1. Angew: 通過整合等離子體氧化與電催化還原技術(shù)來高效合成氨
氨（NH3）是一種重要的工業(yè)產(chǎn)品，目前已通過一步HaberBosch（H-B）工藝得到大規(guī)模生產(chǎn)。但是，苛刻的工藝條件和對化石燃料的過度消耗使得H-B工藝成本，能源消耗和污染排放過高。工藝更溫和的電催化氮還原反應(yīng)（eNRR）吸引了越來越多的關(guān)注。但是目前eNRR工藝的NH3產(chǎn)率和法拉第效率極低，這是因?yàn)椋?）N2的溶解度低；2）N2活化困難；3）競爭性氫析出反應(yīng)（HER）。為了應(yīng)對這一挑戰(zhàn)，近日，澳大利亞阿德雷德大學(xué)喬世璋教授等人報(bào)道將N2固定為NH3可以解耦為兩步過程，并且每個(gè)步驟都可以獨(dú)立高效進(jìn)行。
本文要點(diǎn)：
1）N2固定為NH3可以解耦為兩步過程，首先通過非熱等離子體技術(shù)將N2輕松活化為NOx，然后通過電催化還原將NOx–高度選擇性地轉(zhuǎn)化為NH3。
2）開發(fā)了一種新型的表面富含B的核-殼硼化鎳納米顆粒Ni3B@NiB2.74電催化劑，表現(xiàn)出198.3 μmol cm–2 h–1的高氨產(chǎn)率，法拉第效率接近100％。該工藝使用空氣和水作為低成本原料，可以在室溫條件下進(jìn)行大規(guī)模的氨生產(chǎn)。
3）通過結(jié)合一系列非原位表征和原位光譜分析，揭示了在富硼的鎳基電催化劑上eNOxRR具有雙位反應(yīng)機(jī)理。鎳位點(diǎn)負(fù)責(zé)水的分解，從而為質(zhì)子進(jìn)行NOx-加氫。表面富含電子缺陷的B位點(diǎn)不僅可以增強(qiáng)NOx–的吸附，還可以減輕Ni0位的表面氧化并防止氫過度活躍。
Laiquan Li et al. Efficient Nitrogen Fixation to Ammonia through Integration of Plasma Oxidation with Electrocatalytic Reduction. Angew. Chem. 2021
DOI: 10.1002/ange.202104394
https://doi.org/10.1002/ange.202104394
2. Angew：電子束照射誘導(dǎo)數(shù)分鐘內(nèi)形成富缺陷沸石
沸石是微孔鋁硅酸鹽晶體中的著名家族，具有廣泛的工業(yè)應(yīng)用。沸石在水熱條件下的工業(yè)合成方法要求高的溫度以激活聚合反應(yīng)，并需要較長的結(jié)晶時(shí)間，因此非常耗能。近日，蘇州大學(xué)Shuao Wang等報(bào)道了利用工業(yè)電子束加速器產(chǎn)生的高能電離輻射（1.5 MeV電子束）作為一種獨(dú)特的能源來激活Na-A沸石的形成反應(yīng)。
本文要點(diǎn)：
1）電子束照射發(fā)生了一種有獨(dú)特的反應(yīng)過程，該過程可在環(huán)境條件下，數(shù)分鐘內(nèi)完成，幾乎具有定量收率，與水熱反應(yīng)相比大大節(jié)約了能量。
2）更重要的是，電子束照射在形成沸石的過程中同時(shí)表現(xiàn)出蝕刻效果，從而產(chǎn)生一系列晶體缺陷和附加孔隙窗口，并且可以通過累積輻照劑量來控制。
3）與水熱合成的Na-A沸石相比，這種方法合成的沸石具有顯著提高的表面積和重金屬去除能力。
4）最后，該方法可以應(yīng)用于許多其它類型的沸石。
Junchang Chen, et al. Electron Beam Irradiation Induced Formation of Defect‐Rich Zeolites under Ambient Condition With Minutes. Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI: 10.1002/anie.202103766
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202103766
3. Angew：動(dòng)力學(xué)條件下合成的高穩(wěn)定性三維多孔低聚物骨架單晶
