1. Nature Chemistry：DNA磚輔助離心法分離不同粒徑的亞150 nm脂質(zhì)體
在細(xì)胞中，無數(shù)的膜相互作用蛋白產(chǎn)生并維持曲率半徑在50nm左右或以下的彎曲膜結(jié)構(gòu)域。為了了解這種高度彎曲的膜如何調(diào)節(jié)特定的蛋白質(zhì)功能，反之亦然，必須將具有精確定義屬性的小型脂質(zhì)體作為模型膜。有鑒于此，美國(guó)耶魯大學(xué)醫(yī)學(xué)院的Chenxiang Lin和復(fù)旦大學(xué)生物醫(yī)學(xué)研究所的Hongzhou Gu等研究人員，通過DNA磚輔助離心實(shí)現(xiàn)不同大小的亞150 nm脂質(zhì)體的分選。1）研究人員報(bào)道了一種通用的、可擴(kuò)展的分類技術(shù)，使用膽固醇修飾的DNA“納米磚”，通過其浮力密度來區(qū)分不同大小的脂質(zhì)體。2）不論脂質(zhì)體的來源和化學(xué)成分如何，這種方法將脂質(zhì)體分離成6到8個(gè)平均直徑為30 - 130nm的均質(zhì)群體。3）研究人員表明，這些均勻、抗泄漏的脂質(zhì)體可作為理想的底物，以前所未有的分辨率研究膜曲率如何影響外周（ATG3）和整體（SNARE）膜蛋白活性。本文研究表明，與傳統(tǒng)方法相比，該分選技術(shù)代表了簡(jiǎn)化的過程，可實(shí)現(xiàn)卓越的脂質(zhì)體大小均勻性，這有利于膜生物學(xué)研究和脂質(zhì)體藥物遞送系統(tǒng)的開發(fā)。
Yang Yang, et al. Sorting sub-150-nm liposomes of distinct sizes by DNA-brick-assisted centrifugation. Nature Chemistry, 2021.DOI：10.1038/s41557-021-00667-5https://www.nature.com/articles/s41557-021-00667-5
2. Nature Nanotechnology: 自組裝藥物納米顆粒的計(jì)算指導(dǎo)高通量設(shè)計(jì)
納米藥物制劑正在改變我們有效遞送和治療多種疾病的能力。但是，除了通過藥物和小分子染料共同組裝形成的納米顆粒（其顯示出高達(dá)95％的載藥量）之外，它們的生產(chǎn)通常很復(fù)雜且載藥量低。目前尚不了解數(shù)百萬個(gè)小分子組合中的哪些會(huì)導(dǎo)致這些納米顆粒的形成。于此，麻省理工學(xué)院Giovanni Traverso等人報(bào)告了機(jī)器學(xué)習(xí)與高通量實(shí)驗(yàn)的集成，從而能夠快速，大規(guī)模地識(shí)別此類納米制劑。1）研究人員從210萬對(duì)中鑒定出100個(gè)自組裝藥物納米顆粒，每個(gè)納米顆粒包括788種候選藥物之一和2686種批準(zhǔn)的賦形劑之一。 2）研究人員進(jìn)一步表征了兩種納米粒子，索拉非尼-甘草酸和特比萘芬-牛磺膽酸進(jìn)行了體外和體內(nèi)表征。預(yù)計(jì)該平臺(tái)可以加速具有多種藥物治療能力的、具有更高載藥量的更安全、更有效的納米制劑的開發(fā)。Reker, D., Rybakova, Y., Kirtane, A.R. et al. Computationally guided high-throughput design of self-assembling drug nanoparticles. Nat. Nanotechnol. (2021).https://doi.org/10.1038/s41565-021-00870-y
3. Science Advances：變形導(dǎo)致CrMnFeCoNi高熵合金無定形化
