1. Chem. Soc. Rev.：刺激響應(yīng)型金屬有機(jī)骨架納米粒子用于藥物遞送和醫(yī)療應(yīng)用
耶路撒冷希伯來大學(xué)Itamar Willner對刺激響應(yīng)型金屬有機(jī)骨架納米粒子在藥物遞送和醫(yī)療等領(lǐng)域中的應(yīng)用進(jìn)行了綜述
本文要點(diǎn)：
1）刺激響應(yīng)型金屬有機(jī)骨架納米粒子（NMOFs）為藥物控釋和生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用提供了一種多功能平臺。NMOFs的多孔結(jié)構(gòu)、較好的生物相容性、低毒性和高效可通透性使其成為一類理想的治療性載體。目前一般有兩種通用的方法可以實(shí)現(xiàn)NMOFs的藥物負(fù)載和和釋放。其一是利用刺激響應(yīng)型材料對NMOFs進(jìn)行表面修飾，其二則是通過編碼其結(jié)構(gòu)信息或添加的藥物以誘導(dǎo)其結(jié)構(gòu)扭曲或發(fā)生降解。不同的化學(xué)觸發(fā)因素，如pH值、離子、ATP或氧化還原劑以及物理刺激，如光或熱等都可用于降解NMOFs，從而實(shí)現(xiàn)負(fù)載藥物的釋放。
2）作者在文中對癌癥治療藥物的觸發(fā)釋放、抗凝血以及自主胰島素遞送系統(tǒng)(即人工胰腺)的設(shè)計(jì)進(jìn)行了介紹，重點(diǎn)討論了多藥物載體系統(tǒng)和具有雙重和協(xié)同治療功能的功能性NMOFs，最后，作者也對這類刺激反應(yīng)型納米平臺的未來發(fā)展和應(yīng)用前景進(jìn)行了展望。
生物醫(yī)藥學(xué)術(shù)QQ群：1033214008
Zhixin Zhou. et al. Stimuli-responsive metal–organic framework nanoparticles for controlled drug delivery and medical applications. Chemical Society Reviews. 2021
DOI: 10.1039/d0cs01030h
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/cs/d0cs01030h#!divAbstract
2. Angew: 當(dāng)流動性超過尺寸選擇時:亞納米團(tuán)簇奧斯特瓦爾德熟化的加速
已證明粒徑選擇可抑制負(fù)載型催化納米顆粒的奧斯特瓦爾德熟化。有鑒于此，加利福尼亞大學(xué)Anastassia N. Alexandrova等人，研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)所負(fù)載的團(tuán)簇尺寸為亞納米級且高度流動時，例如金紅石TiO2(110)表面的Pt團(tuán)簇，這種范式就會被打破，現(xiàn)有的燒結(jié)理論需要修正。
本文要點(diǎn)：
1）在具有催化作用的溫度（即700 K）下，亞納米團(tuán)簇?zé)峤M裝了許多低能量亞穩(wěn)定異構(gòu)體。由于這些異構(gòu)體均具有不同的幾何和電子結(jié)構(gòu)，因此形成和離解能（代替表面能）不同，盡管選擇了尺寸，但奧斯特瓦爾德熟化并未受到抑制。
2）在多分散的團(tuán)簇體系中，亞穩(wěn)物質(zhì)的燒結(jié)加速作用雖然減弱，但仍然存在。最后，提出了一種競爭性的燒結(jié)途徑理論，該理論在原子水平上描述了所發(fā)現(xiàn)的特定尺寸的燒結(jié)行為。
3）明確考慮了單體遷移的動力學(xué)，而離解動力學(xué)是從BEP關(guān)系式近似而來的，測試了該關(guān)系式，發(fā)現(xiàn)對當(dāng)前問題成立。
Borna Zandkarimi et al. When Fluxionality Beats Size Selection: Acceleration of Ostwald Ripening of Sub‐Nano Clusters. Angew., 2021.
