第一作者：Subhajit Roychowdhury, Tanmoy Ghosh通訊單位：賈瓦哈拉爾尼赫魯高級科學研究中心(JNCASR)在改善熱電材料將熱轉化為電的過程中，效率取決于載流子的移動和傳輸，傳輸過程中的能量，材料中溫度梯度保持情況等。其中，性能優異的熱電材料需要較高的導電系數σ、較高的塞貝克（Seeback）系數S、較低的導熱系數k。但是這三個參數之間存在相互沖突的聯系，導致難以獲得較好的結果。有鑒于此，印度賈瓦哈拉爾尼赫魯高級科學研究中心(JNCASR) Kanishka Biswas等報道了一種方法能夠在一定程度上克服這個問題，具體在AgSbTe2中加入Cd陽離子，改善了AgSbTe2材料中的本征無序化變為有序結構。奧地利科學技術學院Maria Ibá?ez等對此項工作的意義進行總結和評述。通常人們通過無量綱熱電因數（ZT）評價熱電材料性能，ZT=σS2Tk-1。其中優化的電荷載流子濃度為1019~1020載流子/cm3，當載流子濃度優化，進一步改善ZT需要對材料的電子結構、聲子相互作用進行優化。在常用的方法中，人們通過對材料的化學組成進行微調，比如在晶體中引入摻雜原子等。此類缺陷、摻雜影響電子的化學勢和電子結構，還能通過引入無序的局部應力導致影響k值，導致晶格振動的變化。最終，通過進一步的引入納米/微米級聲子傳播屏障進一步的優化和降低k值。通常為了最大程度的改善材料的ZT值，需要將以上各種方法結合使用，比如在常用的PbTe材料中，需要引入晶格缺陷（在Pb位點引入Na或Sr），納米尺度SrTe區，從而提高材料的無序程度。
印度賈瓦哈拉爾尼赫魯高級科學研究中心(JNCASR) Kanishka Biswas等發現多晶結構AgSbTe2材料本征表現為無序結構，其中的陽離子位點隨機分布著Ag和Sb，而且晶體中存在二次Ag2Te晶相，作者通過在材料中引入Cd2+摻雜取代Sb3+，提高了材料的載流子濃度。理論計算結果顯示，Cd2+能夠占據無序態Sb3+位點，而且降低陽離子有序態結構的形成能。導致Cd-AgSbTe2中在納米尺度形成兩種規則排列晶相，同時兩種晶相中表現出應力區別，導致形成納米超結構，在電子顯微鏡中產生應力條紋，從而提高σ數值、降低k。而且，增加的σ數值對應于載流子濃度提高、無序狀態晶格勢的漲落變化降低，從而改善了載流子在材料中移動。納米尺度條紋、Cd位點附近的應力導致其中熱傳輸得以抑制。通過Cd摻雜的多重作用，在室溫中實現了1.5的ZT值，在573 K實現了ZT值達到2.6，平均ZT值達到1.8。這個結果是目前相關報道中最好的結果。由于目前大多數的熱電材料中都是通過引入無序態提高熱電性能，因此這種通過提高原子排列程度（提高有序度）改善熱電性能的方法為熱電材料的發展提供一個新的方向和角度。Yu Liu, Maria Ibá?ez, Tidying up the mess, Science 2021, 371 (6530), 678-679DOI: 10.1126/science.abg0886https://science.sciencemag.org/content/371/6530/678Subhajit Roychowdhury et al. Enhanced atomic ordering leads to high thermoelectric performance in AgSbTe2, Science, 2021, 371 (6530), 722-727DOI: 10.1126/science.abb3517https://science.sciencemag.org/content/371/6530/722
