1. Acc. Mater. Res.: 太陽能驅動的界面蒸發技術：材料和結構設計
全球水資源短缺和環境惡化要求發展環保型水處理技術。眾所周知，太陽能驅動的蒸發是水循環的關鍵步驟，它以最小的碳足跡為水處理和凈化提供了自然的靈感。近年來，通過精心定制的材料設計實現的界面太陽能蒸發技術的出現，提供了一種有效的方法來增強太陽的蒸發，并具有獨特的熱力學和動力學優勢。在熱力學上，通過將吸收的太陽能集中在水表面以避免熱量散布到整個水中，可以實現較高的太陽能蒸氣傳輸效率。
有鑒于此，南京大學朱嘉教授等人，從動力學和熱力學的角度對界面太陽能蒸氣生成過程進行了系統的分析和總結。
本文要點：
1）展示了界面太陽能蒸汽發生器的結構設計，以提高能量傳遞效率和蒸發速率:首先，調節光學結構以提高光吸收;第二，設計一個二維的水通道和受生物啟發的結構，以減少熱損失; 第三，收集環境能量作為額外的能量輸入，以進一步提高蒸發速率。
2）然后，論證了界面太陽蒸發在各種應用中的內在熱力學和動力學優勢。在熱力學方面，低能量損失和高蒸發速率可實現有效的脫鹽和水處理。而在動力學方面，快速響應和高溫蒸汽的產生在殺菌和發電等領域具有直接意義。
3）最后，簡要總結了在基礎和技術方面的主要挑戰，并討論了未來發展的各種有希望的途徑。
Xinzhe Min et al. Interfacial Solar Vapor Generation: Materials and Structural Design. Acc. Mater. Res., 2021.
DOI: 10.1021/accountsmr.0c00104
https://doi.org/10.1021/accountsmr.0c00104
2. Science Advances：模塊化制備用于靶向先天性免疫系統的納米制劑的方法
控制適應性免疫系統的免疫療法已經被確立，但是調節先天性免疫系統的研究仍然很少。納米粒和吞噬性髓細胞之間的內在相互作用使這些材料特別適合與先天免疫系統結合。然而，發展納米療法是一個復雜的過程。于此，紐約西奈山伊坎醫學院Abraham J. P. Teunissen和Willem J. M. Mulder等人展示了一個模塊化的方法，有助于將多種藥物有效地整合到納米生物平臺中。
本文要點：
1）利用微流控制劑策略，研究人員制備了載脂蛋白A1納米生物制劑，通過體內篩選評估其具有良好的天然免疫系統特性。隨后，雷帕霉素和三種小分子抑制劑被親脂性衍生物衍生化，確保它們無縫結合并有效保留在納米生物制劑中。
2）在心臟移植小鼠模型中，靜脈注射雷帕霉素納米生物制劑（mTORi-NBs）的短期方案顯著延長了同種異體移植物的存活時間。最后，利用PET/MR成像技術研究了mTORi-NB在非人靈長類動物體內的生物分布，并對其安全性進行了評價，為臨床應用奠定了基礎。
生物醫藥學術QQ群：1033214008
Mandy M. T. van Leent, et al., A modular approach toward producing nanotherapeutics targeting the innate immune system. Science Advances 2021.
