二極管Nature Photon、石墨烯Nature Nano. 丨頂刊日報20210217
1. Nature Photonics: 高效，長壽命的深藍色有機發光二極管
在深藍色有機發光二極管中同時實現高效率和長壽命是具有挑戰性的。成均館大學Jun Yeob Lee和三星電子Soon Ok Jeon，Hyeonho Choi等人報道了一種熱激活延遲熒光（TADF）有機發光二極管，旨在通過將新的藍色TADF材料設計與三重態激子循環協議相結合來實現這一目標。1） 將兩種TADF材料（一種分布和一種發射）摻雜到主體中，以形成三重態激子分布的TADF器件。單重態激子通過級聯能量轉移通過分布的TADF材料從主體轉移到發射體，而三重態激子通過低三重態能量主體和分子之間的三重態激子循環過程作為單重態激子轉移到發射體和分散的TADF材料。2）由此產生的三重態激子分散的TADF器件實現了33.5±0.1%的高外量子效率，校正的色坐標電流效率為400 cd A-1，壽命超過 5,000小時和y色坐標低于0.10。
發光材料與器件學術QQ群：529627332
Jeon, S.O., Lee, K.H., Kim, J.S. et al. High-efficiency, long-lifetime deep-blue organic light-emitting diodes. Nat. Photonics (2021).https://doi.org/10.1038/s41566-021-00763-5
2. Nature Nanotechnol.：石墨烯介電超晶格實現一維化平帶調控
具有空間周期勢（spatially periodic potential）的圖案化石墨烯具有可調控的電子性質。尤其在于扭角雙層石墨烯中，形成moiré超晶格結構形成了一個多體作用主體相關的孤立平帶。但是對稱性和有效moiré勢被晶體本征性質所決定，導致其調控能力有所局限。有鑒于此，哥倫比亞大學Cory R. Dean等報道了一種介電圖案化技術，在石墨烯中形成一維靜電超晶格SL（electrostatic superlattice），隨后在其中觀測多重狄拉克錐（multiple Dirac cone），發現提高靜電超晶格勢導致主狄拉克錐和衛星狄拉克錐發生沿著SL基矢的平行方向發生平帶化。1）本文結果展示了在高遷移率二維材料中通過介電實現了可調控的各向異性，對新型電子學、光學應用的發展起到重要作用。此外，本文研究結果提供了一種新型平帶調控方法，可能促進基于電子相互作用的新發展。
碳材料學術QQ群：485429596該工作2020年6月首先以預印版形式發表于arXiv上。arXiv:2006.08868https://arxiv.org/abs/2006.08868Li, Y., Dietrich, S., Forsythe, C. et al. Anisotropic band flattening in graphene with one-dimensional superlattices, Nat. Nanotechnol. (2021).DOI: 10.1038/s41565-021-00849-9https://www.nature.com/articles/s41565-021-00849-9
3. Acc. Chem. Res.: 鈣鈦礦納米晶體中表面配體的影響：擴展和延伸
鉛基鹵化物鈣鈦礦（LHP）的化學和熱降解問題阻止了作為光伏模塊進入市場。LHP的軟離子性質使這些材料易受化學環境中微妙的變化的影響。因此，控制它們的界面特性在保持其穩定性方面起著至關重要的作用。魏茨曼科技大學Miri Kazeshe和Dan Oron等人總結概述了LHP納米晶，其中配體的表面封端作用不僅決定了材料的穩定性，而且還決定了其結晶相和晶體習性。
1）納米晶界面的表面分析表明，布朗斯特酸堿平衡參與了配體部分的修飾。表面配體庫的良好化學穩定性和電子表面鈍化性能，從而使得CsPbBr3的熒光量子產率接近100%。然而，在基于納米晶體的固體膜中配體的大的有機尾部阻礙電荷載流子的運輸和提取。2）鈣鈦礦結構允許在表面A位點（陽離子）進行配體取代，并且具有柔軟的離子性質，因此有望在鈣鈦礦晶體中容納較大的偶極子。已證明這有助于電子跨分子連接的單顆粒結的轉移，從而在結納米域上形成一個較大的內建場。3）該策略對于基于p-n結LHP NC的器件以及對各種電子設備都可能有用。更好地了解LHP納米晶的表面特性，也將能夠更好地控制其在表面和有限體積內的生長，例如金屬有機骨架，沸石或化學構圖的表面（如陽極氧化鋁）。
光電器件學術QQ群：474948391Miri Kazes, Effect of Surface Ligands in Perovskite Nanocrystals: Extending in and Reaching out, Acc. Chem. Res. 2021DOI：10.1021/acs.accounts.0c00712https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.accounts.0c00712
4. Acc. Chem. Res.: 烷基銨鹽用于鈣鈦礦納米晶的小面重構和形狀調節