多孔材料在諸如分離和催化等應(yīng)用中必不可少，同時(shí)可以潛在地應(yīng)用于其他場合，例如用于凈水的吸附劑。近日，浙江大學(xué)孫琦研究員，美國北德克薩斯大學(xué)馬勝前教授報(bào)道了基于原位形成的亞胺連接低聚物的各種堅(jiān)固、結(jié)晶性和多孔的有機(jī)骨架，這些低聚物通過液-液界面反應(yīng)通過協(xié)同分子間氫鍵相互作用而實(shí)現(xiàn)自組裝。
本文要點(diǎn)：
1）可溶性低聚物是含有多個(gè)未反應(yīng)醛基的動(dòng)力學(xué)產(chǎn)物，其充當(dāng)氫鍵供體和受體，引導(dǎo)低聚物組裝成三維有機(jī)共價(jià)骨架（HOFs）。
2）強(qiáng)健的共價(jià)鍵和高度可逆的氫鍵的順序形成加強(qiáng)了長程對稱性，并促進(jìn)了大單晶的合成，研究人員根據(jù)高質(zhì)量的單晶X射線衍射（SCXRD）分析確定和精修了其結(jié)構(gòu)。
3）令人印象深刻的是，獨(dú)特的層次化排列增加了亞胺鍵的空間位阻，防止了水分子的攻擊，從而極大地提高了穩(wěn)定性。此外，所合成的骨架中的多個(gè)結(jié)合位點(diǎn)使得快速隔離水中微污染物成為可能。
Linxiao Hou, et al, Highly Stable Single Crystals of Three-Dimensional Porous Oligomer Frameworks Synthesized under Kinetic Conditions, Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202103729
https://doi.org/10.1002/anie.202103729
4. Angew: 亞秒級時(shí)間分辨表面增強(qiáng)拉曼光譜揭示銅上CO2RR期間的動(dòng)態(tài)CO中間體
電催化將二氧化碳（CO2）還原為增值產(chǎn)品（例如乙烯）是減少溫室氣體的一種有前途的方法，但是許多電催化CO2還原反應(yīng)（CO2RR）的細(xì)節(jié)仍不明確。拉曼光譜適合于CO2RR機(jī)理的原位表征，但信號(hào)強(qiáng)度低以及由此導(dǎo)致的較差的時(shí)間分辨率（通常長達(dá)數(shù)分鐘）阻礙了傳統(tǒng)拉曼光譜技術(shù)在動(dòng)態(tài)CO2還原反應(yīng)研究中的應(yīng)用，這需要亞秒時(shí)間分辨率。有鑒于此，荷蘭烏德勒支大學(xué)Bert Marc Weckhuysen等人，通過使用時(shí)間分辨表面增強(qiáng)拉曼光譜（TR-SERS），以亞秒級的時(shí)間分辨率成功監(jiān)測銅表面的CO2RR。
本文要點(diǎn)：
1）利用Cu作為CO2RR活性電催化劑和SERS活性襯底的這兩個(gè)特性，在CO2RR條件下實(shí)現(xiàn)了亞秒級的原位時(shí)間分辨SERS。這種獨(dú)特的組合能夠研究Cu的動(dòng)態(tài)表面重構(gòu)，以及CO2RR過程中多晶Cu電極上吸附的CO物種的化學(xué)過程。
2）在1.55 V（vs RHE）的條件下進(jìn)行陽極處理以及隨后的表面氧化物還原（低于?0.4 V vs. RHE）引起銅電極表面的粗糙化，從而導(dǎo)致TR‐SERS出現(xiàn)熱點(diǎn)，提高了時(shí)間分辨率（低至?0.7 s）并提高了CO2RR效率（即，乙烯法拉第效率提高了四倍）。使用TR‐SERS后，SERS和CO2RR的初始熱點(diǎn)形成(<7 s)，隨后形成了被局部堿度增加包圍的穩(wěn)定銅表面。
3）測量結(jié)果表明，高動(dòng)態(tài)CO中間體（其特征振動(dòng)低于2060 cm-1）與C-C耦合和乙烯產(chǎn)量（-0.9 V vs. RHE）有關(guān)，而陰極偏壓較低（-0.7 V vs. RHE）。從孤立的靜態(tài)CO表面物質(zhì)中產(chǎn)生氣態(tài)CO，在2092 cm-1處產(chǎn)生明顯的振動(dòng)。
Hongyu An et al. Sub‐second Time‐resolved Surface Enhanced Raman Spectroscopy Reveals Dynamic CO Intermediates during Electrochemical CO2 Reduction on Copper. Angew., 2021.
