一级黄色网站在线视频看看,久久精品欧美一区二区三区 ,国产偷国产偷亚洲高清人乐享,jy和桃子为什么绝交,亚洲欧美成人网,久热九九

1. Chem. Rev. ：基于適體的精準醫學循環靶標檢測

在過去的十年里，精確醫學在改善人類健康方面取得了持續的進展。液體活檢作為一種新興的診斷技術，能夠以無創的方式提供實時、全面、動態的生理病理信息，為精確醫學打開了一扇新的窗口。液體活檢取決于對體液中循環靶標（例如細胞，細胞外囊泡，蛋白質，microRNA）的靈敏而可靠的檢測，其功能很大程度上取決于識別配體。適體是單鏈功能性寡核苷酸，能夠折疊成獨特的三級結構，以優異的特異性和親和力與靶結合。其成熟的進化過程、簡單的修飾和親和性調節，以及多功能的結構設計和工程設計，使適體成為液體活檢的理想識別配體。

于此，上海交通大學/湖南大學譚蔚泓院士、上海交通大學/廈門大學楊朝勇等人對精準醫學的基于適體的液體活檢技術進行了廣泛的概述。

本文要點：

1）首先介紹了適體選擇的最新進展，然后總結了多價適體組裝和適體界面修飾的最新策略。研究人員將進一步描述基于適體的微/納米分離平臺、適體激活的釋放方法以及適體輔助的信號放大和檢測策略。

2）最后，作者提出了基于適體的精準醫學液體活檢的機遇和挑戰的觀點。

生物醫藥學術QQ群：1033214008

Lingling Wu, et al., Aptamer-Based Detection of Circulating Targets for Precision Medicine. Chem. Rev. 2021.

https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c01140

2. Science Advacnes：Au-Cu₂O限域型plasmonic催化劑

對于催化反應而言，優化反應中產物的選擇性、反應轉化效率是最為關鍵的目標。但是反應效率、反應選擇性通常是相互矛盾，比如較高的催化反應選擇性可能存在效率較低等缺點。同時，僅僅將反應溫度進行提高無法改變反應過程。有鑒于此，廈門大學田中群院士、謝兆雄，加州大學圣巴巴拉分校Martin Moskovits等報道了通過在Cu₂O上修飾Au，構建多級結構plasmonic納米反應器，展示了納米限域的熱場（thermal field）、高能量電子（energetic electrons）相結合的，一般只能在plasmonic催化反應結構中存在。該過程中，實現了調控反應選擇性、促進反應轉化效率的雙重作用，而且克服了反應選擇性、轉化率難以同時提高的矛盾。

本文要點：

1）在丙烯部分氧化反應中，實現了調控反應過程實現選擇性生成丙烯醛，而且降低了連續反應過度氧化生成CO₂的副反應，從而實現了和熱催化不同的產物。

2）本文研究結果展示了，通過合理設計plasmonic納米結構優化反應過程，改善低溫可見光催化中對特定產物的選擇性。

光催化學術QQ群：927909706

Chao Zhan, et al, Plasmonic nanoreactors regulating selective oxidation by energetic electrons and nanoconfined thermal fields, Science Advances 2021, 7(10), eabf0962

DOI: 10.1126/sciadv.abf0962

https://advances.sciencemag.org/content/7/10/eabf0962

3. Joule：n摻雜的無機分子簇作為一種新型的空穴傳輸材料助力高效有機太陽能電池

目前，poly(3,4-ethylenedioxythiophene):poly1(styrenesulfonate)（PEDOT：PSS）和氧化鉬（MoO₃）仍是有機太陽能電池（OSCs）中應用最廣泛的空穴傳輸層（HTL）。但是，其某些缺點仍然限制了它們的實際應用。近日，中科院化學研究所侯劍輝研究員，許博為副研究員報道了一種簡便有效的方法可以顯著增強基于H₃PMo₁₂O₄₀（HPMO）的多金屬氧酸鹽的無機團簇（PICs）的電導率，而不會影響它們的高WF性質。將HPMO與一定量的二價錫（Sn²⁺）混合在甲醇中。將該溶液旋涂到氧化銦錫（ITO）基板上以獲得基于HPMO：Sn的HTL，并使用常規工序制造高效的OSCs。