DOI: 10.1002/anie.202100107
https://doi.org/10.1002/anie.202100107
3. Angew：環(huán)戊二烯基鈷官能化的金屬有機(jī)骨架用于從乙炔/乙烯/乙烷三元混合物中一步純化乙烯
由于具有相似的分子尺寸和動力學(xué)直徑，利用孔篩分很難在常溫常壓下從乙烷（C2H6），乙烯（C2H4）和乙炔（C2H2）的混合物中分離乙烯（C2H4）。近日，中國石油大學(xué)(華東)孫道峰教授報(bào)道了一種基于穩(wěn)定ftw拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的Zr-MOF（MOF-525）的孔環(huán)境改性策略，以實(shí)現(xiàn)常溫常壓下從C2H2/C2H6/C2H4混合物中高效提純C2H4。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員在H4L-L和H4L-S連接基中引入了環(huán)戊二烯-鈷基團(tuán)，以增強(qiáng)和增加主客體之間的相互作用。通過模塊合成，得到了兩種具有ftw拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的新型官能化Zr-MOF，UPC-612和UPC-613。
2）吸附實(shí)驗(yàn)表明，UPC-612對C2H2和C2H6的吸附容量大于對C2H4的吸附容量。在零覆蓋下的吸附焓(Qst)為C2H2（23.9 kJ/mol）>C2H6（22.4 kJ/mol）>C2H4（16.9 kJ/mol），表明改性UPC-612與C2H2和C2H6的相互作用強(qiáng)于與C2H4的相互作用。UPC-612不同于只用鈷離子改性的MOF-525和MOF-525(Co)。
3）實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，以C2H2/C2H4（50/50）、C2H6/C2H4（50/50）和C2H2/C2H6/C2H4（1/1/1）為原料，改性UPC-612可制得純度超過99.99%的C2H4。以C2H2/C2H6/C2H4（1/1/1）為原料，UPC-612的C2H4產(chǎn)率達(dá)到0.47 mmol/g。密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果表明，UPC-612上重要的C2H4吸附中心主要位于立方籠的拐角和連接基的環(huán)戊二烯環(huán)上。
UPC-613是一種改進(jìn)型材料，即使籠徑變小，也有類似的分離效果，從而進(jìn)一步突出了這種新的改型策略在改善多組分混合氣體的分離性能方面的顯著成效。
二維材料學(xué)術(shù)QQ群：1049353403
Yutong Wang, et al, One-step Ethylene Purification from an Acetylene/Ethylene/Ethane Ternary Mixture by Cyclopentadiene Cobalt-Functionalized Metal-Organic Frameworks, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202100782
https://doi.org/10.1002/anie.202100782
4. Angew：反三明治型團(tuán)簇二聚體{[K2ZnSn8(ZnMes)]2}4-的合成與表征
自2000年從固態(tài)中發(fā)現(xiàn)[Sn8]6-以來，由于高電荷和高化學(xué)活性，其溶液化學(xué)一直難以弄清楚。近日，南開大學(xué)Zhong-Ming Sun，猶他州立大學(xué)Alexander I. Boldyrev等報(bào)道了反三明治型團(tuán)簇二聚體{[K2ZnSn8(ZnMes)]2}4-的合成與表征。
本文要點(diǎn)：
1）化合物[K(2,2,2-crypt)]4{[K2ZnSn8(ZnMes)]2}是在2,2,2-crypt存在的條件下，通過K4ZnSn4與ZnMes2的溶液反應(yīng)制備的。
2）單晶結(jié)構(gòu)分析表明，該團(tuán)簇中高電荷的[Sn8]6-被混價的ZnI/ZnII捕獲，形成由Zn‐Zn橋連的二聚體{ closo‐[Zn2Sn8]}2結(jié)構(gòu)。
3）該Zn-Sn團(tuán)簇表明，混價ZnI/ZnII可穩(wěn)定高活性陰離子物種，而且[Sn8]團(tuán)簇可以作為新型橋連配體。
4）理論計(jì)算表明，電子在Zn原子上的離域?qū)Sn8]6-物種的穩(wěn)定起著至關(guān)重要的作用。