DOI: 10.1002/anie.202104114
https://doi.org/10.1002/anie.202104114
5. Angew: H2活化與加氫化學(xué)的物理分離揭示次級金屬催化劑的特殊作用
電化學(xué)合成通過利用可再生電力驅(qū)動(dòng)反應(yīng)化學(xué)，為化學(xué)工業(yè)脫碳提供了機(jī)會(huì)。在電極上進(jìn)行氫化化學(xué)反應(yīng)(即電化學(xué)氫化)的潛力特別有吸引力，因?yàn)?0-20%的精細(xì)化工生產(chǎn)過程至少需要一個(gè)氫化步驟。電化學(xué)加氫還可能用于燃料和生物燃料的升級。電化學(xué)加氫的主要挑戰(zhàn)是確定催化劑有效介導(dǎo)兩個(gè)不同的反應(yīng)步驟：1）質(zhì)子還原形成活性氫原子和底物加氫。這一挑戰(zhàn)促使我們考慮能夠針對這些工藝中的每一種使用不同催化劑的電化學(xué)技術(shù)。這項(xiàng)任務(wù)引起了人們對使用電催化鈀膜反應(yīng)器（ePMR）作為在涂有催化劑的膜的兩側(cè)執(zhí)行每個(gè)過程的平臺(tái)的關(guān)注。化學(xué)室與電化學(xué)室的物理隔離使氫化反應(yīng)可在具有高底物溶解度的有機(jī)溶劑中進(jìn)行,同時(shí)消除了將電解質(zhì)與氫化產(chǎn)物分離的需要。
有鑒于此，北英屬哥倫比亞大學(xué)Curtis P. Berlinguette等人，系統(tǒng)分析了鈀膜和位于膜加氫表面的一層薄的二級金屬催化劑(Pt, Ir，或Au)，證明了ePMR體系結(jié)構(gòu)的效用。
本文要點(diǎn)：
1）電催化鈀膜反應(yīng)器(ePMR)利用電和水來驅(qū)動(dòng)加氫，而不需要使用氫氣。該裝置包含鈀膜，以物理方式將反應(yīng)性氫原子的形成與不飽和有機(jī)底物的氫化分開。這種分離提供了一個(gè)機(jī)會(huì)，可以獨(dú)立地測量表面的氫化反應(yīng)，而無需任何競爭的H2活化或質(zhì)子還原化學(xué)反應(yīng)。
2）利用這一特性來測試涂覆在鈀膜上的不同金屬催化劑是如何影響C=O和C=C鍵的氫化速率的。加氫發(fā)生在二級金屬催化劑上，而不是下面的鈀膜上。這些二級催化劑也有助于加速反應(yīng)，并吸引更高的氫通量通過膜。
3）結(jié)果表明，氫化發(fā)生在二級金屬催化劑上，而不是底層的鈀箔上，二級催化劑決定了C=O和C=C鍵的反應(yīng)活性。底物氫化與質(zhì)子還原的分離能夠確定Au是一種活性的C=O鍵氫化催化劑，這一發(fā)現(xiàn)與塊狀A(yù)u是劣質(zhì)氫化催化劑的說法相反。還表明，由薄的二級催化劑膜介導(dǎo)的加速氫化化學(xué)增加了H原子通過膜向反應(yīng)位點(diǎn)的傳輸。
總之，該工作揭示了使用熱或電化學(xué)加氫實(shí)驗(yàn)對加氫化學(xué)的見解
Aiko Kurimoto et al. Physical Separation of H2 Activation from Hydrogenation Chemistry Reveals the Specific Role of Secondary Metal Catalysts. Angew., 2021.
