1. 清華大學Nature：高親和力抗體篩選的新機制
抗體親和力成熟取決于稀有B細胞克隆在生發中心（GC）的正向選擇，這些B細胞克隆通過體細胞超突變獲得更高親和力的B細胞受體，向濾泡性輔助T（TFH）細胞呈遞更多的抗原，因此獲得更多的接觸依賴性T細胞幫助。由于這些GC B細胞和TFH細胞在混亂的GC環境中無法保持持久的接觸，因此尚不清楚有足夠的T細胞幫助累積地集中在那些稀有克隆上。有鑒于此，清華大學祁海等研究人員揭示了高親和力抗體篩選的新機制。
本文要點：
1）在刺激CD40后，GC B細胞上調趨化因子CCL22，并在較小程度上上調CCL17。通過將趨化因子受體CCR4結合到TFH細胞上，CCL22和CCL17可以從遠處吸引多個輔助細胞，從而增加了產生幫助的機會。
2）在GC反應期間，獲得更高抗原結合親和力的B細胞表達更高水平的CCL22，從而“突顯”這些高親和力的GC B細胞。TFH細胞的急性增加或阻斷分別有助于快速增加或減少GC B細胞的CCL22表達。
3）基于趨化因子的細胞間反應回路將單個B細胞最近獲得的T細胞幫助量與其隨后吸引更多幫助的能力聯系起來。當在B細胞中敲除CCL22和CCL17時，GC能夠形成，但B細胞不能有效地親和成熟。
4）當在同一反應中與野生型B細胞競爭時，缺乏CCL22和CCL17的B細胞獲得的T細胞幫助維持GC參與或發展為骨髓漿細胞的幫助較少。
本文研究通過揭示一種趨化因子介導的機制，其突出顯示了親和力提高的B細胞對TFH細胞的優先幫助，這項研究揭示了GC正向選擇的時空調控原理。
生物醫藥學術QQ群：1033214008
Bo Liu, et al. Affinity-coupled CCL22 promotes positive selection in germinal centres. Nature, 2021.
DOI：10.1038/s41586-021-03239-2
https://www.nature.com/articles/s41586-021-03239-2
2. Science Advances：無線、可植入導管式血氧儀，設計用于監測心臟氧飽和度
準確、實時地監測血管內氧水平對于跟蹤心胸外科術后患者的心肺健康狀況具有重要意義。現有的技術使用血管內放置玻璃纖維光學導管，這會造成血管損傷、血栓形成和感染的風險。此外，電源系統和數據采集硬件的物理連接限制了行動自由，給重癥監護室增加了雜亂的東西。于此，美國西北大學John A. Rogers、Zhi-Dong Ge等人介紹了一種無線、小型化、可植入的光電導管系統，該系統將光學元件安裝在探頭上，采用柔軟的生物相容性材料封裝，作為替代技術，避免了上述的缺點。
本文要點：
1）無物理栓系和探頭的靈活、生物相容性結構代表了關鍵的特征，從而產生了高性能、患者友好型的植入式血氧儀，可通過無線、實時、連續操作監測局部組織氧合、心率和呼吸活動。
2）這些系統的系統性研究為材料、機械布局、熱管理方法、封裝策略和光學設置提供了最佳選擇。在健康的人類志愿者身上進行的測試得出的數據與用于整體血氧飽和度和心率（HR）測量的臨床標準脈搏血氧儀非常吻合。使用大鼠模型進行的研究表明，可以將導管植入并縫合到心臟表面，并且測得的血氧飽和度值與使用臨床血氣分析儀確定的血氧飽和度值匹配。這些結果代表了用于心血管保健的無線光電技術的潛在重要進展。
柔性可穿戴器件學術QQ群：1032109706
Wei Lu, et al., Wireless, implantable catheter-type oximeter designed for cardiac oxygen saturation. Science Advances 2021.