5）AdNDP和磁響應(yīng)分析清楚地表明，在該團(tuán)簇三個部分（兩個ZnSn4帽和Sn8方形反棱鏡）中存在局域σ-芳香性。
晶體團(tuán)簇學(xué)術(shù)QQ群：530722590
Hong-Lei Xu, et al. [Sn8]6‐‐bridged mixed‐valence Zn(I)/Zn(II) in {[K2ZnSn8(ZnMes)]2}4‐ Inverse Sandwich‐Type Cluster Supported by ZnI‐ZnI Bond. Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI: 10.1002/anie.202102578
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202102578
5. Angew：Lewis酸修飾黑磷改善穩(wěn)定性
華盛頓大學(xué)Alexandra Velian等報(bào)道了一種簡單溶液相方法在少層黑磷上的Lewis堿性界面上進(jìn)行修飾，改善了大氣氣氛中的穩(wěn)定性、而且改善了電子結(jié)構(gòu)。對IIIA族中市售不同親電效應(yīng)、立體位阻效應(yīng)、Pearson硬/軟效應(yīng)的Lewis酸進(jìn)行研究，通過光學(xué)、原子力、掃描電子等顯微技術(shù)，X射線能譜、X射線光電子能譜等光譜法對Lewis酸、黑磷之間的相互作用進(jìn)行研究。
本文要點(diǎn)：
1）結(jié)果顯示，Al、Ga的鹵化物對黑磷在溫和條件中的降解現(xiàn)象的抑制效果更好。在制成場效應(yīng)晶體管中表現(xiàn)了優(yōu)異的IV性能，光電流，電流穩(wěn)定性，實(shí)現(xiàn)了p型修飾。
2）這種修飾方法很好的和黑磷兼容，而且能夠與器件的制備過程兼容，為調(diào)控黑磷的電子性質(zhì)提供一種新方法。
二維材料學(xué)術(shù)QQ群：1049353403
Dr. Daniel Tofan, Yukako Sakazaki, Kendahl L. Walz Mitra, Ruoming Peng, Seokhyeong Lee, Prof. Mo Li, Prof. Alexandra Velian, Surface Modification of Black Phosphorus with Group 13 Lewis Acids for Ambient Protection and Electronic Tuning, Angew. Chem. Int. Ed. 2021,
DOI: 10.1002/anie.202100308
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202100308
6. Angew：三維電子衍射解析MOF新結(jié)構(gòu)相
MOF能夠?qū)o機(jī)結(jié)構(gòu)單元、有機(jī)連接體相連，從而在廣泛的領(lǐng)域中展示應(yīng)用前景，但是大量的MOF合成過程中生成由多種晶相組成的多晶粉末，因此難以通過單晶X射線衍射方法對結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。因此，發(fā)展新穎結(jié)構(gòu)表征技術(shù)對加快材料的發(fā)展具有非常重要的意義。有鑒于此，斯德哥爾摩大學(xué)黃哲昊、陜西師范大學(xué)鄭浩銓等報(bào)道了一種高通量方法對納米粒徑MOF材料通過三維電子衍射3DED方法進(jìn)行結(jié)構(gòu)分析，首次在ZIF-CO3-1中少量雜項(xiàng)進(jìn)行分析，鑒定了一種新型ZIF結(jié)構(gòu)（ZIF-EC1）。
本文要點(diǎn)：
1）ZIF-EC1表現(xiàn)出致密的3D骨架結(jié)構(gòu)，其結(jié)構(gòu)由單核/雙核Zn簇、2-甲基咪唑mIm-相連構(gòu)建，形成組成結(jié)構(gòu)為Zn3(mIm)5(OH)，展示了較高的N、Zn含量。
2）進(jìn)一步的，作者發(fā)現(xiàn)該材料在電催化ORR反應(yīng)中具有較高前景，在發(fā)展新型材料、以及MOF的應(yīng)用中展示了前景。
二維材料學(xué)術(shù)QQ群：1049353403
Meng Ge, et al, High‐Throughput Electron Diffraction Reveals a Hidden Novel Metal‐Organic Framework for Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2021,
DOI: 10.1002/anie.202016882