本文要點：

1）通過添加Sn²⁺，可以顯著提高HPMO膜的電導率，從而顯著提高PCE，從基于HPMO的OSC的0.25％提高到基于HPMO：Sn的OSC的17.3％。除了其優越的性能，HPMO：Sn還具有實際應用的優勢：HPMO和Sn²⁺是低成本的市售化學品，并且可以通過將兩種化合物溶解在甲醇中來輕松制備相應的混合溶液。

2）對于器件制造，可以使用通過濕法清潔的玻璃ITO基板，而無需進行UV-臭氧處理，同時HPMO：Sn層無需進一步處理。此外，HPMO：Sn HTL與刀片涂層具有很好的兼容性，其PCE為15.1%（1 cm² OSC）。

3）HPMO：Sn HTL可以用于基于其他有代表性的光活性層的OSCs，包括PTB7-Th：PC₇₁BM、PBDB-T：ITIC和PM6：IT-4F，并且OSCs對相應的光活性材料表現出非常理想的PCE。

光電器件學術QQ群：474948391

Kang et al., n-doped inorganic molecular clusters as a new type of hole transport material for efficient organic solar cells, Joule (2021)

DOI：10.1016/j.joule.2021.01.011

https://doi.org/10.1016/j.joule.2021.01.011

4. Joule：Li₂MnO₃的循環機理：Li-CO₂電池及其他共性電池正極材料中氧氧化還原

對高性能電池的迫切需求激發了過渡金屬氧化物（TMO）基高電壓鋰離子電池正極材料的開發。高電壓運行下引發的復雜的化學反應，其概念和機理一直備受爭議。

近日，美國勞倫斯伯克利國家實驗室Wanli Yang，SLAC國家加速器實驗室Thomas P. Devereaux，中科院物理研究所李泓研究員，北京大學深圳研究生院潘鋒教授報道了通過研究Li₂MnO₃體和表面的Mn和O態，闡明了Mn(III/IV)氧化還原主導了Li₂MnO₃的可逆體氧化還原，而初始電荷平臺來自氧釋放和碳酸鹽分解的表面反應。同時，在任何電化學階段都不涉及晶格氧氧化還原。

本文要點：

1）碳酸鹽的生成和分解突出了Li₂MnO₃表面的催化性能，從而激發了以Li₂MnO₃作為電催化劑的Li-CO₂/空氣電池。

2）Li₂MnO₃中無晶格氧氧化還原質疑了富Li化合物中氧氧化還原機制，光譜研究比較發現其與常規材料中的氧氧化還原具有相同的性質。

這些發現為闡明和控制高性能正極的氧活度提供了指導，并為使用富堿性材料進行催化反應提供了機會。

電池學術QQ群：924176072

Zhuo et al., Cycling mechanism of Li₂MnO₃: Li–CO₂ batteries and commonality on oxygen redox in cathode materials, Joule (2021)

DOI：10.1016/j.joule.2021.02.004

https://doi.org/10.1016/j.joule.2021.02.004

5. JACS: 浸漬亞納米金屬納米催化劑到自支撐沸石納米片中

浸漬法是工業上制備負載型金屬催化劑最常用的方法。但該方法形成的金屬顆粒較大，分散不均勻，熱穩定性差，催化性能不理想。有鑒于此，吉林大學于吉紅院士和蘇州大學孫啟明教授等人，證明了具有較大表面積和豐富的Si–OH基團的自支撐MFI沸石（silicalite-1和ZSM-5）納米片是通過簡單的初濕浸漬法固定超細單金屬（例如Rh和Ru）和各種雙金屬簇的理想載體。

本文要點：

1）采用自支撐MFI沸石納米片（SP-S-1和SP-ZSM-5）作為有效的載體，通過簡單的初濕浸漬法來固定一系列超小型單金屬簇（Rh和Ru）和雙金屬簇（Rh–Ru，Rh–Au， Rh-Ni，Rh-Co，Rh-Fe，Rh-Mn，Rh-Cu，Rh-Zn，Ru-Cu，Ru-Fe和Ru-Ni）。金屬團簇的尺寸在亞納米以下，并且在整個沸石納米片中均勻分布，大多數金屬團簇被限制在沸石納米片的正弦五元環中。

