1. Science：首次發現天然淋巴細胞的骨髓外發育新路徑
中國科學技術大學田志剛教授、彭慧教授、孫汭教授、法國馬賽大學Eric Vivier 教授團隊（四人共同通訊作者）發現成年肝臟造血前體細胞向1型天然淋巴細胞（肝臟ILC1，即肝臟定居NK細胞）的分化潛能及調控機制，揭示了天然淋巴細胞的骨髓外發育新路徑。
Lu Bai, et al. Liver type 1 innate lymphoid cells develop locally via an interferon-γ–dependent loop, Science, 2021.
DOI: 10.1126/science.aba4177
https://science.sciencemag.org/content/371/6536/eaba4177.full
來源中國科學技術大學官網
2. Science：新冠藥物研發的最新成果
四川大學華西醫院生物治療國家重點實驗室楊勝勇教授，雷劍教授聯合中科院昆明動物研究所鄭永唐研究員報道了一系列高活性的全新結構新冠病毒Mpro小分子抑制劑，并從分子、細胞和動物三個層面詳細闡述了這些抑制劑的作用機理和抗病毒效果，從藥代動力學性質和安全性等方面證實該系列化合物具有開發成抗SARS-CoV-2病毒藥物的潛力。這也是首次公開報道的新冠Mpro抑制劑在SARS-CoV-2感染小鼠模型的實驗數據。
Jingxin Qiao, et al. REPORT SARS-CoV-2 Mpro inhibitors with antiviral activity in a transgenic mouse model. Science. 2021.
DOI: 10.1126/science.abf1611
https://science.sciencemag.org/content/371/6536/1374?rss=1
來源四川大學官網
3. Nature：CO2濃度升高，植物與土壤碳儲量如何平衡 ？
陸地生態系統每年可以清除大約30%由于人類活動排放的CO2，然而，碳匯的持久性在一定程度上取決于植物生物量和土壤有機碳（SOC）儲量因未來大氣中CO2濃度的增加而如何發生變化。根據以往的研究發現，在CO2 濃度升高實驗（eCO2）中，植物生物量經常出現增加的趨勢，而SOC卻可以呈現出升高、保持不變，甚至下降的趨勢。研究人員對于在實驗中導致這種變化的機制仍知之甚少，這就給氣候預測帶來了不確定性。有鑒于此，美國斯坦福大學C. Terrer教授等人綜合了108個eCO2實驗數據，發現eCO2對土壤有機碳儲量的影響與植物生物量呈負相關。
本文要點：
1）當植物生物量受到eCO2的強烈刺激時，有機碳儲量會下降；反之，當植物生物量受到較弱刺激時，土壤有機碳儲量則會增加。
2）這種平衡可能與植物的養分獲取有關，植物通過獲取土壤中的養分來增加生物量，這也就減少了SOC的儲存。
3）總體而言，盡管草原植物生物量的增加(9±3%)低于森林(23±2%)，但是草原的SOC儲量隨著eCO2的增加而增加(8±2%)，而森林則無明顯增加(0±2%)。
Terrer, C., Phillips, R.P., Hungate, B.A. et al. A trade-off between plant and soil carbon storage under elevated CO2. Nature 591, 599–603 (2021).
