計的未來研究方向以及在能量儲存和轉換方面的應用提供了個人見解。
Yang Zhao, et al, Atomic/molecular layer deposition for energy storage and conversion, Chem. Soc. Rev., 2021https://doi.org/10.1039/D0CS00156B
2. Nano Letters: 多羥基酯穩定的鈣鈦礦用于低噪聲自供電光電探測器
固溶體鈣鈦礦作為新興半導體已經在傳感器光電器件中實現了前所未有的里程碑。穩定性以及設備噪聲問題是光電探測器與傳統設備競爭的主要障礙。吉林大學Haotong Wei等人報道了l-抗壞血酸（l-AA）作為多羥基酯可以通過多個氫鍵相互作用與甲脒陽離子（FA+）的氨基配位以穩定鈣鈦礦。1）l-AA保護FA+離子免受親核分子的攻擊，可有效抑制FA+離子的降解，改善鈣鈦礦的穩定性，并具有239 dB的大線性動態范圍，并將器件噪聲降低到0.3 pA Hz–1/2以下。2）l-AA的雙重功能使鈣鈦礦光電探測器具有1012 Jones的高探測靈敏度。該自供電設備可在不消耗能源的情況下工作，并且在環境條件下經過1200小時的檢查后仍保持良好的性能，這對于基礎設施建設，信號傳感和實時信息交互很有應用場景。
光電器件學術QQ群：474948391Xiaopeng Feng et al. Polyhydroxy Ester Stabilized Perovskite for Low Noise and Large Linear Dynamic Range of Self-Powered PhotodetectorsDOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04858https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.0c04858
3. Nano Letters：超聲波介導的納米疫苗遞送用于腫瘤疫苗接種和個體化免疫治療
疫苗是現代醫學中對抗多種疾病的最重要武器之一。為了達到最佳的疫苗接種效果，經常需要反復注射疫苗，而這在很大程度上會降低患者的舒適度。蘇州大學劉莊教授設計開發了一種負載納米疫苗、對超聲響應的自愈合水凝膠系統，并將其用于對腫瘤疫苗釋放進行遠程控制和實現個性化癌癥免疫治療。1）該凝膠系統可以在超聲波治療后轉化為溶膠狀態，進而實現納米疫苗的爆發性釋放并自愈成凝膠。2）實驗結果表明，經單次皮下注射納米疫苗凝膠和多次超聲波治療的小鼠可在反復釋放的納米疫苗刺激下產生抗腫瘤免疫應答，進而結合免疫檢查點阻斷治療以有效地抑制腫瘤，并且該個性化納米疫苗系統也可以預防術后腫瘤的轉移和復發。綜上所述，這項研究工作提出了一個易于操作的簡便策略，有望實現對癌癥和其他類型疾病的疫苗的可控持續遞送。
生物醫藥學術QQ群：1033214008Zhouqi Meng. et al. Ultrasound-Mediated Remotely Controlled Nanovaccine Delivery for Tumor Vaccination and Individualized Cancer Immunotherapy. Nano Letters. 2021DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c03646https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c03646
4. Nano Letters：靶向淋巴結和腫瘤的適配體功能化BioZIF-8的集成微流控合成
利用納米材料靶向遞送治療分子是希望引起對疾病的特異性反應。采用微流控技術進行功能材料的集成合成是一項巨大的挑戰。具有獨特結構多樣性的功能性金屬有機框架（MOFs）具有復雜的合成過程，因此需要一種溫和、直接的方法來合成尺寸可控的MOFs。有鑒于此，南方科技大學蔣興宇等人開發了一種集成微流控芯片來合成適配體修飾的生物沸石咪唑啉框架(BioZIF-8)，以靶向淋巴結和腫瘤。1）微流控芯片的第一階段合成了包埋了生物分子(牛血清白蛋白、小干擾核糖核酸和阿霉素)的ZIF-8；第二階段用適配體修飾BioZIF-8的表面。2）此方法縮短了整體合成時間(約為3mg /10分鐘，而傳統的兩步法為15小時)，并封裝了更多的生物分子。綜上所述，微流控方法實現了快速、精細化一步合成功能性MOFs。
生物醫藥學術QQ群：1033214008