2）與納米沸石負載金屬催化劑相比，自支撐沸石納米片固定金屬催化劑在600°C的各種氧化還原氣氛下具有顯著的熱穩定性。Rh/SP-S-1在氨硼烷（AB）水解中非常有效，在298 K下的TOF值為430 mol_H2 mol_Rh^–1 min^–1，比米分子篩負載的Rh催化劑的TOF值提高了6倍以上，甚至可與沸石負載型Rh單原子催化劑媲美。

3）由于雙金屬Rh-Ru團簇與沸石酸度之間的協同作用，在298 K時Rh_0.8Ru_0.2/SP-ZSM-5-100催化AB水解產生的H₂生成速率高達1006 mol_H2 mol_metal^–1 min_-1，并且還顯示了通過與AB的水解偶聯而在各種硝基芳烴的級聯氫化中的記錄活性。

總之，該工作表明，沸石納米片是通過簡單的浸漬方法錨定各種超小金屬物種的優良載體，并且所得的納米催化劑可用于各種工業上重要的催化反應中。

納米催化學術QQ群：256363607

Ning Wang et al. Impregnating Subnanometer Metallic Nanocatalysts into Self-Pillared Zeolite Nanosheets. J. Am. Chem. Soc., 2021.

DOI: 10.1021/jacs.1c00578

https://doi.org/10.1021/jacs.1c00578

6. EES：分子光敏劑和催化劑在MOF-808上的共價接枝：限域孔對可見光光催化CO₂還原的影響

太陽能光催化CO₂還原是一條極具應用前景的生產化學原料作為燃料前體的途徑，可以緩解全球能源危機，同時降低大氣中的CO₂濃度。在過去的十年里，人們已經進行了大量的研究來開發新的策略來模擬光合作用，即大自然利用太陽能固定大氣中的CO₂，在溫和的條件下利用水作為還原劑將其還原為能量豐富的碳水化合物。

近日，印度賈瓦哈拉爾尼赫魯高級科學研究中心Tapas Kumar Maji報道了通過后合成連接基交換（PSE）和金屬化在MOF-808上設計和多步合成Zr-MBA-Ru/Re-MOF，并用于光催化CO₂還原。

本文要點：

1）實驗結果顯示，將分子[Ru(bpy)₃]²⁺和[Re(bpy)CO₃Cl]催化劑同時共價固定在MOF的有限空間內，在沒有犧牲電子供體的情況下，其在水介質中可以高效地光催化CO₂RR，CO最高產率為440 μmol·g^-1 h^-1（選擇性>99%，QE=0.11）。同時，在太陽光照射下，在水介質中也能在6 h內產生210 μmol·g^-1的CO。在MeCN/H₂O（2：1）混合溶劑介質中，以BNaH和TEOA為犧牲電子供體（CO選擇性69%，QE=0.22），產率最高可達180 μmol g^-1 h^-1。

2）高比表面積的Zr基MOF-808堅固耐用，耐水以及具有合成后可修飾的孔表面，從而可以在有限的納米空間中共價連接分子光敏劑和催化劑。共價接枝的[Ru(bpy)₃]²⁺光敏劑顯著提高了光致電子的壽命，而且催化中心的臨近縮短了反應過程中載流子的輸運距離，從而獲得了高效的光催化活性。

3）研究人員采用原位漫反射傅立葉變換紅外光譜（DRIFT）對反應中間產物進行了表征，并用密度泛函理論（DFT）計算進行了驗證，同時建立了涉及反應機理的催化循環。

二維材料學術QQ群：1049353403

S. Karmakar, S. BARMAN, F. A. Rahimi and T. K. Maji, Covalent grafting of molecular photosensitizer and catalyst on MOF-808: Effect of pore confinement toward visible light-driven CO₂ reduction in water, Energy Environ. Sci., 2021

