1. Acc. Chem. Res.：用于二維材料的等離子體增強化學氣相沉積
自二維材料問世以來，人們發展了機械剝離、溶液合成和化學氣相沉積（CVD）等合成方法。機械剝離可制備尺寸較小、形狀不規則的材料。溶液合成引入了會降低性能的雜質。化學氣相沉積（CVD）是目前最成功的低成本可擴展制備二維材料的方法。然而，在實際應用中，諸如較高的工作溫度（～1000°C）、可能使用的金屬催化劑、生長后轉移帶來的污染、缺陷和間隙等缺點不容忽視。因此迫切需要發展能夠在低溫下無催化劑原位制備二維材料的等離子體增強化學氣相沉積（PECVD）技術。
近日，中科院化學研究所劉云圻院士，中科院重慶綠色智能技術研究院魏大鵬研究員，復旦大學魏大程研究員總結了利用PECVD可控制備2D材料及其應用方面的最新研究進展。
本文要點：
1）在PECVD中，刻蝕和成核沉積之間存在競爭，使得獲得所需材料具有高度的可控性。在不同的競爭平衡狀態下，研究人員制備了各種形貌和性能不同的二維材料，包括原始的或氮摻雜的石墨烯晶體、石墨烯量子點、石墨烯納米球、六方氮化硼(HBN)、B?C?N三元材料(BCxN)等。此外，研究人員還使用溫和等離子體對2D材料（例如WSe2）進行改性或處理，以獲得所需的性能。
2）PECVD具有低溫、免轉移工藝和工業兼容性等優點，可以方便、可擴展、低成本地直接在非催化襯底上制備表面清潔、界面清晰的2D材料。這些優點對所制備的材料在應用中有很大的好處。研究人員在石墨烯和摻氮石墨烯上直接制備了具有高遷移率的場效應晶體管。采用h-BN作為介質界面層，由于界面干凈、緊密接觸和界面散熱增強，器件的遷移率和飽和功率密度都得到了提高。高質量的材料和界面也使得這些材料在光電探測器、壓力傳感器、生化傳感器、電子皮膚、拉曼增強等方面有了廣闊的應用前景。為了展示其商業應用，開發出分布式壓力傳感器陣列、用于盲文識別的機械手觸摸模塊和用于記錄手語的智能手套等幾種原型器件。
3）作者最后總結了PECVD作為一種全面的2D材料制備方法在傳統CVD之外的未來應用所面臨的機遇和挑戰。
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Kongyang Yi, et al, Plasma-Enhanced Chemical Vapor Deposition of Two-Dimensional Materials for Applications, Acc. Chem. Res., 2021
DOI: 10.1021/acs.accounts.0c00757
https://dx.doi.org/10.1021/acs.accounts.0c00757
2. National Science Review：用于CO2電還原和CO2電有機轉化的離子液體基電解質
CO2是一種儲量豐富、可再生的C1原料。CO2電化學轉化可以將CO2固定和可再生電能儲存結合在一起，為結束人為碳循環提供了一條途徑。離子液體（Ils）作為一種新型的綠色、化學可定制的溶劑，被認為是CO2電化學轉化中極有前途的常規電解質的替代品。
近日，中科院化學所韓布興院士，孫曉甫研究員綜述了近幾年來在基于ILs的電解質中，CO2電化學轉化為高附加值碳燃料和化學品的主要研究進展。
本文要點：
1）作者總結了CO2直接電還原（CO2ER）和涉及CO2的電有機轉化（CO2EOT），重點考察了電催化劑、IL組分、反應器結構和操作條件對催化活性、選擇性和重復利用的影響。
2）作者闡明了ILs提高CO2轉化性能的機制，為合理設計基于ILs的新型CO2轉化電化學工藝提供了指導。最后，提出了該研究領域目前仍存在的關鍵挑戰和未來研究的方向。
電催化學術QQ群：740997841