DOI: 10.1126/sciadv.abe0579
https://advances.sciencemag.org/content/7/7/eabe0579
3. Science Advances：通過線性、獨立的合成-溶脹關系精確控制合成水凝膠網絡結構
水凝膠的物理性質可以通過改變合成條件來調整，例如初始聚合物濃度和聚合物-交聯劑化學計量比。傳統上，水凝膠合成方案的差異，例如末端連接的聚（乙二醇）二丙烯酸酯水凝膠和交聯的聚（乙烯醇）水凝膠，限制了水凝膠之間的結構比較。于此，德州大學奧斯汀分校N. A. Peppas院士等人使用水凝膠的廣義合成變量，強調了變量的變化如何影響最終的網絡結構。即研究了使用PVA水凝膠和PEGDA水凝膠的交聯和末端連接的合成水凝膠之間的結構相似性。
本文要點：
1）他們確定了這些合成變量和膨脹行為之間的兩個獨立的線性關系。通過最近更新的溶脹的聚合物網絡模型進行的分析表明，合成膨脹相關性可用于對合成水凝膠的剛度和溶質擴散特性進行先驗預測。
2）對甲基丙烯酰胺改性明膠水凝膠進行的相同實驗和分析表明，復雜的生物高聚物結構破壞了線性合成溶脹相關性。這些研究提供了通過結構設計控制水凝膠物理性質的見解，并可用于實施和優化生物醫學相關水凝膠。
復合材料學術QQ群：519181225
N. R. Richbourg，et al., Precise control of synthetic hydrogel network structure via linear, independent synthesis-swelling relationships. Science Advances 2021.
DOI: 10.1126/sciadv.abe3245
https://advances.sciencemag.org/content/7/7/eabe3245
4. Science Advances：壓力之下：水凝膠在顆粒狀介質中膨脹
水凝膠在農業上有望成為干燥土壤中的儲水器，有可能減輕灌溉負擔。然而，限制在土壤中會顯著降低水凝膠吸水膨脹的能力，從而限制了水凝膠的廣泛應用。不幸的是，根本原因仍然未知。通過直接可視化限制在三維顆粒介質中的水凝膠的溶脹，普林斯頓大學Sujit S. Datta等人證明了水凝膠的溶脹程度是由滲透性溶脹引起的水凝膠所施加的力與周圍顆粒所傳遞的約束力之間的競爭決定的。
此外，介質本身可以通過水凝膠溶脹進行重組，這取決于滲透溶脹力、約束力和顆粒間摩擦之間的平衡。總之，該研究結果提供了定量原理，可預測水凝膠在封閉狀態下的行為，從而有可能改善其在農業中的用途，并為其他應用（例如采油，建筑，機械生物學和過濾）提供信息。
復合材料學術QQ群：519181225
Jean-Fran?ois Louf, et al Under pressure: Hydrogel swelling in a granular medium. Science Advances 2021.
DOI: 10.1126/sciadv.abd2711
https://advances.sciencemag.org/content/7/7/eabd2711
5. Nature Commun.: 各向異性金屬納米片在酸中有效的進行全水分解
電化學分解水是最常用的制氫技術之一，但僅占全球氫氣產量的4％。原因之一是促進析氧反應（OER）的催化劑的高成本和低性能。有鑒于此，京都大學Hiroshi Kitagawa、Kohei Kusada和Dongshuang Wu等人，報道了一種高活性和高穩定的Ru-Ir催化劑，用于酸中的全水分解。
本文要點：
1）原子分辨率電子顯微鏡和3D斷層掃描顯示，獲得的Ru-Ir催化劑具有獨特的珊瑚狀結構，由3納米厚的薄片組成，具有擴展的{0001}面，并且僅含6％ at Ir（表示為RuIr -NC）。在OER催化劑中，RuIr-NC具有最高的固有活性和穩定性。
2）使用RuIr-NC作為兩個電極的自制全水分解池在1.485 V的條件下可在120 h的時間內達到10 mA cm-2geo，而不會出現明顯的降解。此外，RuIr-NC具有較高的質量活性和比活性，比報道的高活性催化劑高出1-2個數量級。
3）Operando光譜和原子分辨率電子顯微鏡表明，高性能來源于優先暴露的{0001}面能夠抵抗可溶金屬氧化物的形成，并將短暫的Ru轉化為壽命較長的催化劑。
納米催化學術QQ群：256363607
Wu, D., Kusada, K., Yoshioka, S. et al. Efficient overall water splitting in acid with anisotropic metal nanosheets. Nat Commun 12, 1145 (2021).