DOI: 10.1039/D0EE03643A

https://doi.org/10.1039/D0EE03643A

7. AM: 一種基于熱凝膠的離子電極用于無創毛狀植物電生理學

植物電生理學為智能植物的詢問和干預奠定了基礎。然而，由于傳統電極的動態形狀適應性不足，具有毛發樣形態的植物毛狀體呈現的地形特征對穩定和高保真無創電生理學提出了挑戰。于此，新加坡南洋理工大學陳曉東教授、新加坡科技研究局(A*STAR) Xian Jun Loh和泉州師范大學楊大鵬等人使用基于熱凝膠的可變形離子電極可克服此問題，該電極可從粘性液體逐漸轉變為粘彈性凝膠。

本文要點：

1）這種轉變使得可變形電極能夠鎖定到突變的毛狀表面不規則處，并建立一個保形和粘合的界面。它的阻抗低至傳統水凝膠電極在多毛葉子上的阻抗的十分之一，粘附強度是普通水凝膠電極的4-5倍。

2）由于改進了電氣和機械穩健性，可變形電極可以在多毛植物上記錄一個數量級以上的高信噪比，并且在植物移動時保持高保真記錄，實現了優于傳統水凝膠電極的性能。所報道的可變形電極是一種很有前途的多毛植物電生理工具，可應用于多種結構植物的高級傳感和調制。

生物材料學術QQ群：1067866501

Luo, Y., et al., A Morphable Ionic Electrode Based on Thermogel for Non‐Invasive Hairy Plant Electrophysiology. Adv. Mater. 2021, 2007848.

https://doi.org/10.1002/adma.202007848

8. Nano Letters：原位TEM表征技術揭示了氧化鋅納米線的納米尺度效應

納米材料具有較大的比表面積和較高的活性，廣泛應用于有毒有害氣體的吸附與傳感檢測。構建納米結構與其理化性質關聯的測量表征方法，可以指導功能納米材料走向實用。近日，中科院上海微系統所傳感技術國家重點實驗室許鵬程副研究員、李昕欣研究員研究團隊首次采用原位電鏡（in-situ TEM）觀測技術并結合熱力學參數測量驗證，從原子級層面揭示了氧化鋅納米線納米尺度的構效關系機理。

本文要點：

1）原位氣體TEM實時觀察了兩種不同尺度ZnO納米線在SO₂氣氛下的形貌演變，表明小尺度ZnO納米線在反應過程中會形成核鞘結構，而較大尺度的ZnO納米線則未發生明顯反應。

2）使用該研究團隊前期創立的諧振懸臂梁變溫微稱重法定量測試了兩種ZnO納米線與SO₂作用的焓變值。該定量結果揭示了兩種納米線間存在顯著活性差異的熱力學原因，據此從材料的形貌演變與熱力學兩方面提出了ZnO納米線與SO₂反應的構效關系。研究團隊進一步用球差校正電鏡深入分析了兩種樣品，觀測到小尺度ZnO樣品具有晶格膨脹現象，從原子角度發現了其高活性的原因。

3）在本研究建立的構效關系指導下，進一步探索了用不同尺度ZnO納米線對SO₂分別進行捕捉禁錮和傳感檢測的應用。該研究為納米材料的優化設計和評估提供了新的方法。

測試表征學術QQ群：486211358

X. Wang, F. Yao, P. Xu, M. Li, H. Yu and X. Li, Quantitative Structure–Activity Relationship of Nanowire Adsorption to SO₂ Revealed by In Situ TEM Technique. Nano Lett. 2021, 21, 4, 1679–1687.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c04481

9. AEM：調節電極-固體電解質界面納米不均勻性用于無枝晶固態電池和長壽命憶阻器

陶瓷鋰導體中的枝晶滲透嚴重制約了其固態電池的發展，然而，目前關于其納米級起源尚不清楚。近日，中科院深圳先進技術研究院李文杰，楊春雷，Ziheng Lu報道了一種基于導電原子力顯微鏡（c-AFM）的原位納米電化學表征技術，以揭示鋰導體局部枝晶生長動力學。

本文要點：

1）研究人員以Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）為模型體系，通過c-AFM觀察到明顯的局部不均勻性，晶界枝晶觸發偏差比晶內枝晶觸發偏差小百倍。局部弱化的原因為彈性模量的納米級變化以及鋰通量繞行。