悉尼大學(xué)Xianghai An、廖曉舟，喬治亞理工學(xué)院Ting Zhu等報(bào)道了合成Cantor高熵合金CrMnFeCoNi材料，這種CrMnFeCoNi合金表現(xiàn)為面心立方結(jié)構(gòu)固溶體，但是該結(jié)構(gòu)材料中的塑性變形為位錯(cuò)滑移和變形孿晶為主。1）通過原位應(yīng)力TEM實(shí)驗(yàn)，揭示其中存在晶體-無定形結(jié)構(gòu)相轉(zhuǎn)變。裂紋尖端結(jié)構(gòu)演化的過程包括一系列從晶體、層狀、點(diǎn)狀、無定形結(jié)構(gòu)變化，表示了其中晶體、無定形晶相的不同組分含量。2）這種固體的無定形化過程來自于較高程度晶格摩擦、超小的晶格微結(jié)構(gòu)難以進(jìn)行晶界位錯(cuò)滑移導(dǎo)致，形成的裂紋尖端錯(cuò)位密度促進(jìn)形成高應(yīng)力、引發(fā)晶體-無定形化的轉(zhuǎn)變。此外，觀測(cè)到在裂紋尾跡中形成無定形納米橋結(jié)構(gòu)，這種無定形化的過程能夠消除其中的應(yīng)力，為高熵合金的增韌機(jī)制提供經(jīng)驗(yàn)。Hao Wang, et al, Deformation-induced crystalline-to-amorphous phase transformation in a CrMnFeCoNi high-entropy alloy, Science Advances, 2021, 7, eabe3105DOI: 10.1126/sciadv.abe3105https://advances.sciencemag.org/content/7/14/eabe3105
4. EES: 氣體擴(kuò)散電極，用于將CO2、CO和N2電化學(xué)還原為增值產(chǎn)品：綜述
電化學(xué)還原氣態(tài)原料，如CO2、CO和N2，為可持續(xù)能源和化學(xué)生產(chǎn)提供了希望。這種技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用被緩慢的可溶氣體到常規(guī)平面電極的質(zhì)量傳輸所阻礙。氣體擴(kuò)散電極(GDEs)在催化劑附近保持了較高的氣體濃度，改善了質(zhì)量傳輸，從而使電流密度提高了幾個(gè)數(shù)量級(jí)。然而，氣態(tài)原料會(huì)引起GDE環(huán)境的變化，因此需要特定的功能才能有效地調(diào)節(jié)產(chǎn)品的選擇性并提高反應(yīng)穩(wěn)定性。有鑒于此，澳大利亞昆士蘭大學(xué)袁志國(guó)、胡氏虎和澳大利亞南昆士蘭大學(xué)葛磊等人，對(duì)各種電催化反應(yīng)的GDE開發(fā)所面臨的挑戰(zhàn)和進(jìn)展進(jìn)行了全面的綜述。1）概述了GDE的基本原理，并強(qiáng)調(diào)了GDE相對(duì)于傳統(tǒng)電極的主要優(yōu)勢(shì)。總結(jié)并分析了GDE的設(shè)計(jì)標(biāo)準(zhǔn)和一些關(guān)鍵問題，以及針對(duì)不同產(chǎn)品和反應(yīng)的限制因素。按不同氣態(tài)原料對(duì)GDE的應(yīng)用進(jìn)行了分類，其內(nèi)容不僅限于GDE的制造，還介紹了緩解針對(duì)各種反應(yīng)/產(chǎn)品實(shí)施GDE的難點(diǎn)的最新策略。2）近年來，電化學(xué)還原CO2，CO和N2反應(yīng)的基礎(chǔ)和應(yīng)用研究，表明電催化有望用可再生能源生產(chǎn)化學(xué)品和燃料并減少碳排放，這對(duì)未來的可持續(xù)經(jīng)濟(jì)發(fā)展至關(guān)重要。然而，當(dāng)前面臨著幾個(gè)關(guān)鍵挑戰(zhàn)，阻礙了針對(duì)這些反應(yīng)的電解槽的實(shí)際應(yīng)用。（a）由于這些氣體在液態(tài)電解質(zhì)環(huán)境中的溶解度很低，因此總反應(yīng)速率受到傳質(zhì)的限制。（b）HER反應(yīng)在相似的電位發(fā)生，導(dǎo)致較低的產(chǎn)物選擇性。