1. EES：修飾釕納米線的高性能稀釋的鎳納米團(tuán)簇助力通用PH下的整體水分解
開(kāi)發(fā)一種性能出色、適用于寬pH范圍的全水分解的多功能電催化劑，對(duì)可再生能源轉(zhuǎn)化的工業(yè)生產(chǎn)越來(lái)越重要。近日，蘇州大學(xué)黃小青教授，邵琪副研究員，香港理工大學(xué)黃勃龍教授報(bào)道了提出了一種稀釋的金屬納米團(tuán)簇增強(qiáng)策略，用于開(kāi)發(fā)高效的0-14 pH范圍通用的全水分解電催化劑。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員在理論計(jì)算的指導(dǎo)下，制備了稀鎳團(tuán)簇修飾的Ru-NWs催化劑，在較寬的0-14的pH范圍內(nèi)，在電流密度為10 mA cm-2時(shí)的電池電壓均低于1.454 V，性能明顯優(yōu)于商品Pt/C和Ir/C催化劑。此外，在僅施加1.55 V的低電壓，其電流就高達(dá)100 mA cm-2。
2）研究發(fā)現(xiàn)，Ru-4d帶對(duì)Ni-3d帶施加隔離作用，使得d帶變窄，從而使Ni-3d帶保持高電活性，促進(jìn)了電子轉(zhuǎn)移，確保了在寬pH條件下的水分解效率。此外，Ni納米團(tuán)簇與Ru表面之間的強(qiáng)相互作用也有助于優(yōu)異的穩(wěn)定性。此外，
這項(xiàng)工作為實(shí)現(xiàn)高效的電催化等催化體系開(kāi)辟了一條新的途徑。
Ting Zhu, et al, High-Performance Diluted Nickel Nanoclusters Decorating Ruthenium Nanowires for pH-Universal Overall Water Splitting, Energy Environ. Sci., 2021
DOI: 10.1039/D0EE04028B
https://doi.org/10.1039/D0EE04028B
2. Angew: 電化學(xué)還原CO2為CO的進(jìn)展和挑戰(zhàn)
電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)（CO2RR）為將可再生能源轉(zhuǎn)化為以化學(xué)鍵形式的燃料和原料提供了一種有吸引力的方法。在不同的CO2RR途徑中，由于其在技術(shù)和經(jīng)濟(jì)上的高度可行性，將CO2轉(zhuǎn)化為一氧化碳（CO）被認(rèn)為是化學(xué)工業(yè)中最有希望的候選反應(yīng)之一。將催化劑和電解質(zhì)的設(shè)計(jì)與對(duì)催化機(jī)理的理解相結(jié)合，將產(chǎn)生科學(xué)的見(jiàn)解，并推動(dòng)這項(xiàng)技術(shù)走向工業(yè)應(yīng)用。
有鑒于此，南開(kāi)大學(xué)陳軍院士等人，綜述了近年來(lái)CO2選擇性轉(zhuǎn)化為CO的研究進(jìn)展和面臨的挑戰(zhàn)，對(duì)CO2RR的多維催化劑和電解質(zhì)工程進(jìn)行了全面總結(jié)。此外，還介紹了近年來(lái)在大規(guī)模生產(chǎn)CO方面所做的努力，以促進(jìn)電化學(xué)CO2還原的工業(yè)化。最后，提出了CO2RR應(yīng)用于CO工業(yè)化的剩余技術(shù)挑戰(zhàn)和未來(lái)發(fā)展方向。
本文要點(diǎn)：