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202016882
7. AM：高效的莫爾-鈣鈦礦高效彩色太陽能電池
集光對于薄膜太陽能電池至關(guān)重要。為了顯著減少鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的光損耗，分層捕光納米結(jié)構(gòu)使吸收增強(qiáng)能力超過了常規(guī)上限，并具有實(shí)現(xiàn)最先進(jìn)的光電性能的巨大潛力。但是，設(shè)計(jì)和制造出具有卓越的光收集能力并同時避免PSC電氣性能惡化的高級分層光陷波納米體系結(jié)構(gòu)仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。中國科學(xué)院化學(xué)研究所宋延林、李明珠和浙江大學(xué)沙威等人通過使用商業(yè)DVD光盤的壓印方法，設(shè)計(jì)并制造出色彩斑的高效莫爾條紋-PSC，其中包含莫爾條紋干涉結(jié)構(gòu)。
本文要點(diǎn)：
1）從實(shí)驗(yàn)和理論上證明，通過改變旋轉(zhuǎn)角度（0°–90°）可以很好地控制莫爾干涉結(jié)構(gòu)的光收集能力。增強(qiáng)的短路電流被認(rèn)為可以增加光衍射通道，從而延長光路，并將陽光折射到鈣鈦礦層中。此外，壓印過程還消除了器件中的回滯現(xiàn)象，從而抑制了活性層界面處的陷阱部位和空隙。具有優(yōu)化的30°旋轉(zhuǎn)角度的莫爾條紋-PSC可實(shí)現(xiàn)最佳的光收集增強(qiáng)效果（比原始質(zhì)量高28.5％），從而產(chǎn)生超過20.17％（MAPbI3）和21.76％（（FAPbI3）1-x（MAPbBr3）x ）。
光電器件學(xué)術(shù)QQ群：474948391
Wang, Y., Lan, Y., Song, Q., Vogelbacher, F., Xu, T., Zhan, Y., Li, M., Sha, W. E. I., Song, Y., Colorful Efficient Moiré‐Perovskite Solar Cells. Adv. Mater. 2021, 2008091.
https://doi.org/10.1002/adma.202008091
8. AM: 一種具有超冷耐受的濕粘合劑
傳統(tǒng)的粘接劑在潮濕的環(huán)境中由于表面凝結(jié)的小水滴而經(jīng)常遇到界面破壞，但是蜘蛛絲可以在這種環(huán)境中捕獲獵物。中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所王樹濤研究員等人報(bào)道了一種堅(jiān)固的蜘蛛絲啟發(fā)性濕膠（SA），該膠由芯鞘納米結(jié)構(gòu)纖維，吸濕膠納米鞘（聚（乙烯基吡咯烷酮））和支撐納米芯（聚氨酯）組成。
本文要點(diǎn)：
1）SA的濕粘合性是通過芯-鞘納米結(jié)構(gòu)纖維獨(dú)特的溶解-潤濕-粘合過程實(shí)現(xiàn)的，這在宏觀和微觀尺度上都得到了實(shí)地觀察。
2）此外，SA在4至?196°C的濕冷襯底上保持可靠的粘附性，甚至可以承受飛濺、劇烈搖晃和液氮中的負(fù)重（-196°C），顯示出在低溫環(huán)境中的良好適用性。本研究為功能性濕膠粘劑的設(shè)計(jì)提供了一條創(chuàng)新的途徑。
復(fù)合材料學(xué)術(shù)QQ群：519181225
Liu, X., et al., A Spider‐Silk‐Inspired Wet Adhesive with Supercold Tolerance. Adv. Mater. 2021, 2007301.
https://doi.org/10.1002/adma.202007301
9. Advanced Science: 電化學(xué)CO2還原反應(yīng)活性位點(diǎn)的研究:從原位表征到合理設(shè)計(jì)
電化學(xué)二氧化碳（CO2）還原反應(yīng)（CO2RR）是用于將溫室氣體轉(zhuǎn)化為有用的燃料和化學(xué)品的最有希望的方法之一。然而，該反應(yīng)的選擇性低，過電位高，反應(yīng)速率低。CO2RR中的活性位點(diǎn)識別對于理解反應(yīng)機(jī)理以及合理開發(fā)具有高選擇性和穩(wěn)定性的新型電催化劑至關(guān)重要。