3）從材料和技術(shù)工藝的角度來看，制造有效的GDE需要同時(shí)優(yōu)化多個(gè)變量。最近的研究證實(shí)，GDE制備的不同步驟會(huì)影響基于GDE的電解槽的穩(wěn)定性，產(chǎn)物選擇性和反應(yīng)途徑。未來的研究方向包括：根據(jù)不同反應(yīng)的GDE設(shè)計(jì)，解決GDE被液體電解質(zhì)淹沒問題，耦合CO2RR/CORR/N2RR反應(yīng)，測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)化和模擬及先進(jìn)表征技術(shù)，開發(fā)不同構(gòu)型GDE，非液體電解液的反應(yīng)器設(shè)計(jì)，面向應(yīng)用的GDE應(yīng)用挑戰(zhàn)，考慮應(yīng)用中氣體雜質(zhì)、物料平衡和陽極反應(yīng)的多種影響。
Hesamoddin Rabiee et al. Gas diffusion electrodes (GDEs) for electrochemical reduction of carbon dioxide, carbon monoxide, and dinitrogen to value-added products: a review. Energy Environ. Sci., 2021.https://doi.org/10.1039/D0EE03756G
5. Angew：多功能直接環(huán)化構(gòu)建高效TADF發(fā)射體的螺吖啶衍生物的策略
螺吖啶（SpA）衍生物在制備高效熱激活延遲熒光（TADF）發(fā)光材料方面具有很大的潛力。然而，傳統(tǒng)的合成路線成本昂貴且耗時(shí)。開發(fā)一種簡(jiǎn)單的合成SpA的方法仍然是學(xué)術(shù)界和工業(yè)界迫切需要的。有鑒于此，深圳大學(xué)的楊楚羅等研究人員，開發(fā)了多功能直接環(huán)化構(gòu)建高效TADF發(fā)射體的螺吖啶衍生物的策略。1）研究人員提出了一種可行的酸催化二芳胺和酮之間的無溶劑無金屬環(huán)化反應(yīng)來構(gòu)建SpAs。2）所構(gòu)建的部分為組裝高效的TADF發(fā)射器提供了廣泛的可能性。3）作為一個(gè)示例，將具有高光致發(fā)光量子產(chǎn)率和適當(dāng)?shù)腡ADF特性的D2T-TR應(yīng)用于有機(jī)電致發(fā)光二極管（OLEDs），其最大外量子效率（EQE）為27.1%。本文研究為開發(fā)優(yōu)良的有機(jī)光電材料提供了很好的啟示，也是實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)的有效工具。
He Liu, et al. Versatile Direct Cyclization Constructs Spiro‐acridan Derivatives for Highly Efficient TADF emitters.Angewandte Chemie, 2021.DOI：10.1002/anie.202103187https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202103187
6. AM：封裝鈣鈦礦微晶的自結(jié)構(gòu)修復(fù)，以改善光學(xué)和熱穩(wěn)定性
近年來，鈣鈦礦材料及其光電器件引起了廣泛的關(guān)注。但是，由于表面懸空鍵和晶界造成的穩(wěn)定性差和固有的深能級(jí)陷阱態(tài)（DLTS），很難進(jìn)一步改善鈣鈦礦的性能。長(zhǎng)春理工大學(xué)Zhipeng Wei和南方科技大學(xué)Rui Chen等人研究發(fā)現(xiàn) CH3NH3PbBr3鈣鈦礦微晶被致密的Al2O3層包封以形成微環(huán)境。通過光學(xué)測(cè)量發(fā)現(xiàn)，即使在高溫和長(zhǎng)時(shí)間激光照射下，鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)也可以自行修復(fù)。