1）通過(guò)電化學(xué)方式將CO2還原為有價(jià)值的化學(xué)物質(zhì)和燃料，提供了一種通過(guò)化學(xué)鍵存儲(chǔ)可再生能源來(lái)實(shí)現(xiàn)人類(lèi)社會(huì)碳中和的新策略。由于其較高的技術(shù)和經(jīng)濟(jì)可行性，因此將CO2轉(zhuǎn)化為CO被認(rèn)為是最接近電化學(xué)還原CO2的商業(yè)化方法。綜述了二氧化碳轉(zhuǎn)化為一氧化碳的電化學(xué)研究進(jìn)展以及電極和電解質(zhì)設(shè)計(jì)的主要原理。通過(guò)介紹各種電催化劑的性能和電解質(zhì)的系統(tǒng)優(yōu)化，詳細(xì)揭示了反應(yīng)機(jī)理和設(shè)計(jì)原則。此外，考慮到CO2RR在未來(lái)工業(yè)應(yīng)用的可能性，對(duì)CO2電解槽的發(fā)展進(jìn)行了探討。
2）但是，在以下幾個(gè)方面仍然存在挑戰(zhàn)。盡管將CO2電化學(xué)還原為CO是一個(gè)簡(jiǎn)單的兩電子轉(zhuǎn)移過(guò)程，但該反應(yīng)的實(shí)際機(jī)理仍未得到很好的理解。建立包括反應(yīng)和工藝條件，電極形態(tài)和（亞）表面結(jié)構(gòu)在內(nèi)的理論模型對(duì)于深入了解實(shí)際反應(yīng)路線至關(guān)重要。原位光譜表征可以提供有關(guān)催化劑的結(jié)構(gòu)和表面狀態(tài)以及在實(shí)際工作條件下表面吸附的中間體的化學(xué)性質(zhì)和結(jié)合構(gòu)型的詳細(xì)信息。近年來(lái)，原位X射線衍射，表面增強(qiáng)紅外吸收光譜，表面增強(qiáng)拉曼光譜和XAS的迅速發(fā)展為探索這些問(wèn)題提供了有效的方法。
3）催化劑是催化反應(yīng)的核心，在過(guò)去的幾年中，人們進(jìn)行了大量工作來(lái)探索用于將CO2選擇性還原為CO的電催化劑材料。增強(qiáng)固有反應(yīng)性或活性位點(diǎn)的密度被認(rèn)為是提高其電催化效率的有效策略。納米結(jié)構(gòu)工程使我們能夠選擇性地暴露活性晶體表面并引入缺陷，例如空位和晶界，從而產(chǎn)生更高的電催化活性。另外，異質(zhì)原子摻雜還可以調(diào)節(jié)催化劑與中間體的表面結(jié)合能，這可以改善CO2RR性能。當(dāng)催化劑的尺寸從宏觀尺寸減小到納米尺寸時(shí)，它們的表面積將顯著增加，從而在電化學(xué)反應(yīng)中產(chǎn)生更多的活性位點(diǎn)。具有最高原子效率和低配位金屬中心的單原子材料具有均勻的活性位點(diǎn)和幾何結(jié)構(gòu)，使SAC與反應(yīng)物具有相似的空間和電子相互作用，這有利于提高CO2RR的效率和選擇性。對(duì)于分子催化劑，例如有機(jī)分子或金屬絡(luò)合物，與異質(zhì)活性位點(diǎn)相鄰可以提供額外的結(jié)合相互作用，從而改變CO2RR中間體的結(jié)合能。這些通過(guò)打破比例關(guān)系導(dǎo)致增強(qiáng)的催化性能。關(guān)于工程設(shè)計(jì)高性能催化劑，應(yīng)更加注意催化劑的穩(wěn)定性。催化劑的降解，CO中毒，形態(tài)轉(zhuǎn)變和電解質(zhì)污染將導(dǎo)致催化劑失活。
Song Jin et al. Advances and Challenges for Electrochemical Reduction of CO2 to CO: From Fundamental to Industrialization. Angew., 2021.
