1. Nature Commun.: 二維有機-無機雜化鈣鈦礦中取決于層數的鐵彈性
鐵彈性定義為具有自發應變的材料域，該自發應變可以被外部應力轉換。三維鈣鈦礦（如甲基銨碘化鉛）被確定為鐵彈性體。層狀鈣鈦礦已經以優異的性能被廣泛應用于光電器件。然而，目前仍然缺乏對層狀鈣鈦礦中晶格應變和鐵彈性的了解。北卡羅來納大學教堂山分校黃勁松和麻省理工學院李巨等人通過在外力作用下，原位觀察了層狀鈣鈦礦單晶中轉換域。
本文要點：
1）研究發現了層數大于一層的層狀鈣鈦礦中鐵彈性的證據，而具有八面體單層的鈣鈦礦則沒有鐵彈性。密度泛函理論計算表明，層狀鈣鈦礦中的鐵彈性源自非球面甲基銨陽離子旋轉導致的無機八面體變形。單層鈣鈦礦中不存在甲基銨陽離子，這說明了無鐵彈性。這些鐵彈性域不會誘導非輻射復合或降低光致發光量子產率。
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Xiao, X., Zhou, J., Song, K. et al. Layer number dependent ferroelasticity in 2D Ruddlesden–Popper organic-inorganic hybrid perovskites. Nat. Commun. 12, 1332 (2021).
https://doi.org/10.1038/s41467-021-21493-w
2. Nature Commun.：一種量身定制的多功能催化劑用于循環氧化還原下超高效地生產苯乙烯
苯乙烯是一種重要的商品化學品，其合成需要大量消耗能源以及釋放大量CO2。
近日，美國北卡州立大學羅利分校李凡星教授報道了一種氧化還原氧化脫氫（redox-ODH）策略，用于高效生產苯乙烯。
本文要點：
1）多功能(Ca/Mn)1?xO@KFeO2核殼氧化還原催化劑可作為：i）多相催化劑，ii）氧分離劑，iii）選擇性氫燃燒材料。通過redox-ODH，可以將乙苯自動熱轉化為苯乙烯，單程轉化率高達97％，選擇性超過 94％。與商用脫氫相比，其產率提高了72%，從而節省了82%的能源，以及降低了79%的CO2排放。
2）(Ca/Mn)1?xO@KFeO2氧化還原催化劑由具有催化活性的KFeO2殼層和用于可逆的晶格儲氧和供氧的(Ca/Mn)1?xO核組成。(Ca/Mn)1?xO的晶格氧可以穩定地維持殼中的Fe3+，從而保持較高的催化活性和耐結焦性。此外，從實踐的角度來看，該氧化還原催化劑在工業相容條件下具有優異的長期性能。
Zhu, X., Gao, Y., Wang, X. et al. A tailored multi-functional catalyst for ultra-efficient styrene production under a cyclic redox scheme. Nat Commun 12, 1329 (2021)
DOI：10.1038/s41467-021-21374-2
https://doi.org/10.1038/s41467-021-21374-2
3. Nature Commun.：受軟骨啟發的一種非共價組裝納米結構的超強健，堅韌和高度可拉伸的自修復材料
具有優異機械強度并同時具有高修復率的自修復材料將在許多領域中得到廣泛應用，然而其制造也極具挑戰性。近日，受生物軟骨的啟發，四川大學張新星教授開發了一種超強健的自修復材料，在單寧酸（TA）改性的二硫化鎢（WS2）納米片和聚氨酯（PU）基質之間的界面處摻入高密度非共價鍵，從而共同產生強界面相互作用。
本文要點：
1）所獲得的具有交織網絡結構的仿生納米復合材料表現出極出色的拉伸強度（52.3 MPa），高韌性（282.7 MJ m?3，比蜘蛛絲高1.6倍，比金屬鋁高9.4倍），高拉伸性（1020.8％），以及優異的自修復效率（80–100％），從而顛覆了先前人們對傳統的非共價鍵自修復材料的認知，即在傳統的非共價鍵自修復材料中，高機械強度和其自修復能力相互排斥。
2）得益于界面間的超分子交聯結構，所開發的柔性智能致動器件具有功能修復能力。因此，這項工作為開發用于各種柔性功能器件的超堅固自修復材料開辟了一條新途徑。
柔性可穿戴器件學術QQ群：1032109706
Wang, Y., Huang, X. & Zhang, X. Ultrarobust, tough and highly stretchable self-healing materials based on cartilage-inspired noncovalent assembly nanostructure. Nat Commun 12, 1291 (2021).