1）DLTS密度降低了近一個(gè)數(shù)量級(jí)，這導(dǎo)致發(fā)光強(qiáng)度提高了4到14倍。觀察結(jié)果來源于微米級(jí)環(huán)境，它是一個(gè)自給自足的高真空生長(zhǎng)室，升華后鈣鈦礦的成分完全保留，熱處理后分解的原子可以重新排列。表現(xiàn)出高熱穩(wěn)定性的改性結(jié)構(gòu)能夠保持出色的光學(xué)和激光穩(wěn)定性長(zhǎng)達(dá)2年。該發(fā)現(xiàn)為改善鈣鈦礦的穩(wěn)定性提供了新的思路和觀點(diǎn)，對(duì)于鈣鈦礦設(shè)備的應(yīng)用可能具有實(shí)際意義。
Li, R. X., Li, B. B., Fang, X., Wang, D. K., Shi, Y. Q., Liu, X., Chen, R., Wei, Z. P., Self‐Structural Healing of Encapsulated Perovskite Microcrystals for Improved Optical and Thermal Stability. Adv. Mater. 2021, 2100466.https://doi.org/10.1002/adma.202100466
7. AM: 納米多孔金屬間化合物Pd3Bi用于高效電化學(xué)氮還原
常溫電催化氮還原是一種綠色的人工固氮技術(shù)，但產(chǎn)量低、選擇性差，極具挑戰(zhàn)性。這里，湖南大學(xué)Yongwen Tan和Ming Peng團(tuán)隊(duì)通過轉(zhuǎn)化化學(xué)蝕刻的納米多孔PdBi2，制備了納米多孔有序金屬間Pd3Bi，其在室溫條件下表現(xiàn)出高效的電催化氮還原。1）在0.05 M H2SO4電解液中，所得納米多孔金屬間化合物Pd3Bi可實(shí)現(xiàn)高活性和高選擇性，NH3產(chǎn)率為59.05±2.27g·h-1mgcat-1，0.2 V下的法拉第效率為21.52±0.71%，在電化學(xué)氮還原反應(yīng)中優(yōu)于大多數(shù)已報(bào)道的催化劑。2）結(jié)合密度泛函理論計(jì)算的原位x光吸收光譜研究表明，Pd–Bi位點(diǎn)之間的強(qiáng)耦合橋接了金屬間化合物Pd3Bi的電子轉(zhuǎn)移通道，其中Bi位置可以吸收N2分子，并降低N2吸附和活化的*N2能壘。3）具有雙連續(xù)納米多孔結(jié)構(gòu)的金屬間化合物Pd3Bi，可以加速氮還原過程中的電子輸運(yùn)，從而提高氮還原性能。
Xuejing Wang, et al, Nanoporous Intermetallic Pd3Bi for Efficient Electrochemical Nitrogen Reduction, Advanced Materials, 2021.DOI: 10.1002/adma.202007733https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202007733
8. ACS Nano：穩(wěn)定的低內(nèi)阻Ti3C2Tx Mxene? BN薄膜用于提高鹽度梯度能量收集
通過納米膜提取鹽度梯度能是獲得清潔可再生能源的有效途徑。然而，穩(wěn)定性差、內(nèi)阻大、選擇性低的膜會(huì)限制膜的輸出性能。近日，澳大利亞迪肯大學(xué)Weiwei Lei，Xungai Wang，Dan Liu報(bào)道了一種集成Mxene?BN納米通道的Ti3C2Tx Mxene/BN（MXBN）膜，用于鹽度梯度能量收集，具有良好的穩(wěn)定性和增強(qiáng)的輸出性能。1）研究人員采用LiF/HCl腐蝕法制備了Ti3C2Tx納米薄片，該方法可以去除鋁原子并使所制備的納米薄片上的缺陷最小化。采用尿素輔助固體剝離法制備了BN納米片，通過透析法去除尿素后得到乳白色BN納米片分散體。