DOI: 10.1002/anie.202101818
https://doi.org/10.1002/anie.202101818
3. Angew: Ru-bda型催化劑的偏移相互作用促進(jìn)水分解性能
眾所周知，Ru(bda)L2型催化劑的O-O鍵形成是通過(guò)雙分子反應(yīng)途徑進(jìn)行的，從而限制了這些催化劑在低濃度下的潛在應(yīng)用。有鑒于此，瑞典皇家理工學(xué)院孫立成教授等人，研究了是否在兩個(gè)單體Ru(bda)L2單元的相互作用中引入定向偏移可以正面影響相遇復(fù)合物中的氧-氧鍵形成。
本文要點(diǎn)：
1）通過(guò)對(duì)軸向配體結(jié)構(gòu)的簡(jiǎn)單考慮，在單核催化劑上獲得了較高的效率，在高催化劑負(fù)載下的TOFs為449±24 s-1，在僅1 μM催化劑濃度下的TOFs為31±3 s-1。結(jié)果進(jìn)一步表明，π-π相互作用在催化活性中可能只起很小的作用，而不對(duì)稱(chēng)性也為Ru(bda)(isoq)2型催化劑的高催化活性提供了合理的解釋。
2）這種軸向配體的不對(duì)稱(chēng)被假設(shè)為通過(guò)避免R-R空間排斥在兩個(gè)單體催化劑之間創(chuàng)造一個(gè)自然的空腔，通過(guò)為7位配位的氧進(jìn)行反應(yīng)的空間使二聚步驟的能量需求最小化。
3）在兩個(gè)催化單元之間的相互作用中引入偏移可降低二階O-O鍵形成的動(dòng)力學(xué)勢(shì)壘，即使在低催化劑濃度下也能保持較高的催化活性。
Licheng Sun et al. Off‐set Interactions of Ru‐bda Type Catalysts for Promoting Water Splitting Performance. Angew., 2021.
DOI: 10.1002/anie.202101931
https://doi.org/10.1002/anie.202101931
4. Nano Lett.：二維半導(dǎo)體CrSBr中的磁序和對(duì)稱(chēng)性
二維（2D）磁體的發(fā)現(xiàn)為探索低維磁性以及開(kāi)發(fā)新型磁電，磁光和自旋電子器件提供了機(jī)會(huì)。決定交換耦合和磁階的關(guān)鍵因素之一是對(duì)稱(chēng)性。近日，哥倫比亞大學(xué)Xiaoyang Zhu，Xavier Roy，Kihong Lee等報(bào)道了通過(guò)二次諧波生成（SHG）來(lái)探測(cè)2D磁性半導(dǎo)體CrSBr。
本文要點(diǎn)：
1）作者發(fā)現(xiàn)，CrSBr單層在146 K以下是鐵磁有序的，這一結(jié)果是由在中心對(duì)稱(chēng)結(jié)構(gòu)中發(fā)現(xiàn)大的磁偶極SHG效應(yīng)而實(shí)現(xiàn)的。
2）在多層結(jié)構(gòu)中，鐵磁單層是反鐵磁耦合的，與其它2D磁體相反，CrSBr的Néel溫度隨著層數(shù)的減少而增加。
3）作者將磁偶極矩和磁環(huán)矩分別標(biāo)識(shí)為鐵磁單層和反鐵磁雙層的順序參數(shù)。
該工作的發(fā)現(xiàn)將CrSBr確立為一種2D磁性半導(dǎo)體，并將SHG探針的磁對(duì)稱(chēng)性擴(kuò)展到了單層極限，為探索磁電耦合和磁環(huán)矩的應(yīng)用打開(kāi)了大門(mén)。
Kihong Lee, et al. Magnetic Order and Symmetry in the 2D Semiconductor CrSBr. Nano Lett., 2021
DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c00219
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c00219
5. AM：鈣鈦礦太陽(yáng)能電池面向空間應(yīng)用的研究進(jìn)展及挑戰(zhàn)