有鑒于此，湖南大學(xué)王雙印教授等人，總結(jié)了反應(yīng)過程中活性位點(diǎn)的原位表征監(jiān)測，并更新了對CO2RR中各種催化劑（包括金屬基催化劑，碳基催化劑和金屬有機(jī)骨架基電催化劑）上活性位點(diǎn)的一般理解。對于每種類型的電催化劑，基于原位表征技術(shù)和理論計(jì)算，提出了反應(yīng)途徑和實(shí)際活性位點(diǎn)。最后，介紹了電化學(xué)固定CO2的主要局限性和挑戰(zhàn)。預(yù)計(jì)這次審查將為進(jìn)一步的科學(xué)發(fā)展和二氧化碳電還原的實(shí)際適用性提供新的見識和方向。
本文要點(diǎn)：
1）盡管近年來已探索了越來越多的電化學(xué)還原CO2的電催化劑，但仍有一些問題需要進(jìn)一步深入研究，例如催化機(jī)理，特定吸附/解吸、材料的內(nèi)在活性等。為了設(shè)計(jì)出更高效的高活性和高選擇性的CO2RR電催化劑，有關(guān)新型CO2RR電催化劑的建議包括以下內(nèi)容：1. 具有高產(chǎn)物選擇性的電催化劑。現(xiàn)有的電催化CO2還原體系的產(chǎn)物選擇性仍然較低。2. 具有高表面靈敏度的原位技術(shù)。3. 加深對CO2RR反應(yīng)機(jī)理的認(rèn)識。4. 更可行的制備方法。目前的研究大多集中在催化劑的優(yōu)化上，而沒有考慮成本。繁瑣的制備路線和昂貴的前驅(qū)體和表面活性劑的大量使用通常帶來較高的成本。
2）電化學(xué)CO2還原領(lǐng)域的未來發(fā)展趨勢應(yīng)集中在制備高選擇性、活性和穩(wěn)定性的納米結(jié)構(gòu)催化劑上。盡管開發(fā)用于CO2電化學(xué)轉(zhuǎn)化的固態(tài)催化劑的最新進(jìn)展離大規(guī)模應(yīng)用還很遙遠(yuǎn)，但它們?yōu)閮?yōu)化催化劑以滿足工業(yè)所需的活動提供了有價值的信息和背景。借助原位表征技術(shù)和理論計(jì)算，可以對反應(yīng)機(jī)理有更深入的了解。
總之，該工作有望為CO2電還原技術(shù)的進(jìn)一步科學(xué)發(fā)展和實(shí)際應(yīng)用提供新的見解和方向。
電催化學(xué)術(shù)QQ群：740997841
Yuqin Zou et al. An Investigation of Active Sites for electrochemical CO2 Reduction Reactions: From In Situ Characterization to Rational Design. Advanced Science, 2021.
DOI: 10.1002/advs.202003579
https://doi.org/10.1002/advs.202003579
10. Advanced Science:單層MoS2熱氧化的原位研究
單層MoS2是一種有望克服微電子器件物理尺寸限制的半導(dǎo)體。了解MoS2的熱化學(xué)穩(wěn)定性至關(guān)重要，因?yàn)檫@些設(shè)備會產(chǎn)生熱量并且容易受到氧化環(huán)境的影響。
有鑒于此，美國斯坦福大學(xué)機(jī)械工程系助理教授鄭曉琳和美國SLAC 國家加速器實(shí)驗(yàn)室Dimosthenis Sokaras等人，通過原位X射線吸收光譜，非原位掃描電子顯微鏡和X射線光電子能譜顯示了氧化鉬（MoOx）顆粒對MoS2單層熱氧化的促進(jìn)作用。
本文要點(diǎn)：
1）使用一種新型超靈敏operando X射線吸收光譜(XAS)，在25-400°C的溫度范圍內(nèi)，在大氣壓力下表征了MoS2單層中有MoOx和沒有MoOx的熱氧化。報(bào)道了在動態(tài)環(huán)境（例如，溫度上升至400°C，3 vol％O2/He，101.3 kPa，X射線的能量范圍為2-3 keV）下的原子薄單層MoS2的XAS測量，并通過非原位XAS，SEM和XPS進(jìn)行了補(bǔ)充。
2）研究表明，化學(xué)氣相沉積生長的MoS2單層包含固有MoOx，并在100°C(3 vol% O2/He)下迅速被氧化，這與先前報(bào)道的氧化閾值（例如250°C，t≤1 h在空氣中）形成對比。否則，去除MoOx會使單層MoS2的熱氧化起始溫度增加到300°C。
3）這些結(jié)果表明MoOx具有促進(jìn)氧化的作用。無氧化物和高純度的單層二硫化鉬對增強(qiáng)二硫化鉬的熱化學(xué)穩(wěn)定性至關(guān)重要。
總之，無氧化物晶格對于單層MoS2在2D電子、光學(xué)和催化應(yīng)用中的長期穩(wěn)定性至關(guān)重要。
二維材料學(xué)術(shù)QQ群：1049353403
Sangwook Park et al. Operando Study of Thermal Oxidation of Monolayer MoS2. Advanced Science, 2021.