DOI: 10.1038/s41586-021-03306-8
https://doi.org/10.1038/s41586-021-03306-8
4. Science Advances: 金屬納米結構中的空位Barlow堆積促進高效析氫
金屬納米結構通常被密集地堆積成一些堆積形式，其原子堆積因子略有不同。由于缺乏控制空位引入的有效方法，因此很少探索與此類納米結構中的空位相關的結構和理化性質。然而，具有有序空位的高空洞金屬納米結構在能量上不穩定，并且很難合成。
有鑒于此，香港城市大學張華教授、浙江工業大學朱藝涵教授、中國科學院物理研究所谷林教授、韓國基礎科學研究所丁峰等人，報告了一種化學方法，用于合成由超薄納米片組成的分級Rh納米結構（Rh NSs），該結構由嵌入有納米疇的六角形緊密堆積結構組成，而納米疇采用有序空位的空Barlow堆積。
本文要點：
1）報道了一種簡便的化學合成方法來制備分級銠納米結構(Rh NSs)，該結構由含有少量間隙碳的超薄HCP銠納米片組成，其中一系列采用含有序空位的VBP的納米疇被緊密地嵌入。
2）與Rh/C、商業Pt/C和大多數報道的電催化劑相比，獲得的Rh NSs在堿性介質中對HER表現出顯著的電催化活性和穩定性。在電流密度為10 mA cm?2時，Rh NSs只需要37.8 mV的低過電位，這與Rh/C (58.7 mV)和商用Pt/C (66.0 mV)相比要小得多。
3）此外，理論計算表明，Rh NSs在堿性介質中對HER的出色電催化性能主要歸因于其獨特的非密排VBP結構，這有利于HER中H2O的吸附和解離。
Zhicheng Zhang et al. Evoking ordered vacancies in metallic nanostructures toward a vacated Barlow packing for high-performance hydrogen evolution. Science Advances, 2021.
DOI: 10.1126/sciadv.abd6647
http://doi.org/10.1126/sciadv.abd6647
5. Nat. Rev. Mater.: 鹵化物鈣鈦礦中的電學摻雜行為
電學摻雜是基于載流子密度的人為可控調節，是大多數與能量相關的光電半導體技術的基礎。然而，對于深入研究的鹵化物鈣鈦礦半導體家族而言，由于內部缺陷的補償和遷移，導致高效率的摻雜仍然具有一定挑戰性。盡管有令人印象深刻的技術進步，對這些材料潛在特性的基本理解和控制仍然是有限的。半導體技術的能力取決于優化器件設計中對載流子(電子或空穴)類型(p或n)和密度的精準控制。“摻雜”一詞在金屬鹵化物鈣鈦礦的文獻中廣泛用于描述引入任何雜質到晶格中以控制晶體生長和穩定或調節光電性質。
杜克大學的David B. Mitzi教授等詳細總結了當前金屬鹵化物鈣鈦礦領域的電學摻雜行為，并對整個領域的未來發展做出了展望，以期通過精準調控電學摻雜行為來提高半導體器件的電子性能。
本文要點：
1）首先討論了半導體摻雜的基本原理，然后從實驗和理論的角度研究了鹵化鈣鈦礦中半導體摻雜的不同策略，包括內在缺陷、外在缺陷和電荷轉移摻雜。
2）概述了用于表征摻雜行為的不同表征技術的優點和缺陷，并研究摻雜對光電性能的影響。
3）強調需要克服的當前精準調控電學摻雜行為的挑戰，以獲得高性能的半導體器件，從而滿足于不同應用領域的需求。
Euvrard, J., Yan, Y. & Mitzi, D.B. Electrical doping in halide perovskites. Nat Rev Mater (2021).
DOI：10.1038/s41578-021-00286-z
https://doi.org/10.1038/s41578-021-00286-z
6. Nat. Rev. Mater.: 高溫超導涂層導體的加工與應用
由于高溫超導(HTS)材料REBCO (REBa2Cu3O7?δ)形成的涂層導體能夠高效和高功率密度輸送電力，故而使其成為了清潔能源發電、轉換、傳輸和存儲的關鍵材料。目前高溫超導涂層導線的廣泛應用需要滿足能在大范圍磁場的高溫下工作以及低成本的加工兩個條件。近日，劍橋大學的Judith L. MacManus-Driscoll教授等詳細歸納整理了當前高溫超導涂層導體的加工與應用，同時指明了當前發展方向的不足，并對整個領域的未來發展做出了展望，以期能獲得高性能的高溫超導涂層導體來應用到更多研究領域。
本文要點：
1）綜述了高溫超導涂層導體的不同加工方法和應用，重點介紹了實驗室規模導體的加工工藝和性能改進的成果，并探討了其商業潛力。
2）討論了高溫超導材料的納米結構如何影響不同應用體系的導線性能，以及納米結構和性能如何與各自處理方法固有的過飽和度相關。
3）概述了在關鍵應用環境(20-40 K, >1 T磁場)下降低導線成本和改善導線性能的方法，并對高溫超導涂層導線的新興發展和潛在的應用做出了展望。
MacManus-Driscoll, J.L., Wimbush, S.C. Processing and application of high-temperature superconducting coated conductors. Nat Rev Mater (2021).