近年來(lái)，一類(lèi)新型的光伏能源技術(shù)——鈣鈦礦太陽(yáng)能電池迅速崛起，其光電轉(zhuǎn)換效率從2009年的3.8%提升到2020年的25.5%，不斷逼近異質(zhì)結(jié)硅太陽(yáng)能電池的最高認(rèn)證效率（26.7%），成為最具應(yīng)用潛力的可再生能源技術(shù)之一。鈣鈦礦太陽(yáng)能電池是一類(lèi)新型的薄膜太陽(yáng)能電池，自身質(zhì)量較輕，能質(zhì)比較高，尤其是柔性鈣鈦礦太陽(yáng)能電池。研究表明，其具有其他種類(lèi)太陽(yáng)能電池所無(wú)法達(dá)到的超高能質(zhì)比（>20 W/g）。第四，抗輻射潛能。據(jù)報(bào)道，鈣鈦礦半導(dǎo)體在2.3Mrad伽瑪（γ）射線連續(xù)輻射1535小時(shí)后，表現(xiàn)出比玻璃更優(yōu)異的抗輻射性能。基于以上優(yōu)勢(shì)，鈣鈦礦太陽(yáng)能電池有望發(fā)展成為新一代空間光伏技術(shù)。西北工業(yè)大學(xué)黃維院士、涂用廣副教授與北京大學(xué)龔旗煌院士、朱瑞研究員、中國(guó)科學(xué)院空天信息創(chuàng)新研究院徐國(guó)寧研究員合作系統(tǒng)總結(jié)了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池在空間多種極端環(huán)境因素的工作情況。
本文要點(diǎn)：
1）極端環(huán)境因素包括電子輻射、質(zhì)子輻射、紫外線輻照、伽瑪射線輻射、高真空光照、高低溫循環(huán)等）下的穩(wěn)定性情況以及空間飛行試驗(yàn)任務(wù)，討論了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池面向空間應(yīng)用面臨的挑戰(zhàn)，同時(shí)對(duì)此方向進(jìn)行了系統(tǒng)展望。
2）面對(duì)空間中的極端環(huán)境，空間光伏技術(shù)必須具有較高的光電轉(zhuǎn)換效率、較高的能質(zhì)比和長(zhǎng)期的穩(wěn)定性。相比于成熟的晶硅太陽(yáng)能電池，鈣鈦礦太陽(yáng)能電池具有明顯的優(yōu)勢(shì)。同時(shí)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池需要加速其產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程。
Yongguang Tu et al. Perovskite solar cells for space applications: progress and challenges. Advanced Materials, 2021,
DOI: 10.1002/adma.202006545.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202006545
6. AM: MXene衍生的TinO2n-1量子點(diǎn)復(fù)合多孔碳納米片，大幅提升鋰硫電池的使用壽命
高理論能量密度（2600 W h kg-1或2800 W h L-1）、基于多電子轉(zhuǎn)化反應(yīng)（S8 + 16Li+ + 16e-→8Li2S）的鋰硫電池被認(rèn)為是最有前途的下一代電池技術(shù)之一。然而，其中硫的利用率低，氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，容量衰減快速、庫(kù)侖效率低，這些仍然是鋰硫電池商業(yè)化的主要挑戰(zhàn)。為了應(yīng)對(duì)這一挑戰(zhàn)，近日，東南大學(xué)孫正明教授和潘龍副教授等人通過(guò)在多孔碳納米片上修飾富氧空位的TinO2n-1量子點(diǎn)開(kāi)發(fā)了一種高性能的硫正極材料。
本文要點(diǎn)：
1）該材料可以作為硫的固定劑和催化促進(jìn)劑，其中的量子點(diǎn)使用Ti3C2Tx MXene作為原材料進(jìn)行制備。
2）TnQD不僅通過(guò)強(qiáng)化學(xué)吸附作用限制了多硫化物，而且還通過(guò)氧化還原活性催化作用促進(jìn)了多硫化物的轉(zhuǎn)化。
3）氧空位的引入通過(guò)降低吸附能并縮短鍵長(zhǎng)進(jìn)一步促進(jìn)了多硫化物的固定化和轉(zhuǎn)化，PCN在物理上對(duì)多硫化物進(jìn)行限制，從而有效地改善了電子/電荷的傳遞。
4）超小尺寸的量子點(diǎn)和多孔結(jié)構(gòu)賦予OV–TnQDs@PCN較大的比表面積和孔體積，為硫的負(fù)載和體積擴(kuò)展提供了足夠的空間。因此，OV–TnQDs@PCN/S可具有高的硫載量（79.1 wt％），良好的倍率能力（在2 C下為672 mA hg-1）和出色的長(zhǎng)期可循環(huán)性（在2 C下1000個(gè)循環(huán)中，88％的容量保持率）。
Heng Zhang, et al. MXene‐Derived TinO2n?1 Quantum Dots Distributed on Porous Carbon Nanosheets for Stable and Long‐Life Li–S Batteries: Enhanced Polysulfide Mediation via Defect Engineering. Adv. Mater. 2021, 2008447.