Xingxing Tan, Xiaofu Sun, Buxing Han, Ionic Liquid-Based electrolytes for CO2 electroreduction and CO2 electroorganic transformation, National Science Review, 2021;, nwab022,
DOI：10.1093/nsr/nwab022
https://doi.org/10.1093/nsr/nwab022
3. Angew：具有高活性和穩定性的堅固耐用的PtNi納米骨架/N摻雜的石墨烯氣凝膠電催化劑
催化劑活性和穩定性的不足以及高成本是制約Pt基電催化劑廣泛應用的關鍵因素。近日，中山大學劉衛教授報道了通過簡單的叔丁醇輔助結構重構策略，開發了一種在酸性電解質中對甲醇氧化反應（MOR）具有優異催化性能和穩定性的層狀多孔PtNi納米骨架/N摻雜石墨烯氣凝膠（PtNiNF-NGA）電催化劑。
本文要點：
1）研究人員首先通過使用抗壞血酸化學還原GO而制備出RGO水凝膠，期間沒有任何干擾。然后，引入溶劑交換過程以使RGO凝膠充滿DMF。然后，用水和乙醇對復合凝膠進行多次徹底洗滌。復合凝膠經叔丁醇洗滌后，在70 ℃的叔丁醇中保溫24 h，洗滌、冷凍干燥得到PtNiNF-NGA。
2）PtNiNF-NGA的高合金化程度調制的電子結構和相應的最佳MOR反應路徑、層狀孔隙率、薄邊、富Pt角的結構特性以及NGA的錨定作用，使得PtNiNF-NGA具有優異的電催化活性和穩定性。
3）實驗結果顯示，PtNiNF-NGA的質量和比活性（1647 mA/mgPt，3.8 mA/cm2）分別是商用Pt/C的5.8倍和7.8倍。特別地，其在5小時計時安培測試和2200次循環伏安掃描下表現出非凡的穩定性。
該工作對設計高活性、高穩定性的Pt基電催化劑具有重要的指導意義。
電催化學術QQ群：740997841
Jing Yang, et al, Robust PtNi Nanoframe/N-doped Graphene Aerogel Electrocatalyst with Both High Activity and Stability, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202015679
https://doi.org/10.1002/anie.202015679
4. Angew: 雙重鈍化的鈣鈦礦太陽能電池具有低電壓損失和更高抗氧化性
目前，鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的功率轉換效率（PCE）取得了飛速發展。但是，在多晶鈣鈦礦薄膜的表面和晶界（GBs）上存在易于發生非輻射復合和分解的普遍缺陷。中國科學院海西研究院廈門稀土材料研究所高鵬等人報道了一種全面的雙鈍化（DP）策略，可以有效地鈍化表面和GB上的缺陷，從而進一步提高器件的性能和穩定性。
本文要點：
1）首先，在抗溶劑處理過程中，氟化苝-四羧酸二亞胺衍生物滲透到鈣鈦礦中間體，然后在退火的鈣鈦礦上引入大位阻的氟化苯乙銨鹽。通過超氧化物種的產生/淬滅反應可以有力的證明了鈣鈦礦缺陷密度的降低。
2）經過優化的平面PSC顯示出的開路電壓損失從0.47 V降低到0.39 V，器件的最佳效率為23.80％，穩定的最大功率輸出效率為22.99％。在沒有封裝的情況下，在70％的相對濕度下和100°C的加熱30小時后，器件可以保持超過85％的初始效率。當設備在30±5％RH下老化時，在1700 h后將保留97％以上的初始效率。
電池學術QQ群：924176072
Qin Zhou et al, Dually‐Passivated Perovskite Solar Cells with Reduced Voltage Loss and Increased Super Oxide Resistance，Angew, 2021.