DOI：10.1038/s41467-021-21577-7
https://doi/org/10.1038/s41467-021-21577-7
4. Nature Commun.：基于功函的界面工程化Bi2S3/Ti3C2Tx Mxene用于光激發殺菌
隨著細菌耐藥性的產生，環境友好型光電材料有望成為抗生素的理想替代品。天津大學吳水林教授和湖北大學劉想梅教授利用Ti3C2Tx與Bi2S3之間的接觸電位差，設計了一種基于Bi2S3/Ti3C2Tx的界面肖特基結。
本文要點：
1）不同的功函會誘導產生局部的親電或親核區域，而界面上的自驅動電荷轉移會增加Ti3C2Tx的局部電子密度。研究表明，形成的肖特基勢壘會抑制電子的回流，促進電荷的轉移和分離。得益于Bi2S3/Ti3C2Tx的光催化活性，其在808 nm近紅外光輻射下產生的活性氧含量也大大提高。
2）實驗結果表明，該光催化平臺可以在10分鐘內利用熱的協助殺死99.86%的金黃色葡萄球菌和99.92%的大腸桿菌。綜上所述，這一工作充分證明了基于功函的界面工程化肖特基結可以有效地消除細菌感染。
Jianfang Li. et al. Interfacial engineering of Bi2S3/Ti3C2Tx MXene based on work function for rapid photo-excited bacteria-killing. Nature Communications. 2021
https://www.nature.com/articles/s41467-021-21435-6
5. Chem. Soc. Rev.綜述：電催化CO2轉化的研究進展
電催化CO2還原反應（CO2RR）可以將CO2轉化為增值原料，具有操作條件溫和、操作方便、產物可調以及與快速增長的可再生能源（如太陽能、風能）具有協同作用等諸多優點，被認為是實現碳循環再平衡的最具吸引力的途徑之一。近日，澳大利亞新南威爾士大學戴黎明教授，中科院福建物構所溫珍海研究員，浙江大學侯陽研究員綜述了選擇性電催化CO2RR制增值化學品的最新研究進展。
本文要點：
1）由兩個電極和電解質組成的電解槽是實施CO2RR的關鍵步驟，作者總結了可決定CO2RR性能的電解槽配置、電極結構以及電解質類型的研究進展。并綜合考慮了其他影響CO2RR性能的因素，如溫度、壓力和pH。
2）作者總結了用于CO2RR催化劑設計的理論計算的研究進展。首先概括了成功應用在析氫/氧化反應（HER / HOR）和氧還原反應（ORR））的電化學熱力學框架（ETF，也稱為“ CHE”）。總結了將ETF擴展到CO2RR的研究（揭示Cu催化劑上CO2RR的機理和反應途徑；過渡金屬在CO2RR中的擴展應用；C2生產的進一步應用），然后總結了優化ETF的研究以解決其存在的主要問題。
3）可以通過改變催化劑的結構來調節其CO2RR電催化活性和產物選擇性。目前主要有兩種通用策略來提高電催化劑的活性：1）增加給定電極上的活性位點數量（例如，通過改進的催化劑結構，每克暴露更多的活性位點）；2）提高每個活性位點的固有活性。兩種策略可以彼此之間協同進行，以最大化電催化劑的性能。作者總結了用于提高CO2RR性能的電催化劑設計策略（納米結構、負載型電催化劑、雜原子摻雜、合金化與核殼(層)結構、引入缺陷、改性和限域）。其中納米結構，載體和成形策略可以大大增加活性位點的數量，而合金化，核殼結構，缺陷引入，修飾，基于納米結構材料的限域策略以及雜原子摻雜可以進一步增加每個活性位點的固有活性。
4）作者根據催化劑和相應的還原產物（例如CO，甲酸/甲酸，醛，醇，烴，乙酸鹽/乙酸和草酸鹽）的分類，總結了用于CO2RR的各種電催化劑。對于每種催化劑，通過展示具體研究實例闡明了催化劑的設計策略和結構-性能關系。
5）作者最后指出，電化學CO2轉化的基礎研究和實際商業應用中仍然面臨著嚴峻挑戰，包括：1）開發具有高選擇性，高穩定性和高活性，可以電催化CO2轉化的高性能電催化劑；2）為了實際應用，需要考慮電催化劑的產率和成本；3）CO2RR電催化劑的耐久性問題；4）關于CO2RR電催化的機理研究仍然不足；6）研究CO2RR電催化反應條件（即，溫度，電解質pH和壓力等）的影響，以提高催化效率；6）直接從CO2排放中進行進料以降低大氣CO2濃度；7）重點考慮電催化CO2RR中陽極一側的反應。