Yekkuni L. Balachandran, et al. Integrated Microfluidic Synthesis of Aptamer Functionalized Biozeolitic Imidazolate Framework (BioZIF-8) Targeting Lymph Node and Tumor. Nano Lett., 2020.DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04053https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04053
5. Angew：MOFs的納米空間工程實現高效地從乙烷/乙烯混合物中分離乙烷
由于乙烷和乙烯具有相似的理化性質，從乙烷/乙烯混合物中分離乙烷是極富挑戰性的過程。近日，中山大學Cheng-Yong Su，北德克薩斯大學Shengqian Ma等報道了通過動態間隔安裝（DSI）策略，構建一系列多功能MOFs，即LIFM-61 / 31/62/63，這些MOFs具有優化的孔空間和孔環境，可進行乙烷/乙烯分離。1）作者在MOFs原型LIFM‐28中”安裝了”一系列線性二元羧酸，從而顯著增加了孔容量（從0.41到0.82 cm3g-1），并減小了孔徑（從11.1×11.1?2至5.6×5.6?2）。2）增大的孔體積賦予改進后的多功能MOFs更高的乙烷吸附能力。尤其是對LIFM-63（4.8 mmol g-1），在273 K和1 bar下對乙烷的吸附量相當于其原型的三倍（1.7 mmol g-1）。同時，減小的孔徑賦予改進后的多功能MOFs更高的乙烷/乙烯選擇性。3）理論計算和動態突破實驗表明，DSI是合理設計多功能MOFs應對這一艱巨任務的一種有前景的方法。
多孔材料學術QQ群：813094255Cheng-Xia Chen, et al. Nanospace Engineering of Metal‐Organic Frameworks through Dynamic Spacer Installation of Multi‐functionalities for Efficient Separation of Ethane from Ethane/Ethylene Mixture. Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202000114https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202100114
6. Angew：超微孔材料中乙炔上靜電驅動的二氧化碳選擇性吸附
從CO2中分離乙炔（C2H2）至關重要，但由于它們的物理性質和分子尺寸相似，因此具有很高的挑戰性。吸附捕集C2H2中的CO2可以直接生產純C2H2，但很少實現。近日，美國得克薩斯大學圣安東尼奧分校陳邦林教授，美國國立標準技術研究所Wei Zhou，中山大學Rui-Biao Lin報道了一種超微孔鎘-硝普鹽（Cd[Fe(CN)5NO] ，Cd-NP）的高效靜電驅動CO2/C2H2分離，該超微孔具有致密的孔空間和適合CO2的互補靜電勢，從而實現了分子四極矩在C2H2上對CO2的識別，具有顯著的篩分效應。1）Cd-NP具有較高的CO2/C2H2吸收率（6.0）和較高的CO2/C2H2選擇性（85），且吸附熱適中，優于其他大多數CO2選擇性吸附劑。2）中子粉末衍射實驗和分子模擬表明，Cd-NP中的孔結構與CO2之間的靜電勢相容使得它可以被捕獲在朝向Cd中心的迎面方向，而C2H2的擴散則是由靜電阻止。動態突破柱實驗驗證了Cd-NP對CO2/C2H2的分離性能。
多孔材料學術QQ群：813094255Yi Xie, et al, Electrostatically-driven Selective Adsorption of Carbon Dioxide over Acetylene in an Ultramicroporous Material, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202100584https://doi.org/10.1002/anie.202100584
7. Angew：光誘導金屬有機骨架多維制備的階梯式通道集成的Li-S隔膜
將金屬有機骨架（MOF）多維制備為多層通道集成器件對于Li-S隔膜應用具有重要意義。其在孔工程方面具有多功能優勢，可以滿足截留擴散的多硫化物和改善鋰離子/電解液在鋰離子電池中的傳遞等要求。然而，大多數報道的研究集中在MOF作為多硫化物的離子篩上，而很少涉及調節Li+在隔膜上的轉移。近日，華南師范大學蘭亞乾教授，Yifa Chen報道了一種將光誘導成形和熱輔助凝固相結合的兩步光誘導熱輔助處理（PHAP）策略，可以將MOF成形成不同的器件（如纖維、中空管、Janus中空管和雙層/三層膜等）。這些器件結合了光聚合聚合物和MOF的優點，具有優異的穩健性、柔韌性、相容性和自愈性。1）研究人員通過光誘導多維MOF制備了一種具有階梯式通道的MOF基三層隔膜，其比容量（1365.0 mAh g-1）和循環性能（在第100th~700th循環中每循環僅0.03%的衰減率)都優于單層/雙層隔膜和商品聚丙烯（PP）。2）具有階梯式通道的MOF基三層膜的優勢可以有效地抑制多硫化物的穿梭效應，促進Li+/電解質的快速轉移并抑制電池極化。這項工作論證了合理構造三層結構隔膜以提高Li-S性能的概念，為MOF器件在儲能方面的應用提供了一個新的切入點。