鹵化鈣鈦礦納米晶中的鹵化物和銨離子的相互作用已得到廣泛研究，這包括以改善其相穩定性，控制尺寸并提高其光致發光量子產率。但是，所有這些高亮度且顏色可調的納米晶，大多保留了立方或片狀形狀。形狀調整需要創建新的小平面，不是通過外來離子相互作用/取代產生的成分變化，而是需要使用合適的配體來穩定小平面。在大多數報道的鹵化鈣鉛鈦礦研究中，烷基銨離子用作封端劑，它們被取代在這些納米晶體的表面Cs離子的位置。因此，需要新的表面配體，其具有不同于立方或片狀的不同面的特異性結合能力，以使新面具有穩定性并調節其形狀。印度科學普及協會Narayan Pradhan等人從鈣鈦礦納米晶表面上烷基銨離子的相互作用及其對表面重建的影響進行了全面總結概述。
1）重點討論研究最廣泛的CsPbBr3納米晶，首先討論烷基銨離子對這些納米晶體的相穩定性，高溫退火，亮度提高和摻雜的有用性和影響。然后，闡述了在特定的烷基銨離子以及具有特定刻面的特定叔銨離子下形成的納米晶體。2）此外，討論了在不同條件下對這些新形成的多面多面體納米晶體進行過量的烷基鹵化銨處理，從而導致新型結構的形成。還介紹了在這些形狀轉換過程中光學特性的變化。3) 最后，討論了由烷基銨鹵化物引起的{200}和{112}面溶解以及{110}和{002}面形成的形變機理。最后提出了用于穩定鈣鈦礦納米晶體的新面并獲得新的形狀和性能的新配體設計的未來前景。
光電器件學術QQ群：474948391
Narayan Pradhan，Alkylammonium Halides for Facet Reconstruction and Shape Modulation in Lead Halide Perovskite Nanocrystals，Acc. Chem. Res. 2021DOI：10.1021/acs.accounts.0c00708https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.accounts.0c00708
5. Joule：光學顯微觀測石墨電極上的Li沉積過程
改善安全性的同時提高充電倍率、提高壽命對于鋰電池而言是其中關鍵性的挑戰，解決此類關鍵性問題的關鍵之處在于控制Li的沉積過程，該過程通過在石墨陽極上進行，是Li插嵌反應的競爭性反應。有鑒于此，麻省理工學院Martin Z. Bazant等報道了在石墨顆粒上Li沉積的起始反應過程中的機理，通過原位光學顯微鏡、電化學測試方法結合，對單個石墨粒子上的空間分辨反應動力學過程中鋰化、鋰沉積過程進行研究。1）通過反應中的能量、動力學對Li插嵌、Li沉積的競爭性進行分析，給出了陽極鋰反應相圖模型，能夠對Li沉積過程的開始過程進行理解。2）發現當沿著邊緣面完全鋰化，開始發生Li沉積過程，起始電壓值比0 V vs Li/Li+更低。通過實驗觀測，發現固體擴散的限制是導致石墨顆粒表面飽和的原因，能夠進一步的引起邊緣面上發生Li的沉積。3）本文工作展示了通過精確的建模和預測Li的沉積，從而能夠有助于從系統上進行設計和避免Li的沉積，同時本文工作為石墨電極的設計提供經驗和指導，為實現超快速充電過程優化的同時保持安全性和壽命提供可能性。
Tao Gao et al. Interplay of Lithium Intercalation and Plating on a Single Graphite Particle, Joule 2021,DOI: 10.1016/j.joule.2020.12.020https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S254243512030619X
6. Joule：光伏發電-大規模電催化CO2還原制甲酸鹽系統
通過光伏電池利用太陽能驅動電化學還原CO2制備燃料是一種具有廣泛前景的CO2循環技術，但是電化學反應設備的大規?；瘜е绿柲?化學能轉化效率降低，因為電極催化劑中較高的電阻、反應物的供給不足導致。有鑒于此，豐田中央研發實驗室有限公司Naohiko Kato等報道了一種大體積電解池用于將CO2轉化為甲酸鹽。該電解池中含有5個堆疊的電極（電化學平衡連接）、6個串聯而成的單晶Si光伏電池（~1000 cm2）。1）通過電阻較低的陽極上修飾IrOx、陰極上在碳支持基底上擔載含Ru分子聚合物，在不在陰陽極之間加入膜的條件中實現了1.85 V操作電壓。通過溶解CO2的電解質提供了足夠的CO2，從而通過光伏部分和電催化電池之間能夠很好的匹配，產生6.30 A的反應電流。整體的太陽光-甲酸鹽轉化效率達到7.2 %，甲酸鹽生成速率達到93.5 mmol/h。
電催化學術QQ群：740997841Naohiko Kato et al., A large-sized cell for solar-driven CO2 conversion with a solar-to-formate conversion efficiency of 7.2%, Joule 2021,DOI: 10.1016/j.joule.2021.01.002https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435121000027