電催化學術QQ群：740997841
Genxiang Wang, et al, Electrocatalysis for CO2 conversion: from fundamentals to value-added products, Chem. Soc. Rev., 2021
DOI: 10.1039/d0cs00071j
https://doi.org/10.1039/d0cs00071j
6. EES綜述：用于規模化水電解技術的電催化劑缺陷工程
在可再生電力的驅動下，電化學水分解 （WS）有望成為一種理想的長期、低碳的制氫方式，能夠應對各種關鍵的能源挑戰。為了提高電催化水分解的效率，開發可提高電導率、暴露更多的活性位點和高本征活性的電催化劑對于減小速率決定步驟（RDS）的能隙從而提高轉化效率至關重要。在電催化過程中，多維缺陷的引入被證明能有效地調節催化劑的電子分布，加快電催化動力學，受到了越來越多的關注。
有鑒于此，河南大學趙勇教授，Xianwei Fu，湖南大學王雙印教授對缺陷型電催化劑從點缺陷到本體缺陷在水分解制氫中的應用，包括析氫（HER）、析氧（OER）和整體水電解等方面的研究進展進行了全面的綜述。
本文要點：
1）作者首先簡要概括了一些關于目前世界能源狀況的發展情況，以及氫氣在實現巴黎協定提出的氣候目標的世界能源過渡中所起的重要作用。隨后簡要總結了HER和OER的基本機理。并深入闡明了缺陷誘導的電子效應在優化電催化劑電催化性能中的作用。
2）作者接下來總結了通過構建具有缺陷特征的基序來優化電催化劑方面的最新研究進展，以實現多功能的電催化HER、OER和全水分解。
3）作者最后對用于水分解制氫的電催化劑研究仍面臨的挑戰和機遇提出了個人見解。
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Shilong Jiao, et al, Perfecting the Electrocatalysts via Imperfections: Towards Large-Scale Deployment of Water Electrolysis Technology, Energy Environ. Sci., 2021
DOI: 10.1039/D0EE03635H
https://doi.org/10.1039/D0EE03635H
7. AM：用于高性能水系電池的水鹽低聚物超溶性電解質
盡管水系可充電電池具有高安全行、低成本、環保等優點，但其能量密度較低。一個最有效的解決方案是提高水溶液中電解質濃度。然而，每種鹽都受到其物理溶解度的限制，一般低于21-32mol kg?1(m)。近日，浙江大學高超教授，徐志康教授，美國馬里蘭大學王春生教授報道了通過Br?/Cl?-H和Br?/Cl?/O-Zn2+相互作用形成了橋聯的乙酸鹽封端的水鹽低聚物，成功獲得了一種突破物理溶解度極限的超溶解度達到75m的ZnCl2/ZnBr2/Zn(OAc)2水溶液電解質。
本文要點：
1）研究人員通過拉曼光譜，核磁共振（NMR）光譜，電噴霧電離質譜（ESI-MS）和差示掃描量熱法（DSC）揭示了ZnCl2/ZnBr2/Zn(OAc)2類似聚合物的結構以及此類無機電解質的特性。含有非極化質子的乙酸根陰離子抑制了離子低聚物的過度生長和沉淀。這些無機電解質的類聚合物玻璃化轉變溫度約在?70?60 °C，在40?80 °C沒有觀察到鹽結晶和水凍結的峰。
2）基于ZnCl2/ZnBr2/Zn(OAc)2超溶性電解質的高性能水系雙離子電池的可逆容量達到605.7 mAh g?1，對應的能量密度為908.5 Wh kg?1，庫侖效率為98.07%。原位X射線衍射和拉曼表征結果顯示，高離子濃度的超溶電解質使得溴能夠嵌入宏觀組裝的石墨烯正極（PGA）中。