https://doi.org/10.1002/anie.202017148
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202017148
5. Angew：量身定制本征微孔聚合物的微孔率以通過原子層沉積進行氣體分離
在原子水平上調節固有的微孔聚合物的微孔率是獲得高性能聚合物氣體分離膜的最大挑戰之一。近日，中科院山西煤炭化學研究所李南文研究員，覃勇研究員，天津工業大學馬小華研究員報道了首次使用Al2O3原子層沉積（ALD）技術在原子水平上修飾了具有固有微孔性的典型聚合物（PIM-1）的微孔率。
本文要點：
1）通過X射線光電子能譜(XPS)、能譜分析(EDS)和模擬實驗，沉積過程可以精確控制Al2O3的含量和位置。通過改變Al2O3ALD循環次數，可以系統地調節PIM-1的微孔率。
2）經過6次ALD循環的PIM-1-Al2O3-6膜對O2/N2、H2/N2和H2/CH4的分離性能達到了最新的折衷線以上，具有均勻的超微孔孔徑分布和前所未有的高分離性能。此外，PIM-1-Al2O3-6具有良好的熱穩定性、機械穩定性和長期穩定性，同時表現出優異的CO2/CH4混合氣體分離性能。
總之，該研究所采用的ALD方法是一種高效、簡單、通用的膜后處理方法，在空氣分離和天然氣脫臭方面具有顯著的工業應用潛力。
Xiuling Chen, et al, Tailoring the Microporosity of Polymers of Intrinsic Microporosity for Advanced Gas Separation by Atomic Layer Deposition, Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202016901
https://doi.org/10.1002/anie.202016901
6. Angew：一種含單鎳位點的可見光捕集共價有機骨架作為一種高效的硫-碳交叉偶聯雙催化劑
共價有機骨架（COF）是近年來發展的一種光收集裝置，同時也是一種優秀的多相催化劑，目前，尚未開發出同時具有這兩種特性的COF催化劑。近日，比利時根特大學Pascal Van Der Voort報道了一種新型光敏三嗪基COF，其修飾有單個Ni位點以形成雙重催化劑（Ace-COF-Ni）。
本文要點：
1）研究人員通過4，4‘4“-(1，3，5-三嗪-2，4，6-三基)三苯胺(TTA)和并萘醌(Ace)的縮合反應，在溶劑熱條件下制備了光敏性三嗪基COF支架（Ace-COF）。TTA和Ace這兩個構筑單元的平面結構確保了各層之間的高π-π相互作用，以獲得高度結晶的COF。同時，TTA和Ace的使用還增強了其光導和光催化活性。此外，Ace-COF在普通有機溶劑、HCl（1 M）和NaOH（1 M）中也表現出顯著的化學穩定性。隨后，通過簡單的合成后濕法浸漬NiCl2·6H2O，將Ni離子引入到Ace-COF支架中（Ace-COF-Ni）。
2）得益于電子和巰基從光敏劑向鎳催化活性中心的轉移的優化，具有高孔隙率的有序結構以及光敏化COF骨架和Ni催化活性位點的可及性的Ace-COF-Ni催化劑在可見光催化硫-碳交叉偶聯反應中具有優異的催化性能。
研究工作首次證明了在有機轉化中充當雙組分協同催化劑的光敏COF支架中摻入單過渡金屬位點的可行性。
多孔材料學術QQ群：813094255
Hui Chen, et al, A Visible-Light-Harvesting Covalent Organic Framework Bearing Single Nickel Sites as a Highly Efficient Sulfur-Carbon Cross-Coupling Dual Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202101036
https://doi.org/10.1002/anie.202101036
7. Angew：在功能納米組裝體中多面體低聚倍半硅氧烷的旋壓策略
將具有原子精度的巨分子納米粒子引入手性納米組裝體中，有助于制備具有超分子手性的功能有序相，然而這仍然是一個主要的謎團。有鑒于此，山東大學的邢鵬遙等研究人員，提出在功能納米組裝體中多面體低聚倍半硅氧烷的旋壓策略。
本文要點：
1）研究人員報道了第一個多面體低聚倍半硅氧烷(POSS)衍生物自組裝成定義明確的手性納米組裝體的例子。
2）POSS與N末端芳香族氨基酸共價綴合，氨基酸會自組裝成納米螺旋，通過溶劑極性調節并具有明確手性的扭曲。手性納米組裝體表現出活躍的手性光學響應，包括棉花效應和圓極化發光效應。
3）這種手性體系能夠通過電荷-轉移相互作用將客體分子包括在內，從而進一步調節自組裝結構、手性活性和發光顏色。獨特的共組裝系統應用于多個發光顯示器即時信息加密和存儲。
本文研究為POSS分子自組裝功能手性材料的設計提供了新的思路。
Pengyao Xing, et al. Spinning Polyhedral Oligosilsesquioxanes in Functional Nanoassemblies. Angewandte Chemie, 2021.