DOI: 10.1038/s41467-021-20956-4
https://doi.org/10.1038/s41467-021-20956-4
6. Nano Letters：超分子南瓜環亞納米孔碳超級電容器（SCSCS）
傳統多孔前驅體在制備亞納米多孔材料方面極具挑戰性，同時由于制備和純化過程復雜，極少有報道將超分子作為碳源。近日，哈佛大學Xingcai Zhang，中科院福建物構所盧燦忠研究員，華僑大學吳季懷教授，Yiming Xie報道了一種簡便的一鍋法來制備超分子配位化合物碳源。所合成的CB[6]衍生碳（CBC）具有7.0-22.0％的高N含量，552-861 m2 g-1的比表面積以及亞納米/中孔。
本文要點：
1）研究人員首先通過甘脲和多聚甲醛在酸性溶液中的一鍋反應得到了瓜環同系物（CB[5]、CB[6]、CB[7]和CB[8]）。將BaCl2溶液慢慢浸入一鍋溶液中，然后通過Cb[6]與Ba2+的選擇性配位反應，合成了Cb[6]超分子配位化合物（SPCC）。最后，將SPCC在Ar氣氛下在管式爐中進行自熱解和碳化，形成CBC。
2）CBC電極具有5.9 ?的較窄尺寸分布。同時，在具有適當陽離子（5.8 ?）和陰離子（2.3 ?）直徑的離子液體（MMIMBF4）電解質的兩電極系統中，基于CBC電極的超級電容器的能量密度達到117.1 Wh kg-1，電位窗口超過3.8 V。
這項工作展示了一種新型超分子南瓜環亞納米多孔碳材料的簡單制備和用于高性能儲能技術的“孔和球”的智能設計。
納米合成學術QQ群：1050846953
Jiaqing Cui, et al, Jiaqing Cui, et al, Supermolecule Cucurbituril Subnanoporous Carbon Supercapacitor (SCSCS), Nano Lett., 2021
DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04938
https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04938
7. EES: 錫基鈣鈦礦太陽能電池的最新進展
作為第三代光伏技術的后起之秀，有機-無機鹵化物鈣鈦礦太陽能電池（PSC）表現出高功率轉換效率。但是，研究最多的高性能鈣鈦礦包含有毒的鉛，這可能會阻礙其廣泛的應用。在各種替代環境友好的鈣鈦礦中替代鉛的金屬離子中，錫已成功用于PSC中，目前效率最高超過13％，使錫基鈣鈦礦成為無鉛PSC最具前景的活性材料。香港理工大學Feng Yan等人總結了PSC的器件設計以及錫基鈣鈦礦的物理特性。
本文要點：
1）總結了該領域的主要挑戰，并討論了膠片制備中的基本技術。具體而言，在膜制備中需要富錫條件（鹵化錫）和合適的還原劑以阻止Sn2+氧化，并且溶劑調節是控制膜形態的可行方法。
2） 同時，全面討論了A位和B位陽離子和X位陰離子的化學取代以改善錫基鈣鈦礦的光電性能。此外，還討論了用于高性能PSC和串聯太陽能電池的鉛錫鈣混合鈣鈦礦，其鉛的含量低于純鉛鈣鈦礦。最后闡明了環保型PSC的發展，并為通過協同方法實現高效，穩定的無鉛PSC提供指導。
光電器件學術QQ群：474948391
Jiupeng Cao, Recent progress in tin-based perovskite solar cells, Energy & Environmental Science , 2021
DOI: 10.1039/d0ee04007j
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ee/d0ee04007j#!divAbstract
8. Angew：原位合成鈾酰印跡納米籠用于選擇性回收海水中的鈾
自適應配位結構是海水選擇性提鈾的關鍵。近日，海南大學王寧教授報道了通過分子印跡策略，在合成過程中將鈾酰引入到多元金屬有機骨架（MOF）中，用于原位構建具有合適靶向鈾酰結合的納米籠結構。
本文要點：
1）鈾酰的軸向氧除了與材料中的四個氧配位外，還與酚羥基上的氫形成氫鍵，增強了材料與鈾酰的結合親和力。
