1. Nature Commun.：Cu/光催化優化Chan-Lam偶聯反應
NH-砜亞胺的N-芳基化反應理論上是構建N-芳基砜亞胺的好方法，但是該過程并未用于NH-砜亞胺分子的轉化反應。有鑒于此，南方科技大學賈鐵爭、賓夕法尼亞大學Marisa C. Kozlowski等報道了Cu催化光化學雙芳基砜亞胺、芳基硼酸酯之間的脫氫Chan-Lam偶聯反應方法學，該反應方法學通過溫和條件光催化Cu催化單電子還原NH-砜亞胺分子出發，這種電子轉移策略免于傳統Chan-Lam偶聯反應中所需犧牲性氧化劑，因此該催化反應展示了較好的環境友好性。1）通過反應機理研究，發現該反應中通過一種比較獨特的自動催化反應過程，C-N偶聯產物N-芳基化砜亞胺物種作為配體結合到Cu金屬有機分子，從而形成Cu基光催化劑。2）DFT計算結果顯示，NH-砜亞胺、N-芳基化產物都能夠配位結合到Cu上進行催化反應。作者認為該反應可能通過能量上合理的兩步反應過程進行，其中Cu分子促進NH-砜亞胺分子中的脫氫，乙醇分子用于生成氫氣。3）本文方法展示了一種對經典Chan-Lam反應的優化，實現了更廣的底物兼容，免于氧化劑和生成副產物。
光催化學術QQ群：927909706Wang, C., Zhang, H., Wells, L.A. et al. Autocatalytic photoredox Chan-Lam coupling of free diaryl sulfoximines with arylboronic acids. Nat Commun 12, 932 (2021).DOI: 10.1038/s41467-021-21156-whttps://www.nature.com/articles/s41467-021-21156-w
2. Nature Commun.：原位表征研究Pt/CeO2中的催化反應機理
擔載于氧化物上的貴金屬催化劑用于水熱轉換反應WGS（water gas shift）已經被廣泛研究了數十年，但是該催化反應過程中仍含有許多不明晰之處，比如催化活性金屬-氧化物底物之間的界面成鍵（可能在催化反應中的隨時間變化過程中最重要）表征，這種界面結構是保證催化反應的選擇性和活性的最關鍵因素。有鑒于此，石溪大學yuanyuan Li等報道了在從原子級別精度對Pt/CeO2催化劑體系中進行水熱轉換反應的動態表征和測試，結果顯示其中界面上形成Pt0-O vacancy-Ce3+催化活性位點，在工作溫度條件中發生轉變，而且此物種能夠影響吸附性能。作者認為這種位點動態變化過程的表征對理解WGS催化反應中的反應機理非常關鍵。1）作者通過DRIFT、AP-XPS、XAS、ETEM等原位表征技術研究了Pt-CeO2催化劑在WGS催化反應中的結構，從而從多個數據中理解了工作條件中催化劑的催化行為。2）Pt0-O vacancy-Ce3+位點上發生CO氧化、水分子還原、H復合多種過程，在形成這種Pt0-O vacancy-Ce3+位點上H原子保留、局部的/納米微粒內發生顯著的變形有效的促進了CO傳輸到Pt0位點。
納米催化學術QQ群：256363607Li, Y., Kottwitz, M., Vincent, J.L. et al. Dynamic structure of active sites in ceria-supported Pt catalysts for the water gas shift reaction. Nat Commun 12, 914 (2021).DOI: 10.1038/s41467-021-21132-4https://www.nature.com/articles/s41467-021-21132-4
3. Nature Commun.：Rh催化/電催化協同催化不飽和酰胺、炔烴成環
α-吡啶酮/吡喃酮是天然產物分子、生物活性分子中重要的組成結構，有鑒于此，上海有機化學研究所梅天勝、浙江大學洪鑫等報道了通過Rh催化電化學方法對丙烯酰胺中的烯基C-H鍵和炔烴進行環化反應，從而以優異的催化反應活性合成了環狀產物。此外，本合成方法在使用不對稱炔烴作為反應物的過程中，能夠實現非常好的選擇性。該電催化反應過程環境友好，比傳統的過渡金屬催化C-H鍵成環反應更好，而且避免了使用化學計量比的金屬氧化劑。1）作者通過DFT計算揭示了該反應中的機理、以及反應中的反應選擇性產生原因。該反應中通過C-H鍵活化/Rh催化炔烴插入，從而生成7元環狀烯基-Rh中間體物種。這種反應中間體分別通過靜電中性協同還原消除生成α-吡啶酮，或者通過離子多步反應過程生成環狀亞胺酸酯物種。
