1. 利用掃描隧道顯微鏡、掃描隧道譜(STM/STS)在空間、能量尺度上的超高分辨能力研究了莫特態的上哈伯德帶(Upper Hubbard Band，UHB)和CDW的
軌道之間的空間反相分布關系，闡明了單層1T-NbSe2中UHB態的能量與自旋極化特性；每個亮斑作為低功耗的信息存儲點具有自旋極化特性，信息點間距為1.25 nm，自旋信息存儲密度高達480 Tb/inch2。2. 更為重要的是：相對于CDW超格子，UHB態會產生局域的√3 × √3 R30°新周期，為研究二維面內自旋序，量子自旋液體等新奇量子材料的效應提供了嶄新的平臺。3. 此外在莫特態的帶隙中探測到類似CDW超晶格的原子圖案，表明CDW可以沒有莫特Hubbard帶的貢獻而存在。為能夠更好的理解CDW與莫特絕緣相之間的關系提供了新的見解。理解層狀材料中的電荷密度波（CDW）與莫特絕緣體的相互關系是一項長期且極富挑戰性的研究課題。這些類型的材料涉及到金屬-絕緣體轉變，并在未來的納米器件中具有廣闊的應用潛力。迄今為止，主要工作集中在傳統塊狀晶體上。我們選擇新型二維材料單層NbSe2體系，重新研究CDW和莫特絕緣體的關系，探索其機理和操縱方法，和在未來新型量子材料的潛在應用。基于莫特絕緣相，電荷密度波等新奇效應構建的納米器件（例如離子場效應晶體管、電壓振蕩器、超快開關或存儲器）在下一代納電子學中具有廣闊的應用潛力。北京理工大學劉立巍副教授、王業亮教授等通過分子束外延(MBE)技術構筑出高質量的單層1T-NbSe2納米島，并測量和分析其莫特絕緣、電荷密度波和自旋極化的關聯效應。針對1T相不穩定這一特性，作者通過合理地控制MBE生長中Nb源、Se源的束流比、生長速率與基底溫度等參數，在碳化硅外延生長的雙層石墨烯(BLG/SiC(0001))襯底上生長出大面積高質量1T-NbSe2單晶薄膜(單個納米島的尺寸能夠達到140nm以上)。圖1. MBE制備的單層1T-NbSe2以及形成的SOD圖案。作者利用STS獲得樣品表面的局域電子態(Local Density of States, LDOS)。發現LDOS中有四個重要的電子態，并隨CDW圖案呈現空間變化。莫特態的下哈伯德帶(LHB)與價帶(VB)高度雜化，被命名為V1、V2。而UHB態在不僅在空間分布上有周期性，且與CDW的成反相對應，即CDW單胞中心位處沒有UHB信號，而在CDW的單胞周邊位能夠明顯地顯示出UHB信號(圖2d)。結合理論計算，作者證明1T-NbSe2為莫特絕緣體，UHB的能量在+0.2 eV位置，并且為自旋極化態。圖2. 單層1T-NbSe2電子結構的空間分布研究。為了進一步研究電子態的空間分布，作者研究了1T-NbSe2的不同空間位置的STS點譜以及不同偏壓下的STM圖像，發現在UHB能量下，STM圖像在CDW的top位點(圖3d，黃點)處于凹陷狀態，總體呈現明亮的花瓣狀圖像，與圖2d的線譜結果吻合。此外，圖像顯示UHB態存在局域的超周期(圖3e)，相對CDW超周期形成局域的√3 × √3 R30°超結構，利用快速傅里葉變換FFT也能夠清晰地分辨CDW和√3超周期兩種斑點。通過進一步研究，作者排除了基底幾何效應(如摩爾圖案)、相對基底的旋轉角度等因素的影響。由于理論計算證明UHB是自旋極化狀態，且呈三角形晶格，該單層1T-NbSe2可以作為研究反鐵磁或量子自旋液體的理想平臺。圖3. UHB圖案的空間分布研究以及局域的UHB超周期。作者進一步探索了Mott帶隙中費米能級附近的能態，發現1T-NbSe2在±50 meV內仍然能夠產生清晰、有序的CDW圖案。這也是首次在二維TMD同一個樣品區域同時觀察到莫特帶隙中的殘余電導態、隨偏壓變化的CDW圖案以及原子晶格，表明該類材料的CDW可以沒有莫特Hubbard帶的貢獻而存在。圖4. 莫特絕緣體帶隙中探測到的殘余電導以及有序向部分有序變化的CDW圖案。Liu, L., Yang, H., Huang, Y. et al. Direct identification of Mott Hubbard band pattern beyond charge density wave superlattice in monolayer 1T-NbSe2. Nat. Commun. 12, 1978 (2021).DOI: 10.1038/s41467-021-22233-whttps://www.nature.com/articles/s41467-021-22233-w