DOI: 10.1126/sciadv.abe7853
https://advances.sciencemag.org/content/7/10/eabe7853
3. Chem綜述：低成本儲能的可充電陰離子-穿梭電池
以陰離子為電荷載體的可充電陰離子穿梭電池（ASBs）因其成本低、循環壽命長、能量密度高等優點而脫穎而出，成為鋰離子電池的理想替代儲能技術。近日，澳大利亞悉尼科技大學汪國秀教授，Dong Zhou，美國俄勒岡州立大學紀秀磊教授，清華大學深圳國際研究生院李寶華教授首次全面概述了不同類型ASB的作用機理和化學特性。
本文要點：
1）根據陰離子穿梭機制，ASB可進一步分為三種類型：陰離子搖椅電池（ARBs）、雙離子電池（DIBs）和逆雙離子電池（RDIBs）。ARBs，例如氟離子電池和氯離子電池，依賴于電化學穩定的陰離子作為電荷載體。與ARBs不同的是，DIBs既依賴于陰離子，也依賴于作為電荷載體的陽離子。更具體地說，DIBs包括三種類型：插入型、轉換型和轉換插入型。與DIBs類似，RDIBs也同時使用陰離子和陽離子作為電荷載體。然而，在RDIBs中，陽離子在放電過程中被插入負極，陰離子在放電過程中被插入正極，而它們在充電過程中被同時釋放到電解質中。
2）與傳統的可充電金屬離子電池（如鋰離子電池）相比，ARB具有許多優點，如理論體積能量密度高、成本低。然而，由于可獲得合適的電極材料和電解液比較有限，ARB的實際應用受到嚴重限制。因此，需要進一步優化電極結構和電解液組成。作者總結了不同電解液體系（即水溶液和非水電解液）的ARB（如氟離子電池和氯離子電池）的陰離子儲存機理，并綜合總結了這些ARBs的最新進展。
3）DIBs的工作基于陽離子和陰離子的電化學反應。目前，插入型DIBs是研究最多的DIBs。DIBs具有包括低成本、高輸出電壓和環境友好性等巨大優勢。然而，大半徑陰離子的插層或脫層會引發電解質分解和正極材料的結構惡化。因此，為了穩定的電化學性能，開發合適的陰離子主體和合適的電解質對DIBs至關重要。作者詳細總結了陰離子在插入型DIB正極中的插層或脫層機理，并系統地總結了基于不同陰離子基質材料（如石墨）和各種電解質體系（如水溶液和非水電解質）的插入型DIBs的最新研究進展。
4）RDIBs與DIBs有著相似的工作原理，而它們的電極承載的離子類型則完全相反。此外，在充電過程中，離子在DIBs中從電解質移動到電極；但在RDIBs中，它們從電極釋放到電解質中。迄今為止，RDIBs化學只能在水溶液中實現。RDIBs的電池結構將推動未來低成本的，無陽離子和無金屬負極的電極材料，以實現低成本的能量存儲。
5）作者最后指出，盡管近年來在改善ASBs的性能方面人們已取得了某些進展，但仍需要在以下方向中進行大量研究：1）具有理論能量高，成本低的ARB；2）對于DIB，盡管高工作電壓范圍有益于電池能量密度的提高。然而，如此高的輸出電壓也引起嚴重的電解質分解和安全隱患（即，熱失控）。因此，有必要開發具有阻燃性和高界面相容性的高壓電解質用于DIB；3）目前的RDIB化學僅在水系電解質中實現，并且僅報道了幾種電極材料；4）進一步闡明ASB的電化學反應的微觀機理；5）開發大面積的軟包電池以更好地評估ASB的實際應用潛力。
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Liu et al., Rechargeable anion-shuttle batteries for low-cost energy storage, Chem (2021)
DOI：10.1016/j.chempr.2021.02.004
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.02.004
4. AM: 硒酸蝕刻輔助空位工程，用于設計高活性OER電催化劑
析氧電催化劑是整體水分解的核心，應滿足低成本、高活性、高導電性和性能穩定的要求。有鑒于此，復旦大學胡林峰教授和科廷大學邵宗平教授等人，設計了一種通用的硒酸輔助蝕刻策略，以金屬-有機框架為前驅體，實現具有豐富硒空位的碳包覆3d金屬硒化物MmSen (Co0.85Se1?x, NiSe2?x, FeSe2?x)作為高性能的無貴金屬析氧反應(OER)電催化劑。
本文要點：
