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納米技術
2021-04-18
界面聲子極化激子SPhPs(Surface phonon polaritons)是納米材料界面上相互耦合的光子-聲子極化，這種結構對納米材料的光學性質、熱力學性質具有非常大的影響，但是難以對電磁態密度的矢量圖進行三維成像。
原子振動（聲子譜）對材料的許多物理性質非常重要，尤其是與熱、熱傳輸相關的現象，同時原子振動為廣泛的材料種類（固體、分子等）提供了特征性表征信號，通過限域效應能偶對納米材料中的聲子進行修飾。界面聲子極化激子是離子型材料界面上產生的電磁聲子、光學聲子的混合波，對于宏觀固體的熱力學性質基本上沒有影響，由于宏觀物體取決于整體聲頻聲子，難以同電磁遠場進行耦合，因此界面聲子極化激子未受到廣泛關注，僅僅作為一個科學問題。近期，界面聲子極化激子由于在中紅外（3~8 μm,155~413 meV）~遠紅外（15~1000 μm，1.2~83 meV）區間的光子學與納米光子學的應用前景受到了更多關注。當材料的界面/體積比增加，界面聲子極化激子對整體的貢獻提高，同時納米結構顯著影響近場增強效應、其與遠場之間的耦合作用。因此能夠反映納米材料的熱動力學性質。此外，SPhPs能夠在亞波長尺度集中電磁能量，雖然與表面等離激元作用方式類似，但是區間覆蓋度更高（達到遠紅外區間），因此在超分辨透鏡、增強振動光譜等應用中產生應用前景。目前此類表征與納米材料、超材料界面附近的電磁場有關。通訊作者：Gerald Kothleitner，Mathieu Kociak顯微鏡通過電子束照射樣品進行成像，能夠對各種物理學性質以非常高的分辨率、甚至達到單個原子的表征，法國原子能和替代能源委員會的科研設備創優計劃(Equipex)支持推出的Tempos 電子顯微鏡平臺中新型顯微鏡Chromatem，該顯微鏡的創新之處在于，能夠將光束分解成多個組分，從而能夠對物質的光學、力學、磁學等性質進行高分辨成像分析，性能處于世界領先水平之列。有鑒于此，巴黎薩克雷大學Gerald Kothleitner、格拉茨技術大學Mathieu Kociak等報道了通過Chromatem顯微鏡平臺，通過多種電子顯微學技術結合，繪制納米結構MgO界面上的聲子極化激子SPhPs譜圖，實現了較高的空間、光譜、角度分辨率。具體而言，通過具有較高單色性的電子束，在STEM模式中對MgO立方體納米材料的界面通過改變電子束位置、能量損失、傾斜角度等參數研究SPhP信號的變化，對材料的聲子電磁場進行斷層重建，這種三維界面激子圖像為深入理解、優化納米結構材料和開發各種功能提供經驗和指導。通過EELS實現分辨率達到納米尺度的聲子譜測試，由于EELS譜只能實現2D成像，因此通過斷層、樣品傾斜方法和EELS結合，同時借助計算進行重建得到了3D結構相關結果，在EMLDOS（電磁局域態密度）與等離子體激元（plasmon exiciation）之間建立關系，對沿著各個方向、各個空間和不同能量的投影進行揭示。樣品制備。在20 nm Si3N4基底上沉積邊長191 nm的MgO納米立方體，Si3N4基底材料背面修飾納米厚度碳層消除樣品中多余的電子。樣品測試。在非傾斜、傾斜條件中，分別使用三種模式I、II、III（分別對應于68 meV，69 meV，78 meV電子束）激發樣品，考察界面聲子極化激子譜變化情況。在模式I 中，當傾斜角為0°，激子分布在四個拐角處，當傾斜角為400 mrad（=22.92°，其中1 mrad=0.0573°），通過基底相互作用，激子在基底附近的強度比在附近的真空強度更高。在模式II條件中的0°傾斜角中，由于擬合程序的原因，未在圖像中發現明顯的激子分布，當在傾斜模式中才能夠發現激子分布，說明模式II是可行過程。在模式III條件中，激子的分布較為復雜，作者進一步通過其他手段進行研究。通過電磁局域態密度EMLDOS（electromagnetic local density of states）方法對立方體MgO納米粒子的激子分布情況進行模擬，實現了對納米粒子的激子響應沿著空間分布變化情況建立模型，能夠對I、II、III三種模式進行解釋：模式I條件中，激子主要分布在拐角處，由于基底作用導致分裂生成兩種區間，一個區間分布在靠近基底處，另一個處于較遠位置的靠近真空。靠近基底的激子由于基底的影響導致傳播受到阻礙。模式II條件中，激子主要分布在邊緣處，由于模式II的能量和模式I能量區別較小，導致難以在實驗中區分。圖4. （I）拐角模式、（II）邊緣模式、（III）面模式中的聲子極化演變圖（實驗結果和計算結果對比）Xiaoyan Li, Georg Haberfehlner, Ulrich Hohenester, Odile Stéphan, Gerald Kothleitner*, Mathieu Kociak*, Three-dimensional vectorial imaging of surface phonon polaritons, Science 2021, 371 (6536), 1364-1367DOI: 10.1126/science.abg0330https://science.sciencemag.org/content/371/6536/1364
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