2）由于具有較高的結合親和力，該吸附劑不僅對干擾金屬離子具有很高的鈾結合選擇性，而且對與鈾酰配位生成[UO2(CO)3]4?的碳酸鹽基團也表現出較高的鈾結合選擇性。在天然海水中，該吸附劑對鈾的吸附量為7.35 mg g?1，對釩的選擇性提高了18.38倍。
得益于高可重復利用性，該吸附劑是從海水中回收鈾的一種很有前途的替代策略。
二維材料學術QQ群：1049353403
Lijuan Feng, et al, In-situ synthesis of uranyl-imprinted nanocage for selective uranium recovery from seawater, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202101015
https://doi.org/10.1002/anie.202101015
9. Angew.: 富含缺陷的多孔Pd金屬烯，可增強堿性氧還原電催化作用
具有出色的理化特性的金屬烯被認為是氧還原反應（ORR）的潛在候選者。控制金屬烯的形態和結構可以為提高其催化性能提供良好的機會。有鑒于此，浙江工業大學王鴻靜教授等人，通過簡便的濕化學策略開發了富含缺陷的超薄多孔Pd金屬烯（一種亞納米和彎曲的金屬納米片），以在堿性電解質中進行有效且穩定的ORR電催化。
本文要點：
1）通過適度還原條件下從W(CO)6分解過程中CO的有限釋放，精心控制各向異性生長動力學，構建了具有豐富納米晶缺陷的超薄多孔鈀金屬烯。
2）富含缺陷的多孔Pd金屬烯提供了豐富的高活性位點和空位缺陷，表現出極佳ORR活性，在0.9 V（vs RHE）電壓下為0.892 A mgPd-1，質量活性是市售Pt/C和Pd/C的5.1倍，并在5000次循環后保持良好。
3）高彎曲亞納米納米片的應變效應和可調諧的電子結構，通過優化Pd上的氧結合能力，促進了優異的ORR性能。
總之，鈀金屬烯的優異催化性能可能為設計用于各種領域的其他金屬烯材料開辟道路。
電催化學術QQ群：740997841
Hongjie Yu et al. Defect‐Rich Porous Pd Metallene for Enhanced Alkaline Oxygen Reduction Electrocatalysis. Angew., 2021.
DOI: 10.1002/anie.202101019
https://doi.org/10.1002/anie.202101019
10. Angew：雙金屬協同催化羧酸C-O/C-H偶聯脫羰基異構化反應
雙金屬協同催化是現代合成化學中的一種基本方法，其解決了與合成化學發展面臨的許多挑戰。近日，美國羅格斯大學Michal Szostak，浙江大學洪鑫研究員報道了雙金屬協同催化用于通過酰基C-O/C-H偶聯對羧酸脫羰基的異構化反應。
本文要點：
1）研究人員利用銅催化劑和鈀催化劑這一新型催化體系在脫羰反應中的協同作用，能夠在沒有預官能化或導向基團的情況下，通過羧酸與雜芳烴的偶聯，高化學選擇性地合成在有機合成領域中享有特殊重要作用的雜雙芳基基元。這種協同脫羰體系得益于直接使用普通羧酸的優勢，并顯示出極為廣泛的底物范圍（> 70個實例），包括藥物的后期修飾和生物活性劑的簡化合成。
2）為了深入了解雙金屬催化脫羰體系機制，研究人員進行了大量的機理和計算研究。其關鍵步驟包括通過銅-芳基物種與氧化加成/脫羰反應生成的鈀(II)中間體的跨金屬轉移，使兩個催化循環相交。
這種多功能雙金屬協同脫羰將對協同催化、脫羰偶聯和聯芳基序合成等合成方法產生重要影響。
均相催化與酶催化學術QQ群：871976131
Chengwei Liu, et al, Bimetallic Cooperative Catalysis for Decarbonylative Heteroarylation of Carboxylic Acids via C–O/C–H Coupling, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202100949