1）硒酸在適度條件下部分蝕刻ZIF-67框架，并且還作為硒的來源，最后在惰性氣氛下于中等溫度下進行煅燒后，最終獲得了碳層包覆的MmSen衍生物。重要的是，與傳統的一步煅燒方法相比，目前的硒酸輔助蝕刻策略已成功地將豐富的硒空位引入了MmSen/C空心結構中，從而大大增加了活性位點，提高電子電導率，從而減少形成中間體的能壘，因此，觀察到在強堿性介質中顯著提高了OER的催化活性。
2）具體而言，準備好的Co0.85Se1-x@C納米籠在OER的電流密度為10 mA cm-2的情況下僅提供231 mV的過電勢，而相應的全水分解電解槽在堿性介質中在10 mA cm–2的電流密度下僅需1.49 V。
3）密度泛函理論計算揭示了豐富的硒空位通過提高電導率和減少中間體形成反應能壘來提高催化活性的重要作用。盡管觀察到長期運行后會發生相變并形成金屬氫氧化物，但催化活性并未受到明顯影響，這加強了碳網絡在運行穩定性中的重要作用。
總之，該工作為利用硒酸蝕刻輔助空位工程的通用策略實現高性能OER電催化劑提供了新的機會。
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Lin Zhang et al. Selenic Acid Etching Assisted Vacancy Engineering for Designing Highly Active Electrocatalysts toward the Oxygen Evolution Reaction. Advanced Materials, 2021.
DOI: 10.1002/adma.202007523
https://doi.org/10.1002/adma.202007523
5. AM綜述：硅基電極的最新進展：從基礎研究到實際應用
隨著電動汽車、混合動力汽車和便攜式電子產品的不斷發展，以及對高能量密度電池的需求不斷增加，開發比容量超過傳統石墨負極的替代負極材料具有重要意義。硅（Si）因其儲量豐富、環境友好、較低的鋰電位和高的理論比容量等優點，被認為是下一代鋰離子電池負極材料中最有吸引力的候選負極材料之一。有鑒于此，美國佐治亞理工學院林志群教授，福州大學賴躍坤教授，黃劍瑩綜述了Si基電極在合理設計方面及其走向實際應用的最新研究進展。
本文要點：
1）作者首先對Si基電極基礎電化學進行了全面的概述，并選擇了一些關鍵問題，包括大體積膨脹、不穩定的固體電解質界面（SEI）生長、低初始庫侖效率、低面容量和安全問題。
2）作者其次詳細總結了解決上述問題的潛在解決方案的機理，包括Si基電極的納米結構構建、表面/界面工程、新型粘結劑和電解質設計以及整體電極的穩定性設計。
3）作者重點總結了除了鋰離子電池以外的Si基負極的應用，特別指出了它們在鋰硫電池和全固態電池中的應用前景。
4）作者總結了通過先進的原位和operando表征來系統的研究Si基負極電化學反應過程，結構演變和降解機理的進展。
5）作者最后展望了Si基電極商業化的發展趨勢和前景。
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Mingzheng Ge, et al, Recent Advances in Silicon-Based Electrodes: From Fundamental Research toward Practical Applications, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202004577
https://doi.org/10.1002/adma.202004577
6. AM：用于高能量密度氧化還原液流電池的有機共晶電解質的通用設計方法
由于分子間的強相互作用，共晶電解質無需其他輔助溶劑即可提供高濃度的氧化還原活性物質，從而可用于開發高容量和高能量密度的氧化還原液流電池（RFBs）。近日，美國得克薩斯大學奧斯汀分校余桂華教授，蘇州大學趙宇教授報道了有機分子與堿金屬氟磺酰亞胺鹽（雙(三氟甲磺酰亞胺，TFSI)和雙(氟磺酰亞胺，FSI）相互作用形成有機共晶電解質（OEEs）體系的一般機理。
本文要點：
1）研究發現，具有特定官能團的分子，例如羰基（C-O），硝酰基（N-O?）和甲氧基（OCH3）可以與堿金屬氟化磺酰亞胺鹽（特別是雙（三氟甲磺酰基）酰亞胺，TFSI）配位，從而形成OEEs。