2）研究人員設計了一種離子導電聚合物均質層，其臨界電流密度為1.8 mA cm^-2，界面電阻為14 Ω cm^-2。基于LiFePO₄正極的實用SSB可以穩定循環300次以上。

3）除此之外，研究人員使用c-AFM電極發現了LLZO中高度可逆的電化學枝晶愈合。在此基礎上，研制出了一種通斷比高達10⁵，循環次數超過200次的憶阻器模型。

這項工作不僅為研究和設計SSB中的界面提供了一種新的工具，而且也為固體電解質拓展了除能源應用以外的應用前景。

電池學術QQ群：924176072

Ziheng Lu, et al, Modulating Nanoinhomogeneity at Electrode–Solid Electrolyte Interfaces for Dendrite-Proof Solid-State Batteries and Long-Life Memristors, Adv. Energy Mater. 2021

DOI: 10.1002/aenm.202003811

https://doi.org/10.1002/aenm.202003811

10. AFM綜述：用于可穿戴器件的柔性MXene基復合材料

近幾十年來，柔性和可穿戴器件因其在便攜式移動電子器件和人體運動監測方面的廣闊應用前景而受到廣泛研究。MXene是一個新興的二維納米材料家族，具有優異的導電性、豐富的端基、獨特的層狀結構、較大的比表面積和親水性等特點，是一種潛在的柔性和可穿戴器件候選材料。目前大量開創性的研究致力于開發具有不同功能和設計結構的柔性MXene基復合材料。

近日，北京林業大學馬明國教授，天津科技大學司傳領，齊魯工業大學（山東省科學院）Xing-Xiang Ji，北京化工大學萬鵬博教授綜述了用于可穿戴器件的柔性MXene基復合材料的最新研究進展，重點介紹了其制備策略、工作機理、性能以及在傳感器、超級電容器和電磁屏蔽材料等方面的應用。

本文要點：

1）作者總結了柔性MXene基復合材料在可穿戴器件的應用，例如可穿戴傳感器（應變傳感器、壓力傳感器和氣體傳感器）、可穿戴超級電容器和可穿戴EMI屏蔽。通過以一些重要的研究總結了柔性MXene基復合材料的合成、結構、性能及其在可穿戴器件的發展。根據不同應用場景的要求，制備了具有1D/2D/3D宏觀形貌，包括纖維、紡織品、薄膜、紙張、氣凝膠、水凝膠等。MXene基柔性器件的合成策略主要有濕法紡絲、噴涂、浸漬干燥、真空輔助過濾、冷凍澆鑄、逐層組裝等。

2）作者總結了用于可穿戴器件的柔性MXene基復合材料的未來研究趨勢和方向，包括：1）改善MXene的穩定性，成本高，數量少等缺點，對于提高MXene復合材料的實際應用具有重要意義；2）優化MXene基復合材料的設計規則；3）精心設計復雜結構，如3D結構、孔隙結構、Janus結構和仿生結構，通過組合不同類型的材料，進一步提高柔性、抗拉強度和抗壓強度；4）開發集成傳感器；5）將MXene基復合材料的機械、電氣、傳感、光熱、電熱、疏水和自愈特性集成到可穿戴器件中；6）進一步揭示Mxene基柔性材料的結構和性能之間的關系；7）進一步開發具有可調和綜合性能的Mxene基纖維、紗線和紡織品。

柔性可穿戴器件學術QQ群：1032109706

Chang Ma, et al, Flexible MXene-Based Composites for Wearable Devices, Adv. Funct. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adfm.202009524

https://doi.org/10.1002/adfm.202009524

11. Small: 熱vs光熱CO₂催化的CO₂足跡

通過光熱催化將CO₂轉化為增值產品已經成為一種越來越受歡迎的途徑，以幫助緩解持續使用化石燃料所引發的能源和環境危機，因為它可以將光整合到成熟的熱催化過程中。然而，問題仍然在于，是否可以通過在主要來自化石能源的電力驅動的設施中進行光熱催化反應來實現負的CO₂排放。有鑒于此，加拿大多倫多大學Geoffrey A. Ozin、浙江大學楊德仁院士和孫威等人，提出了通用方程，來描述在間歇式和流動式反應器中運行熱催化和光熱反向水煤氣變換（RWGS）和Sabatier工藝過程中產生的凈CO₂排放。

