1. Nature Cat.:[Fe4S4]室溫催化CO2還原
Martin T. Stiebritz等人發現微生物乙酸甲烷八疊球菌中的[Fe4S4]蛋白可以在室溫下催化CO2還原到CO以及甲烷,乙烷等碳氫化合物。研究發現,這種蛋白的催化中心為[Fe4S4]簇,理論計算研究發現CO2的還原過程中經歷了類似于醛基中間體。以化學合成的[Fe4S4]簇作為催化劑,可以快速地催化甲醛還原生成甲烷。
Martin T. Stiebritz, Yilin Hu, et al.Ambient conversion of CO2 to hydrocarbons by biogenic and synthetic[Fe4S4] clusters
Nature Cat. Doi:10.1038/s41929-018-0079-4
2. Nature Commun.: 非典型沸石生長機制
Manjesh Kumar等人借助STM原位觀察了LTA分子篩的晶化生長過程。與經典的晶體生長理論(分子在晶核上吸附生長)不同,他們發現,分子篩生長的初期階段,在過飽和的溶液中形成了由硅鋁分子寡聚體形成的島狀凝膠,該島狀物在之后取向生長形成3D分子篩。但是在反應的后期,溶液中濃度較低時,分子篩轉而傾向于在2D層狀方向生長。
Manjesh Kumar, Jeffrey D. Rimer, et al.Transient modes of zeolite surface growth from 3D gel-like islands to 2D single layers
Nature Commun. DOI:10.1038/s41467-018-04296-4
3. Nature Commun.: 混合價態Mn-MOF納米籠
Asanka S. Rathnayake等人以C-alkylpyrogallol[4]arenes (PgCs)和Mn(NO3)2為前驅體,合成了Mn-MOF納米籠(metal-organic nanocapsules, MONCs)。在由24個Mn離子和6個PgCs組成的MONC中,Mn具有MnII和MnIII兩種價態,另外還有一個MnIII離子原位包裹于MONC中。研究發現反應過程中發生了原位氧化還原,部分MnII被NO3-氧化為MnIII,同時NO3-被還原為NO2-。該方法還可以用于設計合成由其他陽離子組成的主客體結構。
Asanka S. Rathnayake, Jerry L. Atwood, et al. In situ redox reactions facilitate the assembly of a mixed-valence metal-organic nanocapsule
Nature Commun. DOI:10.1038/s41467-018-04541-w
4. JACS:類神經元結構中空C骨架K離子電池材料
De-Shan Bin等人以酚醛樹脂為起始材料,在碳化的過程中他們意外地發現其骨架會形成內部中空的玻璃泡結構,類似于神經與突觸結構。將此材料應用于K離子電池中,在0.1 C速率下測得的容量可達340 mAh/g,并且可以在0.5 C下穩定循環超過150次。
De-Shan Bin, An-Min Cao, Li-Jun Wan, et al.Engineering Hollow Carbon Architecture for High-Performance K?Ion Battery Anode
J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.8b02178
5. JACS:量子力學分子動力學模擬理解pH影響的電催化
Tao Cheng等人通過量子力學分子動力學方法模擬了不同pH下Pt(100)面催化的HER/HOR反應。他們以施加電位U來模擬不同pH的影響,發現隨著U降低(pH升高),催化劑表面變得更加疏水,進一步導致H在表面結合更牢,pH從0.2變至12.8,催化電位增加0.13 V,對應斜率為10 meV/pH,與實驗上的8-12 meV/pH非常接近。
Tao Cheng, William A. Goddard, III, et al.Explanation of Dramatic pH-Dependence of Hydrogen Binding on Noble MetalElectrode: Greatly Weakened Water Adsorption at High pH.
J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.8b04006
6. JACS:區域選擇性合成多組分納米粒子
Julie L. Fenton等人應用晶體生長中最大化低應力界面原則,通過Zn2+和Cd2+離子選擇性地部分取代Cu1.8S中的Cu+離子,制備出了五種空間不對稱的多組分的ZnS/CdS/Cu1.8S納米球或納米棒。
Julie L. Fenton, Raymond E. Schaak, et al. ExploitingCrystallographic Regioselectivity To Engineer Asymmetric Three-ComponentColloidal Nanoparticle Isomers Using Partial Cation Exchange Reactions
J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.8b03338
7. JACS:仿生載酶抗腫瘤
Gong Cheng等人將容易變性失活的抗腫瘤蛋白包裹于MOF中(其包裹效率高達94%),進一步在MOF外層包裹一層細胞膜泡EV之后用于腫瘤細胞的靶向載藥釋放研究。體內外的研究都表明,這一策略不僅可以避免納米粒子被免疫系統清除,還可以靶向釋放蛋白酶到腫瘤細胞中。其治療效率相比未保護的蛋白提高了14倍。
Gong Cheng, Si-Yang Zheng, et al. Self-Assembly of Extracellular Vesicle-like Metal–Organic Framework Nanoparticles for Protection and Intracellular Delivery of Biofunctional Proteins
J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.8b03584