DOI: 10.1002/adma.202008447
https://doi.org/10.1002/adma.202008447
7. AM：穩(wěn)定且可逆鋅負(fù)極的表面優(yōu)選晶面
水系鋅離子電池在很大程度上受到鋅（Zn）負(fù)極性能不佳的限制，包括差的穩(wěn)定性和不可逆性。特別地，由表面晶面引起的電化學(xué)對(duì)比背后的機(jī)理仍然相對(duì)不清楚，該機(jī)理是無(wú)基體鋅負(fù)極電化學(xué)特性的決定性因素。有鑒于此，中南大學(xué)方國(guó)趙教授、周江教授和梁叔全教授等人對(duì)具有表面優(yōu)選（002）晶面的新型負(fù)極有了新的了解。
本文要點(diǎn)：
1）通過(guò)理論分析和關(guān)鍵的實(shí)驗(yàn)證明，揭示了鋅負(fù)極表面結(jié)構(gòu)特征與界面反應(yīng)之間的內(nèi)在聯(lián)系。對(duì)于暴露出更多（002）基面的Zn負(fù)極（Zn（002）），鋅沉積傾向于沿水平方向開(kāi)始，引導(dǎo)鋅晶體擇優(yōu)取向的生長(zhǎng)順序平行于片的表面。
2）密度泛函理論(DFT)計(jì)算驗(yàn)證了這一點(diǎn)，這意味著（002）晶面沿水平方向具有光滑的等勢(shì)面和更強(qiáng)的吸收能（-0.87 eV）。此外，Zn（002）負(fù)極表面H吸附自由能較高，Zn損耗能較低，充放電過(guò)程中副反應(yīng)較少。因此，通過(guò)原位光學(xué)可視化觀察和非原位電子顯微鏡觀察，在Zn（002）負(fù)極上觀察到了光滑的表面，沒(méi)有枝晶和副產(chǎn)物。
3）這些特性使Zn（002）負(fù)極的循環(huán)壽命超過(guò)500小時(shí)，對(duì)稱(chēng)電池的平均庫(kù)侖效率高達(dá)97.71%，并提供了長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性和可逆性，與錳和釩耦合的全電池可以提供相當(dāng)長(zhǎng)的循環(huán)壽命，甚至可以達(dá)到2000次循環(huán)。
這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)用于大規(guī)模能量存儲(chǔ)的高性能鋅負(fù)極提供了新的見(jiàn)解，并有可能應(yīng)用于其他存在不穩(wěn)定性和不可逆性的金屬負(fù)極。
Miao Zhou et al. Surface-Preferred Crystal Plane for a Stable and Reversible Zinc Anode. Adv. Mater. 2021, 2100187.