本文要點：

1）使用反向水煤氣變換（RWGS）和Sabatier反應作為模型來討論此問題，以討論光熱催化在凈CO₂減排中的前景。在此基礎上，提出了在間歇式和流動式反應器中熱和光熱催化過程中凈二氧化碳減排量的計算公式。

2）考慮到光實際上需要耦合到熱系統中，而在熱系統中催化劑必須被均勻地照亮，可以設想實現一個類似于農業溫室的小型非生物植物的組裝，其中一組生物植物通過燈或陽光來完成光合作用。

3）該方案中的關鍵工藝參數包括每千瓦時電能的CO2排放量，每摩爾H₂的CO₂排放量，CO2的轉化率以及為系統供電的電力等，所有這些參數都應理解它們與凈CO₂減排量的關系。在這些計算的基礎上，提出了通過光熱催化實現負CO₂排放的可能途徑。

總之，該工作為光熱催化系統中的二氧化碳減排的未來發展提供有益的指導。

光催化學術QQ群：927909706

Shenghua Wang et al. CO₂ Footprint of Thermal Versus Photothermal CO₂ Catalysis. Small, 2021.

DOI: 10.1002/smll.202007025

https://doi.org/10.1002/smll.202007025

12. ChemSusChem: 在核-殼過渡金屬磷化/碳雜化中構建界面氧橋化學鍵，促進析氧反應

近年來，開發低成本、高效的清潔能源技術受到了世界范圍內的廣泛關注與研究。電解水技術和燃料電池是其中最具前景的兩項技術。其中析氧反應(OER)是電解水中急需克服的難點。目前貴金屬材料是最高效和成熟的OER催化劑，但其資源稀缺、價格昂貴。在眾多非貴金屬OER催化劑中，碳材料以其獨特可調的電子結構和高導電性等優點而被視為一種優異的電催化劑。同時，具有高催化活性的過渡金屬磷化物也是OER電催化劑的研究熱點。

有鑒于此，吉林大學馮守華院士等人，通過可控的溫和磷化處理，實現了CoP納米顆粒（NPs）通過原位生成的界面氧橋化學鍵與石墨烯狀碳層巧妙連接的設計結構。

本文要點：

1）通過水熱法、縮聚反應和溫和的磷化合成策略，設計并制備了用于高效OER的新型核殼Fe₂O₃@C@CoP納米復合材料。該雜化材料具有獨特的紡錘形形貌Fe₂O₃@C芯和超細的CoP納米顆粒外殼，并具有豐富的原位生成Co-O-C界面。

2）結果表明，磷空位的存在是促成Co-O-C鍵形成的關鍵因素。提出了CoP的邊緣Co與碳層上官能團中的氧直接偶聯的方法。作為電催化水分解催化劑，制備的Fe₂O₃@C@CoP核殼結構具有低過電位(230mV)、低Tafel斜率(55mv /dec)和長期穩定性。

3）密度泛函理論(DFT)計算證實Co-O-C鍵在降低OER反應速率決定步驟的熱力學能壘中起著關鍵作用。此外，還提出了過渡金屬磷化物和碳對OER活性的協同作用機理。另外，在Fe₂O₃上碳層的封裝是在磷化過程中形成完美的核-殼結構的必要條件，并且會暴露出更多的OER活性位點。

總之，該合成路線可能會擴展為在其他過渡金屬磷化物（或硒化物，硫化物）/碳復合物中構建金屬-O-C鍵，以形成高效的OER催化劑。

電催化學術QQ群：740997841

Xia Zhong et al. Constructed Interfacial Oxygen‐bridge Chemical Bonding in Core‐Shell Transition Metal Phosphides/Carbon Hybrid Boosting Oxygen Evolution Reaction. ChemSusChem, 2021.

DOI: 10.1002/cssc.202100129

https://doi.org/10.1002/cssc.202100129