電催化學術QQ群：740997841Yi-Kang Xing, Xin-Ran Chen, Qi-Liang Yang, Shuo-Qing Zhang, Hai-Ming Guo, Xin Hong & Tian-Sheng Mei, Divergent rhodium-catalyzed electrochemical vinylic C–H annulation of acrylamides with alkynes. Nat Commun 12, 930 (2021).DOI: 10.1038/s41467-021-21190-8https://www.nature.com/articles/s41467-021-21190-8
4. Angew：膜錨定的AIE光敏劑可通過激活焦亡以用于癌細胞光動力治療
細胞焦亡是一種溶解性和炎癥性的細胞死亡模式，也是對抗癌癥的有力工具之一。然而，由于細胞焦亡通常由化療藥物激活，因此會產生相關的耐藥性和嚴重的副作用，進一步限制其抗腫瘤效果。新加坡國立大學劉斌教授證明了膜靶向型光敏劑可以誘導細胞焦亡以治療癌細胞，并具有無侵襲性和低副作用等優點。1）實驗通過將TBD與苯環與陽離子鏈結合，制備了一系列具有聚集誘導發光(AIE)特性的膜錨定光敏劑(TBD-R PSs)。在光照射下，光敏劑可以在原位產生細胞毒性的ROS，導致直接膜損傷和癌細胞死亡。2）詳細機制研究發現，隨著TBD-R PSs的膜錨定能力的提高，細胞焦亡逐漸成為主要的細胞死亡途徑。因此這一研究也為實現基于光激活焦亡的癌細胞治療提供了一種新的策略。
生物醫藥學術QQ群：1033214008Min Wu. et al. Activation of Pyroptosis by Membrane-Anchoring AIE Photosensitizer Design: New Prospect for Photodynamic Cancer Cell Ablation. Angewandte Chemie International Edition. 2021DOI: 10.1002/anie.202016399https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202016399
5. Nano Letters綜述：用于電化學儲能和轉換的MOF衍生功能材料
金屬有機骨架（MOFs）具有比表面積大、孔徑和拓撲結構可調、周期性有機無機成分多樣等優點，因而被認為是制備先進電極或高效電化學儲能與轉換（EESC）催化劑等功能材料的多功能前驅體或犧牲模板。近日，新加坡南洋理工大學樓雄文教授綜述了MOFs衍生功能材料在EESC中的最新研究進展。1）作者首先從MOF衍生材料的組成、結構和性能改進等方面簡要概述了MOF衍生材料的合成策略。2）作者接下來重點總結了MOF衍生功能材料作為EESC器件的先進電極或高效電催化劑方面的一些最新進展。主要分為以下幾個內容：i）超級電容器（SCs）電極的合成策略；ii）中空過渡金屬氧化物（TMOs）、硫屬化合物（TMCs）和氫氧化物分別作為鋰離子/鈉離子/鋰?硫電池（LIBs/SIBs/LSBs）的正極或負極；iii）用于金屬-空氣電池（MABs）和燃料電池陰極的原子位點電催化劑；iv）全pH范圍內用于析氫/析氧反應（HER/OER）的多孔過渡金屬化合物雜化材料；v）用于CO2RR和NRR的多孔碳基電催化劑。3）作者最后總結了目前面臨的主要挑戰及其未來解決方案，以開發用于各種EESC技術的MOF衍生功能材料。
多孔材料學術QQ群：813094255Xue Feng Lu, et al, Metal?Organic Frameworks Derived Functional Materials for Electrochemical Energy Storage and Conversion: A Mini Review, Nano Lett., 2021DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04898https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04898
6. AM：柔性鋰合金負極
因其高比容量和低氧化還原電位，鋰金屬有望成為最終的負極選擇。然而，將鋰金屬加工成具有高電化學性能和良好安全性的薄膜負極，以匹配商業正極仍然具有挑戰性。在此，美國馬里蘭大學胡良兵教授報道了一種通過直接沖壓熔融金屬溶液在多個基底上，制備具有各種形狀的超薄、柔性和高性能的鋰錫合金負極新方法。1）印刷負極薄至15 μm，相當于約~3 mAh cm-2的面容量，與大多數商用正極材料相匹配；2）錫的加入為鋰提供了成核中心，從而減輕了鋰枝晶生長，并降低了鋰剝離/電鍍過程中的過電位；3）使用超薄鋰錫合金負極和商用NMC正極組裝的柔性鋰離子電池，表現出良好的電化學性能和可靠的電池機械穩定性。總之，該方法可推廣到其他金屬/合金負極，如鈉、鉀和鎂。這項研究為下一代電池用高性能超薄合金負極的未來發展打開了一扇新的大門。