DOI: 10.1002/anie.202017082
https://doi.org/10.1002/anie.202017082
6. EES：具有預(yù)置活性中心的鐵單位點(diǎn)催化劑用于硝酸鹽選擇性電合成氨
隨著未來化肥和可再生能源工業(yè)的全球發(fā)展目標(biāo)，實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)、環(huán)境友好的可持續(xù)氨合成具有重要意義。可以采用硝酸鹽還原電合成氨來實(shí)現(xiàn)環(huán)境氮污染治理和人工養(yǎng)分循環(huán)。然而，與競爭性反應(yīng)（如析氫反應(yīng)）相比，實(shí)現(xiàn)高效和選擇性合成氨極具挑戰(zhàn)性，特別是在水相條件下。近日，受獨(dú)特的、可調(diào)的局域電子結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，美國得克薩斯大學(xué)奧斯汀分校余桂華教授，Zhaoyu Jin報(bào)道了一種Fe基單原子催化劑（Fe-PPy SACs）。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員通過聚合物-水凝膠策略，成功制備了一種均勻分散在碳載體上的氮配位的鐵原子催化劑（Fe-PPy SACs）。
2）Fe-PPy SACs催化劑的最大氨產(chǎn)率為2.75 mgNH3 h-1 cm-2（約30 molNH3 h-1 gFe-1），法拉第效率接近100%。此外，F(xiàn)e-PPy SACs催化劑中原子孤立的Fe催化位點(diǎn)的周轉(zhuǎn)頻率是Fe納米顆粒的12倍。在NO3-存在下的副產(chǎn)物分析表明，單位Fe催化劑沒有檢測到明顯的H2氣體，而在負(fù)電位下，體相Fe表面（Fe NPs）和碳載體上都觀察到了明顯的水分解現(xiàn)象。
3）原位機(jī)理研究發(fā)現(xiàn)，在Fe(0)形成之前，只有硝酸鹽占據(jù)了Fe(II)-Nx位點(diǎn)，這可以有效地消除水條件下的競爭性水吸附。
Panpan Li, et al, A single-site iron catalyst with preoccupied active center that achieves selective ammonia electrosynthesis from nitrate, Energy Environ. Sci., 2021
DOI: 10.1039/D1EE00545F
https://doi.org/10.1039/D1EE00545F
7. AFM：高性能鈉離子電池的無添加劑自預(yù)鈉化策略
在第一個(gè)循環(huán)過程中，負(fù)極側(cè)鈉的不可逆消耗顯著降低了鈉離子電池的能量密度。最近報(bào)道了不同的犧牲正極添加劑來解決這個(gè)問題的策略；但是，諸如循環(huán)期間釋放的副產(chǎn)物（如CO2）以及與當(dāng)前電池制造工藝不兼容之類的關(guān)鍵問題可能會(huì)使全電池性能惡化，并妨礙實(shí)際應(yīng)用。有鑒于此，中科院物理所胡勇勝研究員、Xiaohui Rong和中科院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所Xiaosong Liu等人提出了一種無添加劑的自預(yù)鈉化策略，該方法通過淬火處理而不是一般的自然冷卻來創(chuàng)建晶格相干但組分相關(guān)的O3‐NaxTMMnO2（TM=過渡金屬離子）正極。
本文要點(diǎn)：
1）用淬滅法制備了自預(yù)鈉化正極化合物O3‐Na0.9Cu0.11Ni0.11Fe0.30Mn0.48Ti0.10O2，通過抑制碳酸鹽的生長，在主體結(jié)構(gòu)中保留了較高的Na含量（≈0.9）。淬火材料保留了較高的Mn3+和Na+含量，能夠通過Mn3+氧化釋放Na+來補(bǔ)償初始充電時(shí)的鈉消耗，同時(shí)采用其他TM來提供后續(xù)循環(huán)的容量。
2）通過原位變溫XRD研究自然冷卻正極材料的實(shí)時(shí)結(jié)構(gòu)演變，發(fā)現(xiàn)在正極粒子表面原位形成的Na2CO3膜是由層狀氧化物晶格析出的Na與空氣中CO2分子的反應(yīng)引起，并伴隨著大量Mn3+的氧化。而淬火能顯著抑制表面Na2CO3的形成，并能很好地保留材料的長程結(jié)構(gòu)，特別是晶格氧陣列。
3）以硬碳為負(fù)極，該材料為正極和鈉補(bǔ)償劑制備的全電池，經(jīng)過300次循環(huán)后，正極質(zhì)量減少了近9.4%，能量密度提高了約9.9%（從233 Wh kg?1提高到256 Wh kg?1），容量保持率提高了8%（從76%提高到84%）。
這項(xiàng)研究提出了合理設(shè)計(jì)具有鈉存儲(chǔ)特性的正極材料的途徑，以簡化預(yù)鈉化過程，同時(shí)提高全電池性能。
Feixiang Ding et al. Additive-Free Self-Presodiation Strategy for High-Performance Na-Ion Batteries. Adv. Funct. Mater. 2021, 2101475.