DOI：10.1002/anie.202100044
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202100044
8. Nano Letters：利用上轉換納米顆粒定量監測線粒體熱動力學
溫度動態反映了細胞和生物體的生理狀況。線粒體通過氧化呼吸底物和合成ATP來調節活細胞內的溫度動態，熱量作為活躍新陳代謝的副產品被釋放出來。在此，澳大利亞悉尼科技大學Dayong Jin、Qian Peter Su等人報道了一種基于上轉換納米顆粒的溫度計，它可以對活細胞中的線粒體進行原位熱動力學監測。
本文要點：
1）實驗證明了上轉換納米溫度計可以有效地靶向線粒體，并且溫度響應特性不受探針濃度和介質條件的影響。
2）在HeLa細胞中3.2% K-1的相對感應靈敏度，使得能夠通過通過高糖、高脂、Ca2+休克和氧化磷酸化抑制劑的刺激來測量線粒體的溫度差異。
3）此外，細胞在不同刺激下表現出不同的反應時間和熱力學特征，突出了此溫度計在原位研究與線粒體代謝途徑和細胞器間相互作用相關的生命過程的潛在應用。
Xiangjun Di, et al. Quantitatively Monitoring In Situ Mitochondrial Thermal Dynamics by Upconversion Nanoparticles. Nano Lett., 2021.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04281
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04281
9. Nano Letters：提高鋰金屬電池金屬鋰負極循環穩定性的策略
隨著能源短缺和環境污染的日益嚴重，鋰離子電池（LIBs）作為一種清潔能源得到了廣泛的研究和應用。為了實現其高容量和高能量密度，金屬鋰（Li）被認為是最佳的負極材料，其具有超高的理論比容量(3860 mAh g?1)和低的負極電位（?3.04 V）。然而，金屬Li負極的實際應用受到一些嚴重障礙，主要包括：不可控的鋰枝晶生長、巨大的體積變化和鋰原子的高反應性。
近日，基于系統研究分析，電子科技大學Jian Gao報道了一種新的LiC6&LiF混合表面保護層在電化學循環過程中具有穩定鋰金屬負極的作用。
本文要點：
1）X射線衍射(XRD)、密度泛函(DFT)計算、掃描電鏡(SEM)表征以及Li@LiC6&LiF-x電極脫鋰等系統研究結果顯示，所制備的Li@LiC6&LiF電極能有效地促進鋰的均勻沉積，具有良好的循環性能。
2）實驗結果顯示，Li@LiC6＆LiF-5/NCM半電池在0.1 C下100個循環后具有94％的出色容量保持率，每個循環僅衰減0.06％。作為對比，在100個循環后，原始Li/NCM電池的容量保留率僅為9.3％。因此利用復合高離子電導率層（例如首次使用LiC6和LiF）是穩定鋰金屬負極的一種有效途徑。
電池學術QQ群：924176072
Yunlong Deng, et al, Strategy to Enhance the Cycling Stability of the Metallic Lithium Anode in Li-Metal Batteries, Nano Lett., 2021
DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c00140
https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c00140
10. Nano Letters：原位TEM揭示納米線吸附SO2的定量結構-活性關系
在固-氣反應的基礎上，ZnO納米材料已廣泛應用于從大氣中捕獲SO2。然而，目前對ZnO納米材料的SO2吸附/傳感性能的研究主要是利用專業的流化床設備通過反復試驗，這種方法耗時長，勞動強度大。值得注意的是，SO2吸附材料的性能主要取決于材料的結構(包括尺寸和形貌)，因此定量結構-活性關系（Quantitional Structure?Activity Relationship，QSAR）對于SO2吸附材料的設計、合成和高效評價等至關重要。氣室原位透射電子顯微鏡（in situ TEM）是一種可以在理想溫度和常壓下實時觀察固?氣反應過程的新興技術。
有鑒于此，中科院上海微系統所李昕欣研究員，許鵬程副研究員報道了利用氣室原位透射電子顯微鏡觀察到ZnO納米線實時硫化過程，從而揭示了QSAR。
本文要點：
1）原位TEM觀察結果顯示，直徑為100 nm的ZnO納米線（ZnO-100 nm)在SO2氣氛中逐漸轉變為核?殼層納米結構，并定量測定了殼層形成動力學。但是，在ZnO-500 nm樣品的表面上只能觀察到稀疏的納米顆粒，這意味著SO2和ZnO-500 nm之間的固-氣相互作用較弱。
2）研究人員通過吸收熱（-ΔH°）和像差校正的TEM表征驗證了QSAR模型。并在QSAR模型的指導下，研究ZnO納米材料的吸附/傳感應用，包括：i）穿透實驗證明了ZnO-100 nm樣品在SO2捕獲/儲存中的應用潛力；ii）ZnO-500 nm樣品具有良好的SO2傳感可逆性（RSD = 1.5％，n = 3），檢出限達到70 ppb。