DOI：10.1038/s41578-021-00290-3
https://doi.org/10.1038/s41578-021-00290-3
7. Nature Chemistry: 主客體相互作用又立新功，將分子催化計錨定在電極表面
將分子催化劑錨定在電極表面可以達到將分子體系的高選擇性與活性和非均相體系的實用性相結合。然而，分子催化劑卻遠不如傳統的多相電催化劑穩定，因此一種容易取代已降解的錨定分子催化劑的策略使得這種電合成系統更具吸引力。近日，蘇黎世大學的S. David Tilley教授等發展了一種非共價的“點擊”化學方法，通過表面錨定環糊精的宿主-客體相互作用，可逆地將分子電催化劑結合到電極表面。研究表明，電極表面宿主結構的高穩定性允許通過重新吸附新催化劑來再生電極，這克服了傳統分子電催化的最大挑戰之一：即使催化劑分子已經降解，電極也可以重復使用。
本文要點：
1）通過表面錨定環糊精的宿主-客體相互作用，可逆地將分子電催化劑結合到電極表面，使得電極在催化反應中不斷重生，從而維持超高的催化活性。
2）實驗和理論計算表明，主客體之間的相互作用非常強，使得電極和客體催化劑之間的電子流動成為可能。
3）該策略具有普適性，在有機和水介質中的金屬氧化物電極上都得到了證實，其穩定性可達數小時。催化表面可以通過控制分子催化劑從宿主腔內釋放和重新吸附來回收。
Sévery, L., Szczerbiński, J., Taskin, M. et al. Immobilization of molecular catalysts on electrode surfaces using host–guest interactions. Nat. Chem. (2021).
DOI: 10.1038/s41557-021-00652-y
https://doi.org/10.1038/s41557-021-00652-y
8. EES: 無熱解聚合物基氧電催化劑
高性能電催化劑在各種可持續能源轉換和存儲技術中發揮著至關重要的作用。盡管大量的碳基材料已經被開發出來，并表現出堪比貴金屬催化劑的高效電催化能力，但是所獲得的模糊結構嚴重妨礙了對電催化性質的理解。無熱解聚合物因其高密度的均勻結構單元、可定制的化學結構和多樣的拓撲結構而成為一種具有競爭力的材料，在各種重要的反應中表現出良好的催化性能。特別是，沒有熱解過程保證了活性位點保存完好，為機理研究奠定了堅實的基礎。
有鑒于此，南昌大學陳義旺教授和袁凱教授等人，綜述了用于氧電催化的無熱解聚合物的最新進展，包括多孔有機聚合物，金屬有機骨架和線性共軛聚合物。
本文要點：
1）總結了工程策略及其對提高電催化性能的影響，特別是電子結構工程和雜化協同效應對電催化性能的影響。最后，進一步討論了在不進行熱解的情況下最大化聚合物基電催化劑的優勢的當前挑戰和未來方向。
2）與傳統的碳質電催化劑相比，無熱解聚合物基電催化劑具有其獨特的優勢：i）精確且可預先設計的聚合物結構（POP，MOF和LCP）為理解結構-催化活性關系和基礎機理研究提供了更好的平臺；ii）高度可調的多孔結構（比表面積和孔徑分布）有利于傳質，極大地促進電催化位點的可及性；iii）聚合物的高物理和化學穩定性使它們能夠在多種介質中進行電催化反應；iv）由于廣泛的結構單元選擇，可以通過自下而上或/和后合成策略來安裝聚合物中的電催化活性位等。
3）盡管具有優異性能的無熱解聚合物基電催化劑還有待進一步開發，但這類新一代催化材料已經顯示出無限的前景，甚至有可能替代貴金屬催化劑。無熱解電催化劑容易建立高活性位點密度，并且可以通過改變結構單元來優化每個位點的內在活性。精心設計或選擇摻雜劑、結構單元以及引入適當的取代基可以顯著提高電催化性能。對于不含貴金屬的無熱解聚合物，可以很容易地在一定的大環結構中取代不同的過渡金屬，例如卟啉，酞菁、corrole等。此外，通過二級結構單元的相互作用，各種金屬位點被成功地摻入到聚合物骨架中。因此，選擇合適的中心金屬原子是調控本構催化活性的有效策略，因為金屬中心的合適d軌道可以加速O-中間體的轉化。此外，聚合物基催化劑比單體分子具有更好的耐酸性能，顯示了在燃料電池中的實際應用潛力。此外，聚合物基材料與高導電襯底的混合，如石墨烯和碳納米管，也被用于提高電化學性能。
