2019年3月，Nature同期上線4篇WS2-MoSe2異質結材料相關工作，研究了該體系中雙層“魔角”導致形成限域在moiré晶格中的單個激子。基于前期限域在雙層moiré晶格中的激子相關研究結果，密歇根大學鄧慧等人近日對該體系通過進一步研究，探索了這種限域激子的極化激元和光學微腔中的光子通過相互作用產生非線性變化特征，展示了該體系中極化激元的可控性，相關成果還是發表于Nature。
Seyler, K.L., Rivera, P., Yu, H. et al. Signatures of moiré-trapped valley excitons in MoSe2/WSe2 heterobilayers. Nature 567, 66–70 (2019).
Tran, K., Moody, G., Wu, F. et al. Evidence for moiré excitons in van der Waals heterostructures. Nature 567, 71–75 (2019).
Jin, C., Regan, E.C., Yan, A. et al. Observation of moiré excitons in WSe2/WS2 heterostructure superlattices. Nature 567, 76–80 (2019).
Alexeev, E.M., Ruiz-Tijerina, D.A., Danovich, M. et al. Resonantly hybridized excitons in moiré superlattices in van der Waals heterostructures. Nature 567, 81–86 (2019).控制光學微腔和物質-光之間的相互作用在現代科學技術中非常重要，是基于強耦合機制作用的范例，其中物質-光的混合被光-波長光子進行控制。相比而言，在納米尺度對物質進行激發難以實現。對于二維van der Waals異質結構，能夠形成激發電子可調控的莫爾晶格勢（moiré lattice potential），導致晶格勢形成具有相互作用的電子氣。以往的相關文獻中報道了限域在moiré晶格中的激子，但是并未觀測到相互作用，而且對其與光之間的相互作用僅僅表現為微擾作用。有鑒于此，密歇根大學鄧慧等報道了在光學微腔中集成MoSe2-WS2雙層結構，發現moiré晶格激子、微腔中的光子之間能夠在高達液氮溫度中表現出協同作用，在同一體系中實現對物質、光的控制。moiré極化激元（polariton）的濃度變化規律展示了由于激子屏障導致較強的非線性，抑制了激子能量移動（energy shift）、激子導致的退相干，很好的符合moiré激子的量子限域現象。這種moiré極化激元體系實現了通過光學微腔工程、長程光相干實現了強非線性、微觀尺度的激發，為研究量子發射器（quantum emitter）陣列變化形成的整體效應提供了一種新體系。分別在宏觀（大量集合）、微觀（單個量子微粒）系統中都能夠實現物質-光的相互作用，如果能夠在微觀實現在大量的量子微粒中產生整體耦合作用需要量子多體物理、量子模擬等研究的發展實現，比如通過原子級的光晶格、光學微腔。但是在固體系統中，該目標難以實現，這是因為由于被屏蔽的庫侖相互作用、較強的不均勻性導致非線性作用非常弱。密歇根大學鄧慧等通過過渡金屬二硫化物的雙層異質結能夠克服以上問題，通過在雙層異質結中形成moiré晶格，其中的極化基元表現了非線性特征，作為研究非線性現象的固體體系。WS2-MoSe2雙層異質結中的moiré極化激元
在微腔中封裝了WS2-MoSe2雙層異質結，研究moiré激子、光子之間的協同耦合效應。將WS2-MoSe2雙層以56.9°±0.9°扭轉角封裝在六方BN中，大小可調控的扭轉角對應于偏振相關二次諧波產生過程的擬合（95%置信區間）。選擇WS2-MoSe2雙層異質結的原因在于，在各種異質結構雙層過渡金屬鹵化物中，兩種能量最低的moiré激子模式（單層MoSe2的A激子）的振子強度更高。能夠通過吸收光譜鑒定moiré激子，而且保證moiré激子能夠和光通過耦合形成穩定moiré極化激元。
通過實驗觀測，分別考察了WS2-MoSe2雙層異質結封裝在光學微腔前后moiré激子的變化，正常條件MoSe2 A-激子分裂為兩個moiré激子，當封裝在λ/2光學微腔（λ：光學微腔的諧振波長）的波腹區域（anti-node），能夠在溫度高達70 K時觀測到三種色散模（dispersive mode）。這些模在兩個moiré激子共振點發生反交叉，展示了兩種moiré激子都能夠與光學微腔光子產生較強的耦合。進一步的，作者對其隨溫度變化、時間分辨變化情況進行研究。moiré激子的零維性。在moiré晶格中，激子的質心波函數不再表現為平面波，而是變成位于moiré晶胞中接近勢能最低值。這種限域效應導致勢能極低點附近的有效局部密度提高，因此交換作用、偶極-偶極相互作用增強。同時考察發現moiré激子沒有明顯的能量移動，而且譜線展寬效應較弱（<1 meV），耦合強度飽和程度增加了20 %，說明該系統中本征2D激子性質發生變化，moiré激子表現為量子點類似的零維特征。Moiré晶格導致moiré極化激元的非線性。這種極化激元的非線性是區別純光子體系的關鍵特征，通過光學微腔中的光子產生較強的相干增強，形成了新穎的非線性特征。本文通過moiré晶格限域在光學微腔2D晶格中實現了0D激子（表現了量子點類似非線性特征），通過整體晶格的集體耦合（collective coupling）效應實現了較強的整體光子耦合效果。因此該體系中僅僅通過少量激子就能表現出可測試的極化激元能量強度，這種效果是一種非線性變化特征。該體系有望實現極限條件中通過單個激子作用，有望解決“摩爾定律”面臨的困境。
為研究新穎量子多體物理、極化激元器件（polariton device）提供了一個非常好的方法。通過電門控、電場能夠調控這種雙層異質結體系，為發展量子計算等超低功耗器件提供了可能性。Zhang, L., Wu, F., Hou, S. et al. Van der Waals heterostructure polaritons with moiré-induced nonlinearity. Nature 591, 61–65 (2021). DOI: 10.1038/s41586-021-03228-5https://www.nature.com/articles/s41586-021-03228-5