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Shengying Cai, et al, Water–Salt Oligomers Enable Supersoluble Electrolytes for High-Performance Aqueous Batteries, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202007470
https://doi.org/10.1002/adma.202007470
8. AM: 使用集成刺激響應材料的超高靈敏度壓力傳感器
機械應力（例如壓縮應力、剪切應力和拉伸應力）的測量有助于實現更安全、更健康的生活。尤其是，對于醫療保健監控和生物醫學應用，需要檢測到較弱的壓縮應力。在以前的工作中，已經使用機械響應材料對106-1010 Pa量級的壓縮應力進行了可視化和或量化。但是，一般而言，使用常規的機械響應材料來檢測小于103 Pa的壓縮應力并不容易，因為剛性機械響應分子的動態運動不是由這種弱應力引起的。
鑒于此，日本慶應大學Yuya Oaki和大阪工業大學Syuji Fujii等人通過分層的聚對二乙炔（PDA）和干液（DL）等刺激響應材料的整合，可以可視化和測量100–103 Pa量級的弱壓縮應力。
本文要點：
1）由被固體顆粒覆蓋的液滴組成的DL釋放內部液體并在施加弱壓縮應力的情況下塌陷。釋放的內部液體，作為一種化學應力，在分層的PDA中引起顏色變化。
2）使用集成刺激響應材料的紙質設備，可以可視化和比色法測量各種微弱的壓縮應力，例如呼氣壓力。可以通過整合刺激響應材料來設計各種機械感測設備。
Nakamitsu, M., et al., Ultrahigh‐Sensitive Compression‐Stress Sensor Using Integrated Stimuli‐Responsive Materials. Adv. Mater. 2021, 2008755.
https://doi.org/10.1002/adma.202008755
9. AM: 電荷轉移復合物降低鈣鈦礦太陽能電池空穴傳輸層的能量混亂
具有高遷移率，低陷阱密度和能級對準的溶液處理有機半導體電荷傳輸層（OS-CTL）主導了p-i-n平面鈣鈦礦太陽能電池（pero-SCs）的重要進展。然而，它們不可避免的長鏈導致弱分子堆積，這很可能產生高能紊亂并降低OS-CTL的電荷傳輸能力。蘇州大學Yaowen Li等人通過摻雜有機半導體4,4'-（4,8-雙（5-（三甲基甲硅烷基）噻吩-2-基）來減少OS-CTL中能量混亂的電荷轉移復合物（CTC）策略。
本文要點：
1）在商用PTAA空穴傳輸層中引入苯并[1,2-b：4,5-b']二噻吩-2,6-二基）雙（N，N-雙（4-甲氧基苯基）苯胺）（BDT-Si）。CTC的形成使PTAA共軛骨架的電子缺乏，從而產生了喹啉和更剛性的特征，這很可能使PTAA骨架平坦化并增強了納米級薄膜的有序性。
2）生成的HTL表現出降低的能量紊亂，同時促進了HTL中的空穴傳輸，界面處的空穴提取，能級匹配以及器件中的準費米能級分裂。經過優化的HTL的p–i–n平面pero-SC的最佳效率為21.87％，并且具有良好的工作穩定性。CTC策略是減少HTL中的能量紊亂并提高平面pero-SCs性能的有效方法。
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Xu, G., Xue, R., Stuard, S. J., Ade, H., Zhang, C., Yao, J., Li, Y. W., Li, Y. F., Reducing Energy Disorder of Hole Transport Layer by Charge Transfer Complex for High Performance p–i–n Perovskite Solar Cells. Adv. Mater. 2021, 2006753.