2）與羰基和硝基相比，非活性甲氧基有助于在還原態和氧化態下維持高濃度電解質，從而使甲氧基官能化二茂鐵（Fc）OEE的溶解度增加了三倍（2.8 m）。Fc基OEE/Li混合電池的實際放電能量密度達到188 Wh·L-1，能量效率（EE）為86%。
研究工作為開發高能量密度有機RFBs提供了通過分子相互作用設計理想電解質的新途徑。
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Changkun Zhang, et al, General Design Methodology for Organic Eutectic Electrolytes toward High-Energy-Density Redox Flow Batteries, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202008560
https://doi.org/10.1002/adma.202008560
7. AM：一種基于構型熵效應的高穩定活性固溶體合金三效催化劑
自1970年以來，人們一直致力于減少汽車的有毒氣體排放。在成功開發出可同時轉化一氧化碳（CO）、碳氫化合物（HCS）和氮氧化物（Nox）三種有害氣體的三效催化劑（TWC）后，Rh作為唯一可以有效地催化還原NOx，成為汽車技術中必不可少的元素。然而，由于其在2007年的成本大幅上漲，人們進行了大量研究以取代TWCs中的Rh。盡管如此，Rh仍然不可替代，現在，Rh的價格再次大幅上漲。
近日，日本京都大學Hiroshi Kitagawa，Kohei Kusada，信州大學Michihisa Koyama報道了PdRuM三元固溶體合金納米顆粒（NPs）具有高耐久性和活性的TWC性能，與Rh相比，其有望大幅度降低TWC催化劑的成本。
本文要點：
1）研究人員利用化學還原法制備PdRuM固溶體合金納米顆粒，證明了第三種元素在TWC反應溫度下能有效地穩定固溶體合金結構。同時，PdRuIr比PdRu具有更佳的NOx還原催化活性，從而形成了一種成本更低的TWC以替代Rh。此外，研究人員通過密度泛函理論(DFT)計算，進一步揭示了第三種元素的影響。
這項工作為設計高耐用和高效的功能合金納米顆粒提供了洞察力，指導了如何在混合焓之外最大限度地利用構型熵。
Kohei Kusada, et al, Highly Stable and Active Solid-Solution-Alloy Three-Way Catalyst by Utilizing Configurational-Entropy Effect, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202005206
https://doi.org/10.1002/adma.202005206
8. AM：共價三嗪骨架/金屬氧化物雜化光電極助力穩定無偏壓光電化學總水分解效率超過3%
利用氧化物基光電極的光電化學（PEC）水分解系統在太陽能到化學能轉換方面具有極大的吸引力。然而，盡管已經進行了幾十年的研究，開發高效、穩定的光電極用于實際應用仍然極具挑戰性。共價三嗪骨架(CTFs)是一種化學穩定的半導體聚合物。其電子結構可以通過改變連接到吸電子三嗪單元的官能團來調節。因此，CTFs非常有希望用于制備用于PEC水分解的混合光電極。
有鑒于此，中科大徐航勛教授報道了一種新型的CTF（CTF-BTh），它的三嗪單元由聯噻吩部分連接，可以有效地穩定金屬氧化物光電極，提高PEC性能。然后將合理設計的CTF-BTh通過含噻吩的單體進行電聚合，以在Cu2O光電陰極和1％Mo摻雜的BiVO4（Mo：BiVO4）光電陽極的表面上形成高質量共形非晶態薄膜。
本文要點：
1）CTF-BTh是一種n型半導體，具有合適的能帶結構，分別與Cu2O和Mo：BiVO4形成p-n結和交錯的II型異質結。
2）所制備的混合光電極具有出色的PEC性能。同時，CTF-BTH薄膜還可以作為兩種光電極的有效耐蝕覆蓋層，以抑制光腐蝕，并且可以長時間工作達150 h，光電流密度僅損失≈10%。此外，由CTF-BTh涂層光電極組成的獨立的無偏壓PEC串聯器件顯示出3.70%的太陽能到氫能（STH）的轉換效率。連續運行120 h后，STH效率仍能保持在3.24%。