DOI: 10.1002/adma.202100187.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202100187
8. AEM: 用于能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)的金屬有機(jī)框架納米復(fù)合材料
金屬有機(jī)骨架（MOF）具有獨(dú)特的特征，例如多樣的組成，高孔隙率，可調(diào)節(jié)的孔結(jié)構(gòu)和多種功能，這些特性在光化學(xué)和電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)領(lǐng)域中引起了廣泛的研究興趣。近來(lái)，已經(jīng)對(duì)MOF與功能材料的復(fù)合進(jìn)行了深入研究，用以克服原始MOF的短板，同時(shí)保持其原始優(yōu)勢(shì)。MOF既可以充當(dāng)必需的活性物質(zhì)或充當(dāng)活性物質(zhì)的載體。具有不同尺寸的MOF復(fù)合材料以其先進(jìn)的納米結(jié)構(gòu)極大地增強(qiáng)了結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，活性位點(diǎn)的暴露以及物質(zhì)/電子傳輸。基于此，揚(yáng)州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院龐歡教授和江蘇科技大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院于超教授綜述了不同尺寸MOF復(fù)合材料的最新進(jìn)展，還討論了MOF復(fù)合材料在儲(chǔ)能系統(tǒng)中的廣泛應(yīng)用。
本文要點(diǎn)：
1）通常，小尺寸的材料與反應(yīng)物或電解質(zhì)的界面具有較大的表面積和較短的擴(kuò)散距離，與塊狀功能性材料相比，具有更高的活性位點(diǎn)原子利用率。
2）衍生材料可以繼承MOF的特性，可以利用高表面積，可調(diào)節(jié)孔結(jié)構(gòu)和多種化學(xué)功能的結(jié)構(gòu)優(yōu)點(diǎn)。
3）與多組分的簡(jiǎn)單混合相比，具有多種功能的多種活性材料精心設(shè)計(jì)的分層納米結(jié)構(gòu)可以實(shí)現(xiàn)協(xié)同相互作用，從而提高性能。
4）為了在大規(guī)模的實(shí)際應(yīng)用中實(shí)現(xiàn)低成本，高通量和綠色合成，應(yīng)優(yōu)化MOF及其復(fù)合物的制備工藝，以在反應(yīng)和純化過(guò)程中以較少的溶劑提高產(chǎn)率。
Yang Bai, et al. Metal‐Organic Frameworks Nanocomposites with Different Dimensionalities for Energy Conversion and Storage. Adv. Energy Mater. 2021, 2100346.
DOI: 10.1002/aenm.202100346
https://doi.org/10.1002/aenm.202100346
9. AEM: 基于MOF的電化學(xué)儲(chǔ)能材料孔隙設(shè)計(jì)
金屬有機(jī)框架（MOF）具有豐富的化學(xué)成分，有序的分級(jí)結(jié)構(gòu)和均勻分布的活性位點(diǎn)，在電化學(xué)儲(chǔ)能（EES）應(yīng)用方面具有廣闊的空間。孔隙度對(duì)電荷傳輸和催化具有重要的影響，開(kāi)發(fā)和優(yōu)化EES裝置需要對(duì)其設(shè)計(jì)，成型和工程方面進(jìn)行嚴(yán)格評(píng)估，這些可以通過(guò)網(wǎng)狀化學(xué)設(shè)計(jì)，多尺度孔工程，合成方法和后合成處理來(lái)實(shí)現(xiàn)。為了改善用于EES的MOF基材料的設(shè)計(jì)，近日，香港大學(xué)郭正曉教授等人系統(tǒng)分析了MOF及其衍生物的孔結(jié)構(gòu)化策略，并審查了其在超級(jí)電容器和金屬離子電池中的應(yīng)用，以指導(dǎo)其未來(lái)的發(fā)展。
本文要點(diǎn)：
1）金屬有機(jī)框架是一類(lèi)由相互連接的以金屬為中心節(jié)點(diǎn)的一類(lèi)多孔材料。其通過(guò)強(qiáng)大的共價(jià)鍵在熱力學(xué)上穩(wěn)定，并通過(guò)相對(duì)強(qiáng)的方向鍵進(jìn)一步賦予建筑和機(jī)械穩(wěn)定性，以固定金屬中心的位置，使得MOF具有拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。
2）MOF可以表現(xiàn)出強(qiáng)的納米約束作用，同時(shí)在所有已知材料中具有最高的比表面積。更重要的是，龐大的可用SBU和連接子庫(kù)為合成提供了優(yōu)異的靈活性，從而導(dǎo)致MOF的結(jié)構(gòu)超過(guò)10萬(wàn)種。
3）MOF由于其固有的低電導(dǎo)率，低化學(xué)穩(wěn)定性和主要的微孔結(jié)構(gòu)而不適用于能量存儲(chǔ)。此外，對(duì)于作為超級(jí)電容器和電池材料的MOF的氧化還原穩(wěn)定性仍缺乏研究，尤其是在高電壓范圍內(nèi)。
Ran Du, et al. Porosity Engineering of MOF‐Based Materials for Electrochemical Energy Storage. Adv. Energy Mater.2021, 2100154.