多孔材料學術QQ群：813094255Guang-Kuo Gao, et al, Stepped Channels Integrated Li-S Separator via Photo-induced Multi-dimensional Fabrication of Metal-Organic Frameworks, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202016608https://doi.org/10.1002/anie.202016608
8. Angew：具有高氧化活性的層次化多孔碳中的金屬亞納米團簇
金屬亞納米團簇（SNCs）在各種催化反應中顯示出巨大的應用前景。然而，如何同時制備穩定的、高分散、高金屬含量的金屬SNCs仍然是一個挑戰。近日，華南理工大學李映偉教授，Ruiqi Fang報道了一種新穎而通用的方法來合成穩定在層次化多孔碳（HPC）中的各種雙金屬SNCs。1）這種簡單的合成只涉及到金屬-有機骨架（MOF）作為前驅體的自組裝、熔鹽輔助熱解過程和最終的金屬置換。在高負載（高達11.2wt%）條件下，MOF金屬節點衍生的金屬SNCs（大多小于0.8 nm）被完全約束并均勻分散在有機配體HPC中。2）結果表明，Cu-Pd@HPC復合材料對糠醛選擇性轉化為順丁烯二酸具有良好的催化活性和循環耐久性，在溫和條件下，順丁烯二酸的收率可達97.8%，TOF值高達20.1 h?1。3）密度泛函理論（DFT）計算表明，Pd的引入使Cu的偏態密度向費米能級移動，導致糠醛的化學吸附增強，從而提高了催化劑的催化活性。這種制備高密度、均勻分散的金屬SNC的總體策略有望為開發各種催化應用的高活性金屬催化劑開辟一條新的途徑。
晶體團簇學術QQ群：530722590Xin Zhao, et al, Metal sub-nanoclusters confined within hierarchical porous carbons with high oxidation activity, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202016591https://doi.org/10.1002/anie.202016591
9. Angew：Bi/CeOx用于促進CO2電還原生產HCOOH
甲酸（HCOOH）是通過最有前途的CO2電還原生產的化學燃料之一。然而，大多數用于將CO2在水溶液中電還原為HCOOH的催化劑通常遭受低電流密度和有限產率的嚴重困擾。近日，吉林大學鄢俊敏教授報道了通過原位電還原Bi2O2CO3/CeOx成功構建了Bi/CeOx催化劑。1）實驗結果顯示，Bi/CeOx催化劑不僅對水溶液中的CO2電還原制HCOOH具有優異的催化活性和選擇性，而且在高電流密度（104 mA cm-2）下具有高FE（92％）的情況下，HCOOH具有最高產率（2600 μmol h-1 cm-2）。此外，Bi/CeOx催化劑在反應34小時后仍顯示出所需的穩定性。2）研究發現，Bi/CeOx優異的CO2電還原性能歸因于其更大的ECSA和更多的催化活性位點，促進了CO2吸附和活化，有利于電荷轉移以及關鍵反應中間體的穩定性。這項工作有望推廣到改善CO2電還原催化劑性能和其他有前途的能量轉換/儲存策略。
電催化學術QQ群：740997841Yan-Xin Duan, et al, Boosting Production of HCOOH from CO2 Electroreduction via Bi/CeOx, Angew. Chem. Int. Ed., 2021https://doi.org/10.1002/anie.202015713
10. Angew：自立式共價有機骨架膜用于高效鹽度梯度能量轉換