Ying Zhang, et al, Stable Unbiased Photo-Electrochemical Overall Water Splitting Exceeding 3% Efficiency via Covalent Triazine Framework/Metal Oxide Hybrid Photoelectrodes, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202008264
https://doi.org/10.1002/adma.202008264
9. Angew：界面工程產生的超高初始庫侖效率用于實現快速、穩定的鈉存儲
具有高初始庫侖效率意味著有效的界面結構和極少的電解液消耗，從而提高了電池的壽命和功率輸出，因此具有重要意義。近日，鄭州大學陳衛華教授，加拿大國立科學研究院孫書會教授，澳大利亞伍倫貢大學侴術雷教授報道了合成了一種具有FeS2納米團簇（~1~2 nm）嵌入N，S摻雜碳基體（FeS2/N,S-C）的高容量鈉存儲材料，其表面具有缺陷修復特性，點陣分布著Fe-N-C/Fe-S-C鍵。在初始放電過程中，FeS2/N,S-C具有均勻的超薄富NaF（6.0 nm）固體電解質界面（SEI），從而獲得了可驗證的超高初始庫侖效率（~92%）。
本文要點：
1）研究人員首先對NaCl、Fe(NO3)3·9H2O和葡萄糖溶液進行冷凍干燥和煅燒。然后去除NaCl得到嵌入Fe3O4前驅體的N摻雜碳基體（Fe3O4/N-C），進一步硫化得到連續交聯的多孔FeS2/N,S-C，并通過SEM和HAADF-STEM對其進行了表征，揭示了FeS2/N,S-C上分散良好的FeS2納米團簇，尺寸為1-2 nm。進一步利用FT-IR、XPS和XAFS證實了FeS2/N,S-C中的N、S摻雜碳與FeS2之間的聯系。
2）缺陷修復的表面提供了完美的平臺，點陣分布的Fe-NC/Fe-S-C鍵對NaSO3CF3和二甘醇二甲醚的快速分解的催化作用成功地加速了二維超薄SEI的形成。密度泛函理論（DFT）計算進一步證實了其催化機理。
3）結果表明，所構建的FeS2/N，S-C具有較高的可逆容量（0.1 A g?1時為749.6 mAh g?1）和優異的循環穩定性（92.7%，10000次循環，10.0 A g?1）。特別是在?15 °C時，在10.0 A g?1下的可逆容量為211.7 mAh g?1。所組裝成的袋式電池具有潛在的應用前景。
這項工作為通過界面設計以改進電池性能提供了一條有效途徑。
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Yanhua Wan, et al, Ultra-high initial coulombic efficiency induced by interface engineering enables rapid, stable sodium storage, Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202102368
https://doi.org/10.1002/anie.202102368
10. Angew：利用機械鍵來調整熱激活延遲熒光發射器的性能
熱激活延遲熒光(TADF)的有機化合物由于能夠在低能級激發態之間發生有效的自旋態變化，近年來受到了極大的關注。有鑒于此，英國圣安德魯斯大學的Eli Zysman-Colman等研究人員，使用機械鍵來調整熱激活延遲熒光發射器的性能。
本文要點：
1）研究人員報道了基于咔唑-二苯甲酮熱激活延遲熒光熒光團的輪烷的表征。
2）研究人員發現機械鍵導致發射分子的關鍵光物理特性的改善，特別是光致發光量子產量的增加和減少單線態和三線態之間的能量差，以及微調發射波長，這一成果是難以通過取代基共價結合實現的。
3）由X射線晶體學支持的計算模擬表明，這種屬性的調整是由于機械鍵強制的軸和大環之間的弱相互作用。
本文研究突出了以機械鍵合來細化現有發光基團的好處，為優化發射分子提供了新的途徑，最終可以提高這些分子的性能。
Pachaiyappan Rajamalli, et al. Using the Mechanical Bond to Tune the Performance of a Thermally Activated Delayed Fluorescence Emitter. Angewandte Chemie, 2021.