DOI: 10.1002/advs.202002768
https://doi.org/10.1002/advs.202002768
11. Small: 合成氣轉(zhuǎn)化中的功能化碳材料
功能化碳材料因其獨(dú)特的特性（例如可調(diào)節(jié)的表面特性，出色的導(dǎo)熱性，高表面積，可調(diào)節(jié)的孔隙率以及與客體金屬的相互作用適中）而被廣泛用于非均相催化中。合成氣向碳?xì)浠衔铮ǚQ為費(fèi)托合成）或含氧化合物的轉(zhuǎn)化是放熱反應(yīng)，通常由分散在功能化載體上的過渡金屬催化。各種碳材料已用于合成氣轉(zhuǎn)化中，不僅是為了提高性能或減少昂貴的活性金屬的用量，而且是為基礎(chǔ)研究建立模型催化劑。
有鑒于此，廈門大學(xué)王野教授和張慶紅教授、成康等人，對近年來碳材料，特別是功能化納米碳材料在合成氣轉(zhuǎn)化為碳?xì)浠衔锘蚝趸衔锓矫娴膽?yīng)用進(jìn)展進(jìn)行了綜述。
本文要點(diǎn)：
1）重點(diǎn)介紹了碳材料在分散金屬納米粒子、摻雜雜原子、表面改性、構(gòu)建特殊納米結(jié)構(gòu)等方面的獨(dú)特特性。討論了控制反應(yīng)過程的關(guān)鍵因素和反應(yīng)機(jī)理，為合理設(shè)計(jì)高效的碳負(fù)載合成氣轉(zhuǎn)化催化劑提供了思路。簡要分析了開發(fā)用于合成氣轉(zhuǎn)化的功能化炭材料面臨的挑戰(zhàn)和未來的機(jī)遇。
2）雖然本綜述所選取的案例表明碳材料具有促進(jìn)基礎(chǔ)研究的獨(dú)特特性，但碳材料應(yīng)用于合成氣轉(zhuǎn)化仍存在一些局限性，特別是從工業(yè)潛在用途的角度來看。首先，在高壓氫氣，活性金屬和合成氣轉(zhuǎn)化過程中釋放的熱量的存在下，氫解反應(yīng)可能會分解碳。其次，大多數(shù)炭材料的機(jī)械強(qiáng)度不夠高，在成型過程中要考慮與粘結(jié)劑的結(jié)合，這是具有挑戰(zhàn)性的。第三，含有過渡金屬的失活催化劑通常需要周期性地通過氧化和還原進(jìn)行再生。然而，碳材料在高溫下對氧非常敏感。第四，反應(yīng)過程中碳材料的變化，如雜原子的損失和碳基體的無定形，有時是不可逆的。第五，與金屬氧化物載體相比，碳材料的制造，特別是那些具有獨(dú)特形狀和功能位點(diǎn)的材料，在許多情況下仍是昂貴的。
3）然而，毫無疑問，對功能化炭材料用于合成氣轉(zhuǎn)化的研究，對于合理設(shè)計(jì)催化劑具有重要的啟示意義。對于功能化碳材料的合成和應(yīng)用，還有很多的探索機(jī)會。碳材料上的缺陷位點(diǎn)和官能團(tuán)非常復(fù)雜，它們對催化性能的影響很難在原子水平上解開。對于具有明確結(jié)構(gòu)和特定功能位點(diǎn)的碳材料在催化中的應(yīng)用，應(yīng)該投入更多的精力。到目前為止，只有氮摻雜和氧摻雜的碳材料被應(yīng)用于合成氣轉(zhuǎn)化。對于硼、硫、磷或二元雜原子摻雜碳材料的研究還不夠。由于其不可預(yù)測的性質(zhì)，這些功能化碳材料有可能在合成氣轉(zhuǎn)化中提供卓越的性能。今后應(yīng)重點(diǎn)研究碳材料在合成氣轉(zhuǎn)化中的實(shí)際應(yīng)用。
總之，碳材料極大地豐富和深化了合成氣轉(zhuǎn)化的基礎(chǔ)研究，為碳材料在多相催化領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用打開大門。
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Kuo Chen et al. Functionalized Carbon Materials in Syngas Conversion. Small, 2021.