DOI: 10.1002/adfm.202101475.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202101475
8. AFM: 共聚物熱凝膠的智能透皮配方
一些兩親性嵌段共聚物的水溶液在加熱時(shí)會(huì)發(fā)生溶膠-凝膠轉(zhuǎn)變，因此被稱為熱凝膠。在熱凝膠家族中，某些系統(tǒng)還會(huì)在溶膠-凝膠轉(zhuǎn)變之后的更高溫度下呈現(xiàn)出凝膠-溶膠（懸浮）轉(zhuǎn)變，這在生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用中通常被忽略。于此，復(fù)旦大學(xué)丁建東等人首次報(bào)道了同時(shí)使用溶膠-凝膠轉(zhuǎn)變和凝膠-溶膠（懸浮）轉(zhuǎn)變的案例，這是在開發(fā)用于皮膚病光動(dòng)力療法（PDT）的含有5-氨基乙酰丙酸的透皮水凝膠制劑的過程中發(fā)現(xiàn)的。
本文要點(diǎn)：
1)研究人員合成了兩種不同嵌段長度的PLGA-PEG-PLGA三嵌段共聚物。通過改變共混比，可以很容易地調(diào)節(jié)配方的轉(zhuǎn)變溫度，以滿足溶膠-凝膠轉(zhuǎn)變溫度（Tgel）<室溫（t< span="">air）<凝膠-溶膠（懸浮液）溫度（t< span="">sol（懸浮液））<體溫（t< span="">body）的條件。
2)因此，涂抹在皮膚上后，外部為水凝膠，內(nèi)部為溶膠（懸浮液）的自發(fā)不對稱配方可以避免自由流動(dòng)，實(shí)現(xiàn)快速釋放，以確保有效的PDT。這項(xiàng)研究通過“嵌段共混”生物材料的特性和藥物釋放曲線，以及細(xì)胞實(shí)驗(yàn)、體外滲透和體內(nèi)透皮給藥研究證明了這一概念。
Cao, D., et al., An Intelligent Transdermal Formulation of ALA‐Loaded Copolymer Thermogel with Spontaneous Asymmetry by Using Temperature‐Induced Sol–Gel Transition and Gel–Sol (Suspension) Transition on Different Sides. Adv. Funct. Mater. 2021, 2100349.
https://doi.org/10.1002/adfm.202100349
9. EnSM：工作溫度從-73°C到120°C的超寬溫度全固態(tài)鋰金屬電池
全固態(tài)鋰金屬電池（ASS LMBs）在開發(fā)安全、高能量密度和寬工作溫度儲(chǔ)能裝置方面顯示了巨大的優(yōu)勢。然而，由于鋰離子在電解質(zhì)/電極及其界面中的遷移動(dòng)力學(xué)較低，大多數(shù)ASS鋰離子電池需要在相對較高的溫度范圍（55°C至70°C）下工作。有鑒于此，南京大學(xué)徐駿教授和宋虎成等人報(bào)告了一種超寬溫度全固態(tài)鋰金屬電池，工作溫度可以從-73°C到120°C。
本文要點(diǎn)：
1）該電池通過收集和轉(zhuǎn)換太陽能在-73°C到120°C的溫度范圍內(nèi)工作，其中使用組裝在CNT上的氧化釕納米顆粒（RuO2 NPs）作為等離激元空氣正極來收集寬的太陽光譜（>90％的吸收效率，200 nm至2500 nm），并將其轉(zhuǎn)換為熱量以改善電荷在電解質(zhì)/電極中的傳輸和存儲(chǔ)。
2）該電池即使在-73°C下也能顯示出約2500 mAh g-1的高放電比容量（電流密度為200 mA g-1，對應(yīng)的庫倫效率>88％）。此外，該電池在-73°C到120°C的超寬工作溫度下具有500 mAh g-1的有限放電/充電比容量，顯示了穩(wěn)定的循環(huán)性能。
該技術(shù)為開發(fā)超寬工作溫度固態(tài)儲(chǔ)能裝置奠定了基礎(chǔ)。
Sheng Wang et al. An extra-wide temperature all-solid-state lithium-metal battery operating from -73℃ to 120℃. Energy Storage Mater. 2021.