電池學術QQ群：924176072Jinlong Gao, et al, Stamping Flexible Li Alloy Anodes, Adv. Mater. 2021, 2005305.DOI: 10.1002/adma.202005305https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202005305
7. AM：La0.67Sr0.33MnO3薄膜H2處理實現金屬-絕緣態可逆轉變
離子濃度的動態調節在構建多功能材料中受到了廣泛關注，因為這種調控是通過傳統控制方法中無法實現的。但是，雖然具有以上特點，一些問題在于：離子對能帶結構的調控是如何進行的，離子是如何同時調控電子性質、磁性質的？有鑒于此，大邱慶北科學技術院Shinbuhm Lee等報道了通過在H2/Ar氣氛中200 ℃較低溫度中煅燒Pt摻雜La0.67Sr0.33MnO3薄膜（LSMO），在煅燒數分鐘后，發現電阻能夠實現可逆的3個數量級變化，同時實現鐵磁性變化。這種變化通過H2的吸附、脫附，實現了可逆的金屬-絕緣體變化，通過相關機理研究，作者發現該過程中通過氫離子摻入LSMO進行作用，而非通過氧驅動。1）這種變化過程是通過雙交換相互作用的調控實現的，歸因于電子摻雜導致的，或者隨著煅燒過程中不同H2濃度導致的晶格擴張的調控作用。2）該系統能夠在室溫中構建鐵電絕緣體，同時保持鈣鈦礦結構過渡狀態。這種較高重復性、長期穩定的、多級線性變化性質有望用于離子-電子-磁性耦合相關應用。
膜材料學術QQ群：463211614Jaehyun Lee, et al, Hydrogen Control of Double Exchange Interaction in La0.67Sr0.33MnO3 for Ionic–Electric–Magnetic Coupled Applications, Adv. Mater. 2021, 2007606.DOI: 10.1002/adma.202007606https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202007606
8. Adv. Sci.: 高效穩定的硒化硒太陽能電池
盡管硒代碘化銻（SbSeI）具有合適的帶隙以及令人感興趣的理化性質，但尚未應用于太陽能電池。蔚山科學技術大學Sang Il Seok等人首次報道了在Sb2Se3薄層上使用SbI3溶液的多次旋涂循環制造SbSeI太陽能電池。
1）通過在沉積單源前驅體溶液后熱分解形成的。該性能表現為14.8 mA cm-2的短路電流密度，473.0 mV的開路電壓和58.7％的填充因子，在標準一個太陽光照射下，器件的功率轉換效率（PCE）為4.1％）。即使在AM 1.5G（100 mW cm-2）下照2321分鐘后，器件仍保留約90.0％的初始PCE。該研究提供了一種將硒化物和碘化物作為陰離子結合的新方法，以制造高效，高度穩定，綠色和低成本的太陽能電池。
光電器件學術QQ群：474948391Nie, R., Hu, M., Risqi, A. M., Li, Z., Seok, S. I., Efficient and Stable Antimony Selenoiodide Solar Cells. Adv. Sci. 2021, 2003172.https://doi.org/10.1002/advs.202003172https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202003172
9. Adv. Sci.: 柔性鈣鈦礦太陽能電池
最近，可折疊電子技術已經成為學術和工業研究的焦點。可折疊設備技術與柔性技術不同，因為可折疊設備必須承受嚴重的機械應力，例如由0.5 mm的極小彎曲半徑所引起的應力。要實現可折疊設備，透明導體必須具有出色的機械彈性，為此必須為微米級，并且導電材料必須嵌入到基板中。釜山大學Il Jeon，東京大學Shigeo Maruyama和韓國科學技術學院Phillip Lee等人報道了合成了厚度為7 μm的單壁碳納米管（CNTs）-聚酰亞胺（PI）復合膜，并用作鈣鈦礦太陽能電池（PSC）中的可折疊透明導電電極。
1） 在嵌入CNT的PI導體高溫固化期間，使用MoOx穩定p摻雜CNT，從而提高了電導率和空穴傳輸能力。這種超薄可折疊透明導體的薄層電阻為82 Ωsq.-1，在700 nm處的透射率為80％。2）當制成可折疊太陽能電池時，其最大功率點跟蹤輸出為15.2％。可折疊太陽能電池可承受超過10,000次折疊循環，折疊半徑為0.5 mm。這種具有機械彈性的PSC是前所未有的。此外，它們在基于碳納米管透明電極的柔性太陽能電池中表現出最佳性能。
光電器件學術QQ群：474948391Jungjin Yoon et al, Foldable Perovskite Solar Cells Using Carbon Nanotube‐Embedded Ultrathin Polyimide Conductor，Adv. Sci. 2021,https://doi.org/10.1002/advs.202004092