7. EES：將M-N/C單原子催化劑的CO2電還原電流密度提高到工業應用水平的胺化策略
雖然錨定在氮摻雜碳載體上的單原子催化劑（M-N/C）用于CO2電還原反應（CO2RR）的CO生產法拉第效率（FE）通常超過90％，但M-N/C催化劑顯示出較差的反應電流密度，遠低于目前的工業水平。有鑒于此，中科院青島能源所劉立成研究員首次報道了一種通用的胺化策略，可以顯著提高用于M-N/C催化劑（M = Ni，Fe，Zn）電催化CO2RR 制CO的電流密度。1）研究人員通過兩步法制備出胺化的Ni單原子催化劑（Ni-N4/C-NH2）。首先通過高溫熱解Ni摻雜的ZIF-8前驅體得到Ni-N4/C，然后在NH3中用尿素退火，接著在氨水中浸漬和水熱反應，最終合成Ni-N4/C-NH2。TEM圖像顯示，所制備的Ni-N4/C-NH2結構類似于菱形十二面體，尺寸約為250 nm。HAADF-STEM圖像中孤立的亮點表明形成了原子分散的Ni單原子，ICP-OES分析顯示的Ni單原子的實際負載量為5.32 wt%。此外，紅外光譜和XPS證實了在氨水中通過浸漬和水熱方法可以胺化Ni單原子催化劑。2）實驗結果顯示，胺化的Ni單原子催化劑（Ni-N4/C-NH2）可實現450 mA cm-2的優異CO分流密度（總電流密度超過500 mA cm-2），并且在過電位為0.89 V時具有近90％的CO FE，尤其是在-0.5 至-1.0 V的寬工作電壓范圍內保持CO FE超過85％。3）DFT計算和實驗研究表明，胺化可以調節單原子催化劑的電子結構以提高CO2*和COOH*中間體吸附能，從而具有優異的CO2RR電催化活性。這項工作為將用于CO2RR單原子催化劑的電流密度顯著提高到工業水平提供了一種巧妙的方法。
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Zhipeng Chen, et al, Amination strategy to boost CO2 electroreduction current density of M-N/C single-atom catalysts to industrial application level, Energy Environ. Sci., 2021https://doi.org/10.1039/D0EE04052E
8. EES綜述：利用原位X射線衍射/吸收光譜揭示電催化劑動態結構的的研究進展
高效的析氧反應(OER)和CO2還原(CO2RR)是人工光合作用面臨的兩大科學挑戰。在電化學OER和CO2RR研究中，人們已經報道了大量高效且低成本的電催化劑，但在電驅動的氧化或還原過程中，人們普遍觀察到一個事實，即大多數電催化劑都將經歷結構重構或表面重排。得益于in situ/operando這一強大的表征技術，目前的研究趨勢逐漸從優化催化劑材料轉向闡明催化劑的真實活性位點以及揭示這些復雜反應背后的潛在機理。近日，臺灣大學Hao Ming Chen，福州大學徐藝軍教授總結了通過使用原位X射線彈性或非彈性散射光譜學以研究非均相催化劑的最新研究進展。1）作者在簡要概述了X射線散射光譜的基本概念（包括X射線衍射(彈性散射)和X射線吸收(非彈性散射)）的基礎上，對其在電催化OER和CO2RR中的應用進行了更深入的總結。所總結的電催化材料包括用于OER的金屬氧化物催化劑和非氧化物催化劑，以及用于CO2RR的氧化物衍生銅催化劑、雙金屬催化劑和原子催化劑。2）作者最后簡單指出了進一步揭示電化學反應機理和合理開發下一代電催化劑的未來研究方向。
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Yanping Zhu, et al, Emerging Dynamic Structure of Electrocatalysts Unveiled by In Situ X-ray Diffraction/Absorption Spectroscopy, Energy Environ. Sci., 2021,https://doi.org/10.1039/D0EE03903A
9. Nano Letters：石墨烯層包裹等離激元Cu納米顆粒的碳化絲瓜海綿設計用于高效太陽能制蒸氣
太陽能制蒸氣是緩解水資源短缺、利用飲用水生產淡水的一條極有前途的途徑。盡管Cu基等離激元因其高效的光熱轉換引起了人們的極大興趣，但由于存在低Cu抗氧化和低蒸發速率等缺點，其實際應用仍面臨著巨大挑戰。有鑒于此，天津大學劉樂全副教授報道了精心設計了一種高效的太陽能制蒸氣裝置，通過金屬有機骨架（MOF）和天然絲瓜海綿（NLS）生物質的熱解，在碳化絲瓜海綿（CLS）上原位生長了包裹在超薄石墨烯中的Cu納米顆粒（NPs）（Cu@C/CLS）。1）Cu@C/CLS的TEM圖像顯示，平均直徑為15 nm的Cu@C NPs以高密度均勻分布在CLS上。高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）圖像顯示，Cu NPs包裹在超薄的石墨烯層中，d間距為0.208 nm。2）實驗結果顯示，Cu@C/CLS器件的蒸氣產生率為1.54 kg·m?2·h?1，太陽能熱效率高達90.2%。3）穩定的Cu NPs有效地將LSPR吸收轉化為局域加熱，從而顯著提高了Cu@C/CLS的表面溫度。同時，具有定向微通道的3D自浮式CLS提供了一種具有寬吸收光譜和低導熱系數的良好網格載體。研究工作為設計高效的非貴金屬Cu基光熱材料提供了新的啟示。