DOI: 10.1016/j.ensm.2021.04.024.
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829721001665
10. Materials Today綜述：實(shí)用鋰硫電池中可溶性多硫化物對鋰金屬負(fù)極的挑戰(zhàn)及其應(yīng)用前景
鋰硫（Li-S）電池作為下一代高能量密度儲(chǔ)能技術(shù)被寄予了厚望。其中S的多電子溶解-沉淀氧化還原轉(zhuǎn)化為其高比能提供了極高的貢獻(xiàn)。在正常工作的Li-S電池中，高活性的鋰金屬負(fù)極經(jīng)常與可溶性鋰多硫化物（LiPS）接觸，因此不可避免地會(huì)發(fā)生寄生副反應(yīng)。隨著S正極從初期進(jìn)入成長期，可溶性LiPS對鋰金屬負(fù)極的挑戰(zhàn)逐漸成為實(shí)用化鋰硫電池的障礙。近日，清華大學(xué)張強(qiáng)教授綜述了鋰金屬負(fù)極在實(shí)用化Li-S電池中面臨的挑戰(zhàn)以及應(yīng)用前景。
本文要點(diǎn)：
1）作者首先概述了Li金屬負(fù)極面對來自LiPS中間體的挑戰(zhàn)，包括可溶LiPS在大體積電解質(zhì)中的形成、LiPS對Li負(fù)極的腐蝕以及對SEI的影響。接下來，總結(jié)了人們針對Li-S電池中Li金屬負(fù)極保護(hù)的最新研究進(jìn)展，包括抑制LiPS溶解、降低LiPS活性、強(qiáng)化負(fù)極/電解質(zhì)界面和塊狀Li。此外，加速LiPS的轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)和采用功能中間層屏蔽LiPS也是間接降低LiPS對Li金屬負(fù)極影響的有效途徑。
2）作者最后通過對鋰金屬負(fù)極的基礎(chǔ)性認(rèn)識(shí)和實(shí)踐研究，對推動(dòng)實(shí)用型Li-S電池的發(fā)展提出了個(gè)人見解。指出了對于Li-S電池中鋰金屬負(fù)極的認(rèn)識(shí)和應(yīng)用還處于起步階段，亟待深入研究，包括：i）對LiPS的基本理解；ii）Li-S電池的電解質(zhì)結(jié)構(gòu)研究；iii）揭示LiPSs對SEI的影響是進(jìn)一步合理設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)；iv）電解質(zhì)設(shè)計(jì)；v）低正/負(fù)極比（N/P）是提高鋰負(fù)極沉積的均勻性和提高鋰負(fù)極的庫侖效率以延長鋰硫電池壽命的關(guān)鍵；vi）具體、科學(xué)的用于評估鋰負(fù)極保護(hù)策略的方法；vii）先進(jìn)的表征和模擬手段，原位或非原位表征技術(shù)，如冷凍電鏡、電化學(xué)石英晶體微天平和原子力顯微鏡，對于精確揭示電解質(zhì)、SEI和Li+離子/原子輸運(yùn)行為至關(guān)重要。
L.-P. Hou et al., Challenges and promises of lithium metal anode by soluble polysulfides in practical lithium–sulfur batteries, Materials Today, (2021)
DOI: 10.1016/j.mattod.2020.10.021
https://doi.org/10.1016/j.mattod.2020.10.021
11. Materials Today綜述：溫和條件下用于吸附和轉(zhuǎn)化CO2的納米材料的研究進(jìn)展
現(xiàn)代工業(yè)排放的CO2等溫室氣體的過量排放所引起的全球變暖效應(yīng)，已成為當(dāng)今嚴(yán)重的環(huán)境問題。為了解決這一問題，人們已經(jīng)制定了許多策略，包括太陽能利用、綠色植物栽培和煤炭脫硫等。這些現(xiàn)有的策略通常需要復(fù)雜的設(shè)備和苛刻的反應(yīng)條件，而且效率通常有限。隨著納米科學(xué)和納米技術(shù)的發(fā)展，在溫和的條件下利用納米材料對CO2進(jìn)行直接捕獲并將其轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品已成為一種有效的策略。有鑒于此，美國哥倫比亞陳曦教授綜述了近年來納米材料在溫和條件下吸附和轉(zhuǎn)化CO2的研究進(jìn)展，包括各種物理化學(xué)過程和人工光合作用。