10. AFM：用于高穩定性鋰金屬電池的親鋰和抗氧化銅集流體
設計銅集流體是穩定鋰金屬負極的一種簡便方法。然而，銅集流體及其衍生的鋰/銅負極仍然面臨幾個挑戰，包括銅表面的厭鋰性和易氧化、繁瑣的負極制造工藝和低鋰利用率。廈門大學的鄭南峰教授、Xiaoliang Fang提出了一種用甲酸鹽處理集流體，在銅(110)表面形成鈍化層的策略。進一步，這種方法也可提高銅集流體的親鋰性和抗氧化能力。1）一種簡易的甲酸鹽處理方法被成功地發展成為重建銅集流體表面結構的通用策略。2）使用甲酸鹽處理的銅納米線網絡作為負極集流體，由磷酸鐵鋰正極和具有低負/正容量比的鋰/銅負極組成全電池，在1 C下1000次循環后實現了74.8%容量保持率的優異循環性能。3）引入了上集流體的概念，簡化了鋰/銅負極的制造過程。這項工作為高性能鋰/銅負極的設計和制造提供了新的見解。
電池學術QQ群：924176072Ang Fu, et al, Lithiophilic and Antioxidative Copper Current Collectors for Highly Stable Lithium Metal Batteries. Adv. Funct. Mater. 2021, 2009805.DOI: 10.1002/adfm.202009805https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202009805
11. AFM：層-層沉積高性能全聚合物太陽能電池
武漢大學閔杰等報道了通過層-層沉積方法合成了全聚合物組成的基于PBDB-T/PYT結構電池，同時控制添加劑的比例，實現了15.17 %的電池效率，這個效率比塊體異質結器件的性能（14.06 %）更高，同時是目前全-聚合物基太陽能電池中性能最高的。1）通過物理學光化學動力學、形貌表征，驗證了層層沉積法制備的太陽能薄膜有效的改善了光、電性質，促進了激子分離、電荷產生和抽取，降低陷阱導致的載流子復合，促進空穴傳輸性能，從而實現了比塊體結構對照電池更高的性能。2）而且在其他三種光伏器件系統中同樣展示了這種層-層策略的有效性，特別需要指出的一點在于，在刮涂法制備的PBDB-T/PYT層-層制備全聚合物太陽能電池器件中實現了高于15 %的電池性能，展示了這種層層制備策略在有機光伏器件中的重要性。
光電器件學術QQ群：474948391Qiang Wu, et al, High‐Performance All‐Polymer Solar Cells with a Pseudo‐Bilayer Configuration Enabled by a Stepwise Optimization Strategy, Adv. Funct. Mater. 2021, 2010411.DOI: 10.1002/adfm.202010411https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202010411
12. AEM：具有梯度界面和快速電子/離子傳輸通道的柔性納米線正極膜
因其安全性和能量密度不斷提高，固態鋰電池受到更多關注。盡管大量具有高離子電導率的固態電解質已被頻繁報道，但是固態電解質中正極周圍的不良固-固界面接觸和界面化學反應，阻礙了它們的實際應用。在此，武漢理工大學麥立強教授、Lin Xu團隊通過一個簡單的溶劑蒸發過程，將梯度納米線正極引入到固態電池先進的界面工程設計中。1）在梯度正極膜中，具有更多離子導電聚合物的一側表面提供了與固態電解質的平滑接觸，而具有更多電子導電性的納米線/還原氧化石墨烯復合材料一側，作為集流體實現快速電子傳輸。2）內部納米線極材料被固體聚合物電解質均勻涂覆，并且這種結構將正極中的點到點接觸改變為面接觸，為快速電子/離子傳輸提供連續的通道，并實現機械強度的優化提升。3）有效的界面工程使固態鋰金屬電池具有增強的結構穩定性和優異的電化學性能，在室溫下經過100次循環后，所獲得的固態鋰金屬電池仍有200 mAh g-1的容量，而沒有明顯的結構損壞。這種新型的基于納米線的梯度正極設計，為固態鋰電池的固-固界面工程提供了一種有前途的策略。
Yu Cheng, et al, Flexible Nanowire Cathode Membrane with Gradient Interfaces and Rapid Electron/Ion Transport Channels for Solid-State Lithium Batteries, Adv. Energy Mater. 2021, 2100026.DOI: 10.1002/aenm.202100026https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202100026