這項研究為定量揭示固體?氣體相互作用開辟了一條新的途徑，并在先進納米材料的設計、合成和評價方面顯示出巨大的應用潛力。
納米合成學術QQ群：1050846953
Xueqing Wang, et al, Quantitative Structure?Activity Relationship of Nanowire Adsorption to SO2 Revealed by In Situ TEM Technique, Nano Lett., 2021
DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04481
https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04481
11. EnSM綜述：用于更安全鋰電池的正極-電解質中間相的開發
伴隨著利用高活性正極不斷提高電池的能量密度，提高電池的安全性能對電動汽車的發展顯得越來越重要。這其中原位可控形成高無機含量的堅固的正極電解質中間相界面（CEI）似乎是解決電池熱失控問題的最有前途的策略。近日，清華大學歐陽明高院士，Li Wang綜述了近年來由傳統碳酸鹽基電解質、含氟電解質、高濃度電解質和固態電解質組成的新型CEI的研究進展。
本文要點：
1）作者首先概述了CEI。由電解質（溶劑，鋰鹽和添加劑）分解產生的正極電解質中間相（CEI）已得到了廣泛研究，同時可以提高電化學性能。闡明CEI是緩解電解質與正極電極反應的關鍵，這會影響電池壽命和安全性，例如正極與易燃電解質之間的放熱反應會導致大量熱量產生并觸發TR。為了提高活性正極的熱穩定性，避免界面副反應，同時保證電化學性能，開發具有高無機含量（如Li2CO3和LiF）的熱穩定性CEI作為電子絕緣體，同時促進Li+的傳輸具有重要意義。同時確定CEI的組成和結構與電池熱性能之間的關系是實現高能量密度鋰電池CEI優化設計的重要一步。
2）作者接下來對由傳統碳酸鹽基電解質添加劑衍生的CEI以及新型電解質（含氟電解質、高濃度電解質、固態電解質）中CEI的設計、形成與表征進行了總結。
3）作者最后指出了開發具有穩定CEI的更安全的高能量密度鋰基電池的實際應用仍有待解決的問題以及研究方向：i）進一步開發具有可控結構和低成本的CEI；ii）對容量超過5Ah的全電池進行詳盡的安全檢測；iii）在材料和電池之間建立相關反饋；iv）穩定的CEI的可控形成和先進的表征手段；v）可提供原始保護性CEI的新型溶劑，鋰鹽和添加劑。
電池學術QQ群：924176072
Yu Wu, et al. Development of cathode-electrolyte-interphase for safer lithium batteries, Energy Storage Materials (2021)
DOI：10.1016/j.ensm.2021.02.001
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.02.001
12. ACS Energy Lett.: 自清潔CO2還原策略：解決碳酸鹽沉積問題
CO2的電化學轉化生產有價值的化學物質和燃料。但是，以高反應速率運行會產生局部堿性條件，該條件會將反應物CO2轉化為對電池有害的碳酸鹽。這些鹽沉淀在多孔陰極結構中，阻礙了CO2的運輸，降低了反應效率，并使CO2電解不穩定。
有鑒于此，加拿大多倫多大學David Sinton和Edward H. Sargent院士等人，提出了一種自清潔的CO2還原策略，通過在運行電壓和再生電壓之間交替運行來繞過穩態，其中交替運行期間維持了碳酸鹽離子向陽極遷移的電場，降低了陰極濃度，并防止了碳酸鹽的形成。
本文要點：
1）將該策略分別應用于基于碳紙和聚四氟乙烯（PTFE）的氣體擴散電極上的銀和銅催化劑形成膜電極組件（MEA）中。開發了CO2RR計算模型，以評估操作期間關鍵物種的濃度分布。
2）實驗結果表明，交替運行的產物選擇性與連續運行的產物選擇性相似，其優點是交替操作不會產生可檢測的碳酸鹽形成，從而實現長期穩定操作。當連續運行時，僅10 h后，銅-PTFE（Cu-PTFE）系統的C2選擇性開始迅速下降。
3）但是采用自清潔策略后，同一電極可以穩定運行157 h（總持續時間236 h），期間始終保持80％的C2產品選擇性和138 mA cm-2的C2局部電流密度，而額外的能量輸入成本不到1％。
Yi Xu et al. Self-Cleaning CO2 Reduction Systems: Unsteady Electrochemical Forcing Enables Stability. ACS Energy Lett., 2021.
DOI: 10.1021/acsenergylett.0c02401
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c02401
13. Sci. Adv.：Eu2ZnSb2中的拓撲電子結構轉變和Zn空穴序的關系
本文要點：
1）在三維材料Eu2ZnSb2中，調節子結構ZnSb2的排布可獲得常出現在低維材料中由于邊緣結構帶來的電子拓撲轉變現象。