高效的鹽度梯度能量轉換要求膜具有較高的離子電導率和選擇性。提高能量轉換效率的一種有效方法是使得離子沿膜厚對齊的方向傳輸，以解決用于能量收集的傳統膜的低離子導電性問題。近日，中國科學院理化技術研究所聞利平研究員，渤海大學Shuhua Hou報道了制備了一種具有優異穩定性和力學性能的自立式共價有機骨架膜（TpPa-SO3H）。1）研究人員將兩個單體Tp和Pa-SO3H分別溶解在N-甲基吡咯烷酮（NMP）和二甲基亞砜（DMSO）中，得到了均勻的溶液，并將兩種溶液充分混合攪拌。在超聲波搖晃去除氣泡后，將混合溶液混合在烤箱中干凈的玻璃片上，控制加熱6 d后得到膜，然后將它們放入水中，生產成比例的自立式COF膜（TpPa-SO3H）。2）研究人員利用FT-IR、13C NMR、XPS、SAXS和TEM等分析方法對TpPa-SO3H膜進行了表征。研究發現，TpPa-SO3H膜具有優異的柔性、化學穩定性以及機械強度等特點。3）高電荷密度的一維納米通道使TaPa-SO3H膜具有低電阻和優異的離子傳輸性能。當膜厚為10.7 μm時，在50倍的鹽度梯度下，其功率密度達到5.9 W/m2。研究發現，TaPa-SO3H膜在鹽度梯度能量轉換方面的優異性能得益于其低的膜阻力和高的離子選擇性。這項工作突出了COF膜在能量轉換方面的潛在應用。
多孔材料學術QQ群：813094255Shuhua Hou, et al, Free-Standing Covalent Organic Framework Membrane for High-Efficiency Salinity Gradient Energy Conversion, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202100205https://doi.org/10.1002/anie.202100205
11. ACS Nano：高級沸騰法：一種可擴展的三維石墨烯自組裝策略
目前，高質量三維石墨烯在儲能和環境凈化方面的應用正受到研究人員的高度關注。然而，在商業化之前，開發一種可大規模生產這種材料，并能夠很好地控制其結構和化學特性的策略至關重要。近日，韓國仁川大學Ho Seon Ahn報道了一種簡單的方法來制備自組裝的三維石墨烯（STG）結構，將還原的氧化石墨烯（rGO）膠體噴霧放電到加熱的襯底上，稱之為“高級沸騰”(ABM)。1）ABM法利用了過熱沸騰蒸發微滴和液膜宏觀層中復雜的界面現象，誘導了rGO片層在界面處的自組裝，并最終導致了STG的形成。多孔網絡的結構形態可以通過控制汽化速率，目標基質的表面溫度和排出的膠體數量來改變。此外，研究人員通過對微滴行為的高速可視化和廣泛的熱分析，揭示了其背后的關鍵機制。2）STG可以直接和低成本的方式在各種襯底上制備，輕松、快速、無縫地地擴展到4英寸晶圓，而無需考慮設備規模。此外，具有層次化結構的STG的電導率是堆疊rGO膜的約10倍，對其進行退火進一步導致電導率高達574.0±4.0 S m-1。此外，STG具有極高的耐用性，具有出色的STG楊氏模量（1000 MPa），可廣泛用于開發與環境暴露敏感相互作用的裝置。這種方法由于其技術簡單性，廣泛的適用性以及制造具有出色機械和電氣性能的材料的能力，有望對能量存儲，環境和傳感器行業具有巨大影響。
碳材料學術QQ群：485429596Ji Hoon Kim, et al, Advanced Boiling?A Scalable Strategy for Self-Assembled Three-Dimensional Graphene, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.0c08806https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c08806
12. AFM：化學穩定性強，粘合力強的腸吻合口防漏貼
腸吻合口瘺是腹腔手術最可怕的術后并發癥之一，它涉及到將具有化學腐蝕性的非無菌液體排放到腹部。根據不同部位和患者情況，發病率在4%至21%之間，死亡率高達27%。目前可用的外科密封劑還不能很好地解決這個問題，尤其是由于大多數常用的纖維蛋白膠由于粘附力不足和化學不穩定性而失效。在此，瑞士聯邦材料科學與技術研究所Inge K. Herrmann、Martin T. Matter等人介紹了一種化學上具有高阻性、防漏性和黏性的水凝膠密封膠，其通過一個貫穿水凝膠和組織的相互貫通的網絡嫁接在腸壁表面。1）與臨床使用的基于纖維蛋白的密封劑(包括Tachosil)相比，開發的粘合劑聚丙烯酰胺‐丙烯酸甲酯‐丙烯酸)貼片即使暴露在腸液中也不會降解，并表現出很強的組織粘附性。2）生物相容性水凝膠貼片在體外腸道模型中有效地密封了吻合口滲漏，大大超過了商用密封劑(貼片失效時間>24小時，而常用的Tachosil貼片失效時間為5分鐘)。3）重要的是，此膠粘劑貼片為適用于治療和預防腸漏的機械和化學堅固密封劑的應用鋪平了道路。
Alexandre H. C, et al. Chemically Stable, Strongly Adhesive Sealant Patch for Intestinal Anastomotic Leakage Prevention. Adv. Funct. Mater., 2021.DOI: 10.1002/adfm.202007099https://doi.org/10.1002/adfm.202007099