總之，該工作強調了無熱解聚合物基電催化劑的重要性，以及由于其清晰的結構-活性關系，它們有可能成為制備高實用價值催化劑的重要材料。
Bingyu Huang et al. Pyrolysis-Free Polymer-Based Oxygen Electrocatalysts. Energy Environ. Sci., 2021.
DOI: 10.1039/D1EE00306B
https://doi.org/10.1039/D1EE00306B
9. AM綜述：熱穩定單原子多相催化劑的研究進展
單原子催化劑（SACs）以其高的原子利用率和獨特的性能在能源、環境和材料科學等領域引起了廣泛的關注。迄今為止，人們已經成功開發了許多制備SACs的方法，包括浸漬、熱解過程、原子捕獲和共沉淀等。然而，在典型的反應條件下，催化劑上的單原子傾向于遷移或聚集，形成納米團簇或納米顆粒，這降低了其表面自由能。因此需要大力開發可提高SACs熱穩定性，同時具有優異的催化性能的策略。
近日，廈門大學熊海峰教授，美國華盛頓州立大學王勇教授，美國新墨西哥大學Abhaya K. Datye綜述了熱穩定的單原子多相催化劑的最新研究進展。
本文要點：
1）作者首先概述了不同SACs制備方法，同時比較了這些制備方法存在的差異。目前，人們開發了大量制備SACs的方法，包括濕化學（浸漬、共沉淀和強電子吸附等）、熱解過程、原子層沉積（ALD）、原子捕獲（AT）和超低溫溶液還原等。傳統的浸漬和ALD方法必須在受控條件下進行（低處理溫度、低金屬負載量和使用昂貴的有機金屬前驅體等），從而保證成功制備SACs。值得一提的是，ALD是一種極有前途的SACs的制備方法。然而，當采用ALD方法來制備SACs時，通常一個循環只能實現很低的金屬負載量，而且在多個循環中單原子容易團聚。此外，由ALD獲得的SACs可能在化學反應期間經歷燒結。相比之下，共沉淀、熱解過程和高溫熱處理的方法通常涉及高溫處理的應用，從而產生熱穩定的SACs。
2）所制備的SACs已經應用在大量催化反應中，包括CO氧化、乙炔加氫、WGS和電催化等高溫催化反應。作者重點總結了熱穩定SACs在催化反應中的最新研究進展，如CO氧化、甲烷活化、CO2利用、PDH以及其他反應。
3）作者最后提出了未來熱穩定單原子多相催化劑領域的研究方向，包括：i）實現在原子尺度上精確可控地合成熱穩定SACs，尤其是大規模合成；ii）需要開發更先進的表征技術來闡明SACs的動態變化和再生，如operando STEM和更高分辨率的低能離子散射光譜技術；iii）開發出可在氧化和還原氣氛下合成熱穩定的SACs的新策略；iv）在其他反應中進行熱穩定催化劑的反應性和穩定性測試；v）開發可用于工業應用的SACs。
Haifeng Xiong, et al, Thermally Stable Single-Atom Heterogeneous Catalysts, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202004319
https://doi.org/10.1002/adma.202004319
10. AM：對映體二維鈣鈦礦中的手性依賴型圓形光電效應
二維有機-無機雜化鈣鈦礦（2D-OIHP）鹵化鉛的光電性能控制已成為越來越普遍的話題。日本東北大學Kouji Taniguchi和Hitoshi Miyasaka等人報道了在新的對映體2D-OIHP碘化鉛中觀察到的圓形光電動效應（CPGE）。
本文要點：
1）該2D-OIHP是通過將有機手性陽離子摻入鉛的無機層中而合成的，是首個屬于手性空間群的OIHP相關系統碘化物。CPGE是與非中心對稱系統中重原子的自旋軌道耦合相關的光電現象。由于CPGE，在圓偏振光的照射下，在沒有外部偏置電壓的情況下，可以產生依賴于光螺旋性的穩定光電流。