https://doi.org/10.1002/aenm.202100154
10. AFM：穩(wěn)定的石墨炔/MoS2基非易失性電解質(zhì)門(mén)控晶體管，可用于低功耗神經(jīng)形態(tài)計(jì)算和邏輯存儲(chǔ)
人工突觸是低功耗神經(jīng)形態(tài)計(jì)算的關(guān)鍵構(gòu)建模塊，可以超越馮·諾伊曼結(jié)構(gòu)的限制。與具有細(xì)絲形成和電荷捕獲機(jī)制的兩端憶阻器和三端晶體管相比，新興的電解質(zhì)門(mén)控晶體管（EGT）由于其出色的模擬開(kāi)關(guān)性能而被證明是神經(jīng)形態(tài)應(yīng)用的有力候選者。有鑒于此，天津理工大學(xué)Xu‐Dong Chen、Tong‐Bu Lu和北京大學(xué)張錦院士等人提出了一種新穎的基于石墨炔（GDY）/MoS2的EGT，其中首次將離子存儲(chǔ)層（GDY）應(yīng)用于EGT。
本文要點(diǎn)：
1）得益于這種鋰離子存儲(chǔ)層，基于GDY/MoS2的EGT具有強(qiáng)大的穩(wěn)定性（超過(guò)2000次循環(huán)的變化<1%），超低的能量消耗(50 aJ μm?2)，和長(zhǎng)保留特性(>104 s)。此外，該器件還演示了具有低噪聲（1.3％），超高Gmax/Gmin比（103）和超低讀出電導(dǎo)（<10 nS）的準(zhǔn)線性電導(dǎo)更新，從而使神經(jīng)形態(tài)計(jì)算的實(shí)現(xiàn)具有接近理想的精度。
2）此外，基于GDY/MoS2的EGT的非易失性使其能夠演示邏輯存儲(chǔ)器功能，這些功能可以執(zhí)行邏輯處理并將邏輯結(jié)果存儲(chǔ)在單個(gè)器件中。這些結(jié)果突出了基于GDY/MoS2的EGT在馮·諾伊曼架構(gòu)之外的下一代低功率電子器件中的潛力。
Bin-Wei Yao et al. Non-Volatile Electrolyte-Gated Transistors Based on Graphdiyne/MoS2 with Robust Stability for Low-Power Neuromorphic Computing and Logic-In-Memory. Adv. Funct. Mater. 2021, 2100069.