本文要點(diǎn)：
1）開發(fā)可吸附CO2的功能納米材料對于減緩氣候變化和進(jìn)一步利用溫室氣體至關(guān)重要，尤其是在溫和的條件下。CO2吸附納米材料主要有三類：物理吸附型納米材料、用于物理吸附和化學(xué)吸附的氨基化納米材料和用于化學(xué)吸附的變濕納米材料。這些納米材料可以直接用于從環(huán)境空氣中捕獲低濃度的CO2。將捕獲的CO2濃縮成高濃度產(chǎn)品后，然后可以進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為增值化工產(chǎn)品和綠色燃料。
2）除了有效地吸附大氣中的CO2外，利用吸收的CO2是應(yīng)對過度綠色氣體排放導(dǎo)致的全球氣候變化的另一個(gè)重要方面。在溫和的條件下，通過環(huán)境友好的途徑將CO2轉(zhuǎn)化為有增值化學(xué)品是實(shí)現(xiàn)其良性碳循環(huán)的一種可行策略。目前，電催化、光催化、人工光合作用和化學(xué)-電轉(zhuǎn)化等幾種溫和的化學(xué)反應(yīng)過程已被廣泛應(yīng)用于CO2的轉(zhuǎn)化。
3）作者最后在結(jié)合前人的理論知識(shí)和實(shí)驗(yàn)研究的基礎(chǔ)上，對CO2利用仍面臨的挑戰(zhàn)和未來機(jī)遇提出了個(gè)人見解。
C. Lu et al., Nanomaterials for adsorption and conversion of CO2 under gentle conditions, Materials Today, (2021)
DOI：10.1016/j.mattod.2021.03.016
https://doi.org/10.1016/j.mattod.2021.03.016
12. Nano Energy: 智能非接觸式摩擦納米發(fā)電機(jī)可實(shí)現(xiàn)安全防護(hù)和3D形態(tài)學(xué)識(shí)別
近年來，可穿戴智能電子設(shè)備的發(fā)展為機(jī)器人，醫(yī)療保健和人機(jī)界面提供了應(yīng)用平臺(tái)。特別是非接觸式監(jiān)視傳感器，其非接觸的工作模式賦予該裝置高靈敏度和長壽命的優(yōu)點(diǎn)。但是，現(xiàn)有非接觸式傳感器的內(nèi)置電源具有機(jī)械性能較差的缺點(diǎn)嚴(yán)重限制了它們的實(shí)際應(yīng)用。為了應(yīng)對這一挑戰(zhàn)，近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)龔興龍教授和Sheng Wang等人通過將石墨烯/剪切硬化凝膠與剪切硬化彈性體集成在一起，開發(fā)了一種具有自供電，抗沖擊和自我修復(fù)特性的新型非接觸式摩擦納米發(fā)電機(jī)（NTENG）。
本文要點(diǎn)：
1）基于靜電感應(yīng)效應(yīng)，摩擦自供電行為使NTENG具備無需直接接觸即可檢測周圍物體的距離和移動(dòng)速度的能力。
2）NTENG還表現(xiàn)出出色的90％拉伸性和良好的自修復(fù)機(jī)械發(fā)電性能。此外，NTENG通過有效地散發(fā)41.6％的沖擊力，顯示出優(yōu)異的防護(hù)性能。
3）即使在拉伸至90％的情況下接近分離過程中，柔性NTENG仍可輸出68.9 mV的穩(wěn)定電壓。由于具有自供電的非接觸式感應(yīng)和能量緩沖特性，NTENG在可穿戴智能電子產(chǎn)品和防護(hù)裝置方面顯示出良好的潛力。
FangYuan, et al. Smart touchless triboelectric nanogenerator towards safeguard and 3D morphological awareness. Nano Energy. 2021
DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106071
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106071