Liteng Ren, et al, Designing Carbonized Loofah Sponge Architectures with Plasmonic Cu Nanoparticles Encapsulated in Graphitic Layers for Highly Efficient Solar Vapor Generation, Nano Lett., 2021DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04511https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04511
10. Nano Letters：利用上轉化納米顆粒定量監測線粒體的熱動力學變化
溫度的動態變化能夠反映細胞和生物的生理狀況。線粒體通過氧化呼吸底物和合成ATP來調節活細胞的溫度動態，而熱則作為活躍的新陳代謝的副產品被釋放出來。悉尼科技大學Qian Peter Su和金大勇教授報道了一種基于上轉換納米顆粒的溫度計，它可以對活細胞的線粒體進行原位熱動力學監測。1）實驗證明了該上轉換納米溫度計可以有效地靶向線粒體，具有溫度響應特性，并且不受探針濃度和介質條件的影響。在HeLa細胞中，該上轉換納米溫度計具有3.2% K-1的相對感應靈敏度，因此其能夠在高糖、脂質、Ca2+休克和氧化磷酸化抑制劑等不同刺激下對線粒體的溫差變化進行測量。2）此外，研究也發現細胞在不同刺激下會表現出不同的反應時間和熱力學特征，由此表明該溫度計可用于在原位對與線粒體代謝途徑和細胞器間相互作用相關的生命過程進行研究。
Xiangjun Di. et al. Quantitatively Monitoring In Situ Mitochondrial Thermal Dynamics by Upconversion Nanoparticles. Nano Letters. 2021DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04281https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c04281
11. Nano Letters：一種快速、穩健的光和溶液觸發的金屬鹵化物鈣鈦礦表面有機鈍化膜的原位制備及其穩定性和光催化性能的顯著提高
盡管有機?無機鈣鈦礦材料在太陽能電池、發光二極管和光催化等方面具有耐人尋味的光電特性，但其不穩定性對其長期應用仍是一個巨大的挑戰。近日，中山大學Mengye Wang報道了通過原位形成有機表面鈍化層，開發了一種方便而穩健的策略以獲得具有高穩定和高晶體質量的MAPbI3。1）將鈣鈦礦飽和的HI水溶液滴入原始鈣鈦礦顆粒中。然后將混合物研磨15秒，以確保溶液和鈣鈦礦均勻混合。之后，立即用Xe-光照射混合物，在此期間，可以看到MAPbI3顆粒通過晶界遷移發生了類似蠕變的再結晶。最后得到了馬鈴薯狀鈣鈦礦顆粒，其周圍包裹著一層連續的薄有機膜。2）1H MAS NMR和FTIR研究表明，經處理的MAPbI3表面的HIO3分子與相鄰MAPbI3晶體上的另一個HIO3分子形成了氫鍵。重要的是，帶負電荷的IO3?與MA+之間的靜電相互作用導致了MA+在鈣鈦礦表面的滯留，而不是通常的解離。3）在HI水溶液對鈣鈦礦的光照射具有以下優點，首先，與原始MAPbI3相比，經光照和溶液處理后，表面緊密束縛了MA+陽離子的MAPbI3具有更大的晶粒、更少的暴露表面和晶體邊緣，從而提高了其抗濕穩定性。第二，鈍化層由MA+陽離子組成，表面露出疏水的?CH3基團，從而減緩了MAPbI3的降解。第三，鈣鈦礦的光催化效率由于穩定性和結晶度的顯著提高而得到提高。4）從機理上講，由于各種有機?無機鈣鈦礦都適用于這種簡單可行的光和溶液處理技術，使得這種原位表面鈍化可以為廣泛的實際應用提供一個穩定的有機?無機鈣鈦礦粉末和薄膜平臺。
光催化學術QQ群：927909706Fangyan Liu, et al, A Rapid and Robust Light-and-Solution-Triggered In Situ Crafting of Organic Passivating Membrane over Metal Halide Perovskites for Markedly Improved Stability and Photocatalysis, Nano Lett., 2021DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04299https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04299
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