用一定量的MXene和BN混合分散體進(jìn)行真空過濾，制備了MXBN膜。2）研究發(fā)現(xiàn)，插入BN納米片可減少離子傳輸?shù)膬?nèi)阻，同時(shí)增加擴(kuò)散電流。通過調(diào)節(jié)雜化膜中的BN含量，可以調(diào)節(jié)器件的輸出電流和電壓，從而獲得較高的輸出功率密度。當(dāng)BN含量為44 wt%時(shí)，MXBN膜的輸出功率密度達(dá)到2.3 W/m2，幾乎是原始Mxene膜的兩倍。此外，在336 K下，膜器件的輸出功率密度可進(jìn)一步提高到6.2 W/m2，并且在321 K下性能可穩(wěn)定10 h，表現(xiàn)出良好的水溶液穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作不僅提出了一種用于調(diào)節(jié)通道特性的2D?2D結(jié)構(gòu)，而且促進(jìn)了2D層狀膜在離子傳輸、能量提取和其他納米流體應(yīng)用方面的進(jìn)一步發(fā)展。
Guoliang Yang, et al, Stable Ti3C2Tx MXene?Boron Nitride Membranes with Low Internal Resistance for Enhanced Salinity Gradient Energy Harvesting, ACS NanoDOI: 10.1021/acsnano.0c09845https://doi.org/10.1021/acsnano.0c09845
9. ACS Nano：具有優(yōu)異電磁波吸收性能的多功能磁性Ti3C2Tx Mxene/石墨烯氣凝膠
對(duì)于在薄樣品厚度和低填充水平下具有強(qiáng)吸收和寬有效吸收帶寬（EAB）的先進(jìn)電磁波吸收（EMA）材料來說，巧妙的微結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和合適的多組分策略仍然具有挑戰(zhàn)性。近日，鄭州大學(xué)劉春太教授，Yuezhan Feng，北京化工大學(xué)Hao-Bin Zhang報(bào)道了通過單向冷凍法和溫和的肼蒸汽還原/改性過程，將氧化石墨烯(GO)、Ti3C2Tx MXene和Ni納米鏈組裝在一起，成功合成了一種介電/磁性多元Ni/Mxene/RGO（NiMR-H）氣凝膠。1）通過結(jié)合微觀介電/磁性多組分和宏觀三維互連排列的蜂窩結(jié)構(gòu)，以及適度還原和N原子摻雜改性，超輕NIMR-H氣凝膠（6.45 mg cm?3）可以獲得超低RLmin為?75.2 dB，最大EAB為7.3 GHz的高EMA性能。2）NIMR-H氣凝膠具有以下優(yōu)點(diǎn)：i）氣凝膠堅(jiān)固的宏觀泡孔結(jié)構(gòu)可以避免傳統(tǒng)微納米粒子的團(tuán)聚問題，從而在載體基質(zhì)中的超低負(fù)載（0.64 wt%）下具有高的EMA性能；ii）相互連接的陣列晶胞結(jié)構(gòu)、溫和的肼蒸氣還原/改性、多個(gè)異質(zhì)界面以及介電/磁協(xié)同效應(yīng)的集成，使其成為迄今已報(bào)道的Mxene基吸波材料中性能最好的EMA材料；iii）NIMR-H氣凝膠的疏水性、彈性、絕熱性和阻燃性與出色的吸收能力相結(jié)合，表明其在各種應(yīng)用環(huán)境中具有廣闊的應(yīng)用前景，例如具有極冷和極熱過渡的外層空間。
Luyang Liang, et al, Multifunctional Magnetic Ti3C2Tx MXene/Graphene Aerogel with Superior Electromagnetic Wave Absorption Performance, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.0c09982https://doi.org/10.1021/acsnano.0c09982