DOI：10.1002/anie.202101870
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202101870
11. Angew：具有耐溶劑性和光波導功能的聚合物涂層有機晶體
近年來，發光有機晶體作為一種新型的光電材料得到了廣泛的研究。然而，有機晶體在溶劑中的腐蝕和溶解一直是其在各個領域應用的一大挑戰。近日，吉林大學張紅雨教授，劉小孔教授報道了利用簡單有效的聚合物涂層組裝方法，制備了聚合物復合涂層有機晶體，以防止有機晶體在有機溶劑中的腐蝕或溶解，并且保持其原有的光物理性質。
本文要點：
1）研究人員將聚二烯丙基二甲基銨（PDDA）和聚苯乙烯磺酸（PSS）涂層在晶體上進行逐層組裝，然后將復合涂層晶體浸泡在聚乙烯醇（PVA）水溶液中2分鐘。
2）實驗結果顯示，復合涂層晶體在普通有機溶劑中可保持24 h以上的完好無損，甚至在二氯甲烷中保持耐溶性長達5天。而且，薄而透明的涂層對晶體的光學性能幾乎沒有任何影響，同時復合涂層晶體仍具有良好的光波導性能。
研究結果不僅對有機晶體在極端條件下的應用具有重要意義，也為有機光電材料與聚合物材料的結合提供了指導。
晶體團簇學術QQ群：530722590
Linfeng Lan, et al, Polymer-Coated Organic Crystals with Solvent-Resistant Capacity and Optical Waveguiding Function, Angew. Chem. Int. Ed.,2021
DOI: 10.1002/anie.202102285
https://doi.org/10.1002/anie.202102285
12. Angew：多孔Cu電催化劑上殘留氯誘導的陽離子活性物種用于高穩定的CO2電化學還原為C2+
電化學CO2還原反應（CO2RR）是處理CO2過量排放，以碳中性方式生產增值燃料和化學品的一種有吸引力的途徑。在Cu基電催化劑上，人們致力于提高CO2RR制多碳產物（C2+）的催化活性和選擇性。然而，Cu基CO2RR電催化劑催化穩定性差的主要原因是在CO2RR條件下結構降解和活性物種喪失。迄今為止，已報道的大多數Cu基電催化劑的穩定性都在幾十小時以內，這極大限制了銅基電催化劑在CO2RR中的發展。
近日，東華大學楊建平教授報道了一種鹵素穩定策略，即通過殘留氯誘導的穩定活性物種來實現具有高選擇性和穩定的CO2RR的Cu基電催化劑。
本文要點：
1）研究人員合成了一種由電化學活化的CuOHFCl NSs衍生的新型多孔Cl摻雜的Cu電催化劑（e-CuOHFCl）。e-CuOHFCl電催化劑在-1.00 VRHE時顯示出53.8％的高C2+產物FE，在-1.05 VRHE時具有15 mA/cm2的大C2+產物電流密度。
2）研究人員發現在衍生的e-CuOHFCl電催化劑中Cl元素比F元素更穩定，可在CO2RR條件下在Cu基體中保持穩定。同時，殘留的Cl可以誘導Cu0-Cu+活性中心以及e-CuOHFCl電催化劑的有利形態以促進C2+的產生。重要的是，e-CuOHFCl電催化劑具有出色的CO2RR催化穩定性（達到了240 h）。殘留氯誘導的穩定的Cu0-Cu+活性中心和催化劑的結構穩定性是CO2RR長期運行中保持C2+高FE的關鍵。
這項研究提供了一種提高銅基CO2RR電催化劑催化穩定性的新策略。
電催化學術QQ群：740997841
Minhan Li, et al, Residual Chlorine Induced Cationic Active Species on Porous Cu Electrocatalyst for Highly Stable Electrochemical CO2 Reduction to C2+, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202102606
https://doi.org/10.1002/anie.202102606