DOI: 10.1002/adfm.202100069.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202100069
11. ACS Nano：構(gòu)建I型光敏劑以對(duì)癌細(xì)胞和病原體進(jìn)行光動(dòng)力治療
利用基于自由基過(guò)程的光化學(xué)反應(yīng)是提高I型活性氧(ROS)生成的一種非常有效和可行的策略，但目前這方面還鮮有報(bào)道。華南理工大學(xué)王志明教授和香港科技大學(xué)唐本忠院士開(kāi)發(fā)了雙離子型聚集誘導(dǎo)發(fā)光分子(AIEgen)TIdBO光敏劑，它具有光環(huán)化的特點(diǎn)，其中包括電子轉(zhuǎn)移過(guò)程，該過(guò)程對(duì)聚集狀態(tài)下的I型ROS生成有著積極的影響。
本文要點(diǎn)：
1）實(shí)驗(yàn)證明了TIdBO具有顯著的光動(dòng)力治療(PDT)性能，并通過(guò)細(xì)胞形態(tài)變化與熒光強(qiáng)度增強(qiáng)的關(guān)系實(shí)現(xiàn)了對(duì)PDT過(guò)程的自我監(jiān)測(cè)。
2）此外，實(shí)驗(yàn)通過(guò)調(diào)節(jié)孵育時(shí)間證明了TIdBO對(duì)微生物也有良好的殺滅能力，并與微生物（而非細(xì)胞）有特異性的相互作用。綜上所述，這一研究為設(shè)計(jì)可在乏氧條件下工作的PS提供了一個(gè)新型可行的設(shè)計(jì)原則。
Kongqi Chen. et al. A Feasible Strategy of Fabricating Type I Photosensitizer for Photodynamic Therapy in Cancer Cells and Pathogens. ACS Nano. 2021
DOI: 10.1021/acsnano.1c01577
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c01577
12. ACS Nano: 晶格工程同時(shí)控制層狀雙氫氧化物納米片的缺陷/堆積結(jié)構(gòu)
由于2D無(wú)機(jī)納米片（NSs）的有趣的理化性質(zhì)和由異常高的形態(tài)各向異性引起的各種功能，研究人員對(duì)其進(jìn)行了大量研究。許多2D無(wú)機(jī)NSs及其納米雜化物具有出色的與能量相關(guān)的性能，因?yàn)闉榱诉M(jìn)一步改善無(wú)機(jī)NS的功能，已開(kāi)發(fā)了幾種合成策略，如化學(xué)取代，尺寸控制，表面改性和雜交。考慮到配位不飽和缺陷可以作為有效的電化學(xué)活性位點(diǎn)，對(duì)缺陷結(jié)構(gòu)的精細(xì)控制被認(rèn)為在增強(qiáng)無(wú)機(jī)NSs的電極和催化劑性能方面非常有效。
有鑒于此，韓國(guó)延世大學(xué)Seong-Ju Hwang教授和韓國(guó)先進(jìn)科技學(xué)院Hyungjun Kim等人，通過(guò)調(diào)整納米層狀雙氫氧化物(layered double hydroides, LDHs)納米片在重新堆疊過(guò)程中的彈性變形和化學(xué)相互作用，建立了一種有效的晶格工程方法，可同時(shí)控制LDHs的缺陷結(jié)構(gòu)和孔隙率。
本文要點(diǎn)：
1）通過(guò)調(diào)節(jié)LDH NSs的彈性變形和吸引力相互作用，開(kāi)發(fā)了一種同時(shí)控制LDH缺陷和孔結(jié)構(gòu)的有效晶格工程方法。系統(tǒng)地研究了客體尺寸對(duì)LDH NSs的缺陷含量，堆積厚度和功能的影響，以及對(duì)缺陷/堆垛結(jié)構(gòu)精細(xì)控制的潛在機(jī)制。
2）增大插層尺寸和降低電荷密度可有效地增加氧空位的含量，并通過(guò)層薄化提高了堆疊納米片的孔隙率。具有小堆疊數(shù)、富含缺陷的Co-Al-LDH-NO3-納米雜化材料作為析氧電催化劑和超級(jí)電容器電極表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，在1 A g-1時(shí)比電容為?2230 F g-1，是迄今為止報(bào)道的無(wú)碳LDH基電極的最大電容
3）結(jié)合密度泛函理論的計(jì)算結(jié)果，觀察到過(guò)電位/電容與缺陷含量/堆積數(shù)之間的良好相關(guān)性，突出了缺陷/堆積結(jié)構(gòu)在優(yōu)化能量功能中的重要性。這歸因于缺陷位點(diǎn)數(shù)量增加時(shí)與水/氫氧化物的軌道相互作用增強(qiáng)。
總之，當(dāng)前具有成本效益的晶格工程方法可以為探索高性能電催化劑/電極材料提供一種經(jīng)濟(jì)可行的方法。
Najin Kim et al. Lattice Engineering to Simultaneously Control the Defect/Stacking Structures of Layered Double Hydroxide Nanosheets to Optimize Their Energy Functionalities. ACS Nano, 2021.
DOI: 10.1021/acsnano.0c09217
https://doi.org/10.1021/acsnano.0c09217