https://doi.org/10.1002/adma.202006753
10. AFM：粉碎納米Fe2O3制備具有多重多硫化物錨定和轉化活性的Fe3C/N型共摻碳的納米盒用于鋰硫電池
緩慢的氧化還原動力學、穿梭效應、導電性差、硫體積變化大等嚴重限制了鋰硫電池的實際應用。近日，美國得克薩斯大學奧斯汀分校余桂華教授，大連理工大學賀高紅教授，李祥村副教授報道了通過粉碎嵌入在聚丙烯腈（PAN）纖維中的Fe2O3，成功制備了一種具有多重多硫化物錨定和催化轉化活性的中空、多孔和項鏈狀的Fe3C/N共摻的碳納米盒（Fe3C/NC）。
本文要點：
1）實驗結果和第一性原理密度泛函理論（DFT）研究表明，Fe3C/NC納米盒中均勻分布的Fe3C和N單元可以顯著抑制多硫化物（LiPSs）的穿梭效應。得益于納米纖維中電子的快速傳遞，促進了鋰離子在多孔納米盒殼中的擴散，因此LiPSs在放電過程中被有效催化轉化為Li2S。此外，納米盒的結構特征(“纖維中的盒子”)實現了具有高硫負載量的LiPSs的轉化和對S體積變化的耐受性，從而實現了對氧化還原反應的協同催化作用。
2）實驗結果顯示，基于Fe3C/NC 的鋰硫電池在1 C下循環240次后的容量達到了645 mAh g?1，在5 mg cm?2的高硫負載量下，0.2 C下循環100次后的容量到達了712mAh g?1，，面容量提高到3.6 mAh cm?2。
這種簡便的電極材料制備和電極結構設計方法極大的促進了鋰硫電池的商業化進程。
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Changyu Zhou, et al, Pulverizing Fe2O3 Nanoparticles for Developing Fe3C/N-Codoped Carbon Nanoboxes with Multiple Polysulfide Anchoring and Converting Activity in Li-S Batteries, Adv. Funct. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adfm.202011249
https://doi.org/10.1002/adfm.202011249
11. ACS Nano：原位生長超長羥基磷灰石納米線用于定制纖維素纖維紙
纖維素纖維（CF）紙是一種低成本，可持續且柔軟的基材，最近受到了越來越多的關注。在實際使用之前，原始CF紙的功能化對于滿足特定應用的要求至關重要。與傳統的表面改性或物理混合方法不同，中科院上硅所朱英杰研究員，福州大學于巖教授，陳飛飛報道了在CF紙上原位生長了長度大于10 μm的超長羥基磷灰石納米線（HAPNWs）。
本文要點：
1）HAPNWs在CFs表面呈徑向排列，形成微納尺度的層次化結構。利用羥基磷灰石（HAP，Ca10(PO4)6(OH)2）優異的離子交換能力和層次化結構，可以方便地定制CF紙的功能。
2）作為概念驗證，研究人員展示了兩種功能性CF紙：1）在HAPNW晶格中摻雜Eu3+和Tb3+離子的光致發光CF紙；2）在HAPNW層狀結構上涂覆聚二甲基硅氧烷的超疏水CF紙，可用于自清潔和油水分離。
這種超長HAPNW的原位生長有望為設計具有特定功能的CF紙提供指導。
Fei-Fei Chen, et al, Customized Cellulose Fiber Paper Enabled by an In Situ Growth of Ultralong Hydroxyapatite Nanowires, ACS Nano, 2021
DOI: 10.1021/acsnano.0c10903
https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c10903
12. ACS Nano：具有可回收和光適應性的基于類玻璃高分子的仿生珍珠母納米復合材料
自然界的珍珠具有一個完美的分層結構，其類似于一個具有協同剛度和韌性的磚瓦結構。仿生材料通常具有獨特的吸引人的構筑單元和工程路徑，從而獲得出色的性能。然而，對仿珍珠母材料的研究不應僅局限于其結構設計，更重要的是，揭示其各組成部分之間內部相互作用的理解以及其進行操作和進一步優化。近日，德國弗賴堡大學Andreas Walther報道了一種玻璃化預聚體體系，一旦被整合到仿珍珠母納米復合材料中，就可以在Lewis酸催化劑的存在下進行固化和交聯，并進一步表現出締合的動態交換反應。
本文要點：
1）可以通過分子組成和催化劑含量來控制鍵交換，并通過蠕變，剪切滯后和形狀鎖定測試對其進行表征。
2）研究人員通過將約70層膜層壓成厚厚的塊體材料來開發類玻璃高分子（vitrimer）材料的性能，并對其抗彎性能和裂紋擴展進行了測試。更重要的是，引入了研磨和熱壓回收。通過類玻璃高分子化學，實現了仿珍珠層納米復合材料的高回收，并提高了仿生納米復合材料在循環經濟中的可持續性。
3）研究人員最后將光熱轉換器集成到仿生納米復合材料結構中，并使用激光照射作為外觸發來激活類玻璃高分子交換反應。
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Francisco Lossada, et al, Recyclable and Light-Adaptive Vitrimer-Based Nacre-Mimetic Nanocomposites, ACS Nano, 2021
DOI: 10.1021/acsnano.0c10001
https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c10001