https://doi.org/10.1002/anie.202100949
11. Angew：壓力響應型二維金屬-有機骨架復合膜用于CO2分離
在膜系統中實現對滲透和選擇性的調節可以有效地緩解傳統的能量密集型分離。金屬有機骨架（MOF）是一類重要的結晶型多孔材料，其分子尺寸可調，因而在氣體吸附分離中具有廣泛的應用前景。近日，新加坡國立大學趙丹教授，天津工業大學仲崇立教授報道了一種將柔性二維MOF納米片（MONs）與氧化石墨烯納米片復合而成的壓力響應型超薄膜（~100 nm），用于CO2分離。
本文要點：
1）研究人員使用一種改進的界面合成方法在空氣/水界面處制備了Cu(dhbc)2(bpy)·H2O MONs。將獲得的納米片分散在異丙醇（0.02 mg mL-1）中，形成具有明顯丁達爾效應的膠體懸浮液。光學和原子力顯微鏡圖像清楚地揭示了其分層的形態，其橫向尺寸約為8 μm，均勻厚度約為4.4 nm（對應于4-5個原子層）。此外，通過HRTEM和SAED，研究人員在幾層MONs中觀察到了結晶MOF。HRTEM圖像中放大的原子排列證實了在空氣/水界面成功地制備了Cu(dhbc)2(bpy)·H2O膜。
2）通過控制氣體滲透方向以利用MONS的壓力響應相變，研究人員在所合成的膜中觀察到了CO2誘導的閘門開啟-關閉特性，伴隨著CO2滲透率的急劇增加（從173.8增加到1144個氣體滲透單位），CO2/N2和CO2/CH4選擇性分別從4.1%和4%增加到22.8%和19.6%。
3）研究人員通過分子動力學模擬進一步闡明了MONS的柔性特征和CO2分離機理。
二維材料學術QQ群：1049353403
Yunpan Ying, et al, Pressure-Responsive Two-Dimensional Metal-Organic Framework Composite Membranes for CO2 Separation, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202017089
https://doi.org/10.1002/anie.202017089
12. ACS Nano：耐溶性木質素-環氧雜化納米顆粒用于共價表面改性與高強度顆粒膠粘劑
球形木質素納米顆粒（LNPs）的合成為木質素提供了更多的應用機會。然而，LNPs在強堿性pH或普通有機溶劑體系中的溶解阻礙了其在分散狀態下的表面功能化，以及在苛刻條件下需要保持顆粒形貌的加工和應用。近日，芬蘭阿爾托大學Monika O?sterberg報道了一種通過顆粒內交聯來穩定LNPs的簡單方法。
本文要點：
1）雙酚A二縮水甘油醚（BADGE）是一種交聯劑，與木質素一樣含有取代苯環，通過共沉淀與針葉木質硫酸鹽木質素形成雜化LNPs（hy-LNPs）。BADGE含量≤20 wt％的hy-LNPs可以在分散狀態下交聯，而不會改變其膠體穩定性。原子力顯微鏡和石英晶體微天平的耗散監測表明，內交聯顆粒在強堿性條件下和在丙酮-水二元溶劑中均能完全溶解未修飾的LNPs。
2）通過環氧基開環反應，研究人員進一步發現在pH值為12時，內交聯顆粒的共價表面官能化，從而得到了具有pH可調表面電荷的顆粒。
3）BADGE含量≥30 wt％的hy-LNPs可在超過150°C的溫度下實現粒間和粒內交聯，因此可用作具有同等干/濕粘合強度（5.4 Mpa/3.5 Mpa）的水性木材粘合劑。
復合材料學術QQ群：519181225
Tao Zou, et al, Solvent-Resistant Lignin-Epoxy Hybrid Nanoparticles for Covalent Surface Modification and High-Strength Particulate Adhesives, ACS Nano, 2021
DOI: 10.1021/acsnano.0c09500
https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c09500