2）此外，觀察到CPGE光電流的符號反轉取決于所設計的2D-OIHP碘化鉛的手性。該結果表明，由于自旋動量鎖定，在手性系統的k空間中形成了理論上預測的徑向自旋極化紋理。因此，手性2D-OIHP鹵化鉛可以成為工程光電自旋電子功能的有前途的平臺。
Huang, P.‐J., et al, Chirality‐Dependent Circular Photogalvanic Effect in Enantiomorphic 2D Organic–Inorganic Hybrid Perovskites. Adv. Mater. 2021, 2008611.
https://doi.org/10.1002/adma.202008611
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202008611
11. Nano Letters：離子選擇性共價有機骨架增強鋰?硫電池的電化學性能
具有傳導鋰離子和阻擋多硫化物能力的離子選擇性隔膜對于高性能鋰硫（Li-S）電池來說至關重要。近日，天津大學孫潔教授，姜忠義教授，Fusheng Pan報道了在商用Celgard隔膜上制備了一種具有共價有機骨架（COF）的離子選擇性膜（TPPA-SO3Li）。
本文要點：
1）TPPA-SO3Li改性隔膜中排列整齊的納米通道和連續的負電荷位可以有效地促進鋰離子的傳導，同時顯著抑制多硫化物通過靜電相互作用的擴散。因此，TPPA-SO3Li膜表現出極好的離子選擇性，鋰離子遷移數高達0.88。
2）采用這種新型改性隔膜，高硫負載量為5.4 mg cm-2的Li?S電池在0.2 C循環100次后，首次容量可達822.9 mA h g-1，保持率達78%。
這項工作為有機骨架材料用于高性能Li?S電池的離子選擇性傳輸提供了應用前景。
Yu Cao, et al, Ion Selective Covalent Organic Framework Enabling Enhanced Electrochemical Performance of Lithium?Sulfur Batteries, Nano Lett., 2021
DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c00163
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c00163
12. Nano Letters：擴大磷化銦量子點的近紅外發光范圍以用于活體多路成像
波士頓大學Allison M. Dennis構建了具有“最紅”發光的磷化銦量子點(InP QDs)，它具有可調的近紅外(NIR)光致發光(PL)，可用于活體多路成像，并且不含有毒性成分。
本文要點：
1）這種合成策略克服了InP的“生長瓶頸”，利用反轉的QD異質結構，即ZnSe/InP/ZnS的核/殼/殼納米粒子以將InP量子點的發射峰延伸至光學組織窗口。該量子點表現出與InP殼層厚度相關的可調諧發射，峰值范圍為515-845 nm。InP的高吸收率也使得該QD可以被紫外、可見和近紅外波長的光激發。
2）這些納米粒子擴展了基于InP的納米結構的可調諧直接帶隙發射范圍，有效地解決了基于InP的量子點在近紅外顯像方面的缺陷問題。實驗也在小鼠模型中通過多路淋巴結成像證明了NIR發射的InP粒子具有很好的體內成像性能。
Alexander M. Saeboe. et al. Extending the Near-Infrared Emission Range of Indium Phosphide Quantum Dots for Multiplexed In Vivo Imaging. Nano Letters. 2021
DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c00600
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c00600