DOI: 10.1002/smll.202007527
https://doi.org/10.1002/smll.202007527
12. Small: 平面石墨烯基超級電容器
隨著可穿戴，便攜式和可植入電子設(shè)備的發(fā)展，迫切需要柔性和片上微型超級電容器（MSC）來實(shí)現(xiàn)微型化的能量存儲。平面MSC具有高功率密度，快速的充電/放電速率和較長的使用壽命，并且可以適應(yīng)未來柔性、集成化、小型化電子系統(tǒng)，具有廣闊的應(yīng)用前景。由于其高比表面積、優(yōu)異的導(dǎo)電性和優(yōu)異的電子遷移率，石墨烯在平面MSCs器件中顯示出令人鼓舞的優(yōu)勢，因此刺激了近幾年的廣泛研究。
有鑒于此，北京理工大學(xué)曲良體教授和韓慶副研究員等人，系統(tǒng)綜述了平面石墨烯基MSC的研究進(jìn)展，包括石墨烯基電極材料的內(nèi)在結(jié)構(gòu)調(diào)控、石墨烯基電極材料的具體制備技術(shù)、多功能集成以及MSC作為柔性和片上能量存儲的各種應(yīng)用。還討論了未來實(shí)現(xiàn)基于平面石墨烯的MSC的關(guān)鍵挑戰(zhàn)和前景，以實(shí)現(xiàn)其實(shí)際應(yīng)用。
本文要點(diǎn)：
1）盡管在石墨烯基平面MSC領(lǐng)域取得了重大進(jìn)展，但仍然存在許多問題，其中一些問題非常關(guān)鍵。首先，由于石墨烯片的不可逆聚集導(dǎo)致其表面積的大量損失，石墨烯的實(shí)際電容較低，這嚴(yán)重限制了電容性能的提高。一種有效的策略是開發(fā)具有更大表面積和更好性能的新型納米結(jié)構(gòu)石墨烯雜化材料，以用于高級MSC。
2）第二，到目前為止，已經(jīng)采用了多種方法，例如打印，激光劃刻和模板方法等，來制造石墨烯基平面MSC。但是，對于活性物質(zhì)的存在形式不同，每種方法都有其優(yōu)點(diǎn)和局限性。因此，選擇最合適的制造策略或開發(fā)一種新的通用方法來構(gòu)建具有不同電極材料的平面MSC非常重要。此外，對于所需的應(yīng)用，MSCs通常需要并聯(lián)、串聯(lián)或兩者組合，以滿足所需的能量、電壓和電流要求。盡管具有可調(diào)電化學(xué)性能的集成式MSCs陣列的可擴(kuò)展制造可以滿足實(shí)際微電子學(xué)的要求，但它們往往產(chǎn)生與單個MSC相同的電容。換句話說，集成電容性能不相稱。應(yīng)該進(jìn)行全面的研究，以詳細(xì)說明所制造的MSC陣列的規(guī)模與其實(shí)際輸出性能之間的關(guān)系，并優(yōu)化制備方法，以有利于平面MSCs。同樣，自修復(fù)是保證制備的MSC的電化學(xué)性能和結(jié)構(gòu)完整性的重要功能。然而，大多數(shù)報(bào)道的工作只使用自愈合的襯底，而不是自愈合的活性電極材料，這影響了其實(shí)際愈合后的電容性能。因此，應(yīng)采用開發(fā)自愈電極材料來制備更耐用的MSC。
3）最后，盡管已經(jīng)開發(fā)了多種集成系統(tǒng)，例如納米發(fā)電機(jī)/ MSCs系統(tǒng)，太陽能電池/ MSCs系統(tǒng)和自充電傳感器，但它們?nèi)蕴幱诔跫壦剑湫阅苋赃h(yuǎn)遠(yuǎn)不能滿足實(shí)際應(yīng)用的要求。因此，應(yīng)通過將先進(jìn)的制造技術(shù)與集成電路設(shè)計(jì)相結(jié)合來優(yōu)化整體結(jié)構(gòu)的配置，從而改善準(zhǔn)備好的MSC的性能。
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Bing Lu et al. Planar Graphene‐Based Microsupercapacitors. Small, 2021.
DOI: 10.1002/smll.202006827
https://doi.org/10.1002/smll.202006827
