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1.Nat Catal: H2O2電化學合成的選擇性

過氧化氫(H₂O₂)是世界上最重要的基礎化學品之一，廣泛應用于化學合成、漂白、廢水處理、消毒等領域。目前，全球超過95%的H₂O₂生產來自于成熟的蒽醌工藝，該工藝是由Riedl和Pfleiderer在1939年開發的，后來于1953年在化工廠進行大規模生產。然而，這種合成過程存在大量的碳排放以及有機廢物。此外，集中式H₂O₂生產需要運輸和儲存不穩定和危險的散裝H₂O₂溶液。利用可再生電力的能量輸入，通過氧還原或水氧化的電化學合成H₂O₂，為H₂O₂的合成提供了綠色和可持續的路線。然而，這方面的挑戰是開發高選擇性的催化劑，以將反應路徑引導至所需產物。

有鑒于此，美國萊斯大學汪淏田教授等人，報告了H₂O₂的電化學合成的兩種不同類型的H₂O₂選擇性：摩爾分數選擇性和法拉第選擇性。重新審視了它們的定義，并討論報告了H₂O₂選擇性的最佳方法，這可以避免在這個領域中產生誤解或不公平的性能比較。

本文要點

1）1887年，Traube報道了第一個用于ORR選擇性生成H₂O₂的催化劑，該催化劑使用的是一種Hg-Au催化劑。近年來發現了更多種類的材料，包括金屬合金、碳、單原子催化劑等，顯示出非凡的H₂O₂選擇性。隨著H₂O₂催化劑的報道呈指數級增長，一種標準規范的H₂O₂選擇性評價方法將有助于研究者對不同催化劑進行公平的比較，極大地促進該領域的健康發展。

2）然而，研究人員報到的H₂O₂選擇性存在不同類型，這可能會引起研究者的混淆，特別是對于那些來自不同研究背景的研究者。一種H₂O₂選擇性為摩爾分數，廣泛應用于旋轉圓盤電極(RRDE)的測量，另一種是法拉第效率，通常來自滴定法或光譜定量方法。盡管這兩種選擇性具有完全不同的定義和不同的數據集，但令人擔憂的是，有時它們可以互換使用，尤其是在最近的出版物中。因此，目前是重新審視H₂O₂選擇性定義并討論最合理的報告方法的適當時機，該方法可以作為公平比較的標準，并有助于避免在以后的電化學合成H₂O₂報告中出現任何混淆或錯誤。

3）該工作將有助于研究人員規范催化性能的表征，同時限制假陽性結果的可能性。這一做法最終將有助于更好地了解新的H₂O₂電催化劑的內在催化性能。在未來的研究中，更實用的H₂O₂生成電化學系統將成為2e^--ORR催化劑大規模應用的關鍵。然而，由于RRDE測試已經并且將仍然是評價2e^--ORR催化性能的主要方法，所以將RRDE和其他電化學方法中的ORR選擇性統一起來是很重要的。

Xia, C., Kim, J.Y.(. & Wang, H. Recommended practice to report selectivity in electrochemical synthesis of H₂O₂. Nat Catal 3, 605–607 (2020).

DOI: 10.1038/s41929-020-0486-1

https://doi.org/10.1038/s41929-020-0486-1

2.Nature Communications：全固態反應器中CO2RR以制備高濃度純甲酸溶液

使用不同的催化材料可以從二氧化碳電還原反應（CO₂RR）生產從碳氫化合物到含氧物和從C₁到C₃的各種增值化學品。與氣相CO₂RR增值化學品相比，液體產品，如甲酸鹽，由于其高能量密度和易于儲存和運輸而顯示出顯著的優勢。更重要的是，隨著脫氫催化劑的快速發展，基于常溫下呈液相，高體積氫密度以及低毒性等優點的甲酸正成為一種有吸引力的氫載體。然而，通過CO₂RR用于可再生甲酸合成中的實際應用一直面臨著一個挑戰：生成的甲酸產品通常會與液體電解質混合，因此必須進一步純化才能夠使用。

近日，萊斯大學汪淏田教授，浙江大學陸盈盈教授報道了一種在全固態反應器中通過電催化CO₂RR直接合成甲酸蒸汽的策略。生成的甲酸蒸氣既可以作為高濃度液體燃料冷凝，也可以直接送入氣相反應器進行后續應用。

文章要點

1）為提高Bi催化劑的CO₂RR活性，研究人員報道了一種化學鋰（Li）調節方法來生成豐富的活性GBs。首先選擇商品化的Bi₂O₃微粉，然后將Bi₂O₃浸入正丁基鋰（nBuLi）中，并在80 °C下反應24 h。在此過程中，鋰離子化學嵌入到Bi₂O₃晶格中，從而將Bi₂O₃還原為嵌入Li₂O基質中的超小金屬Bi納米顆粒。

2）陰極和陽極由多孔固體電解質(PSE)層隔開，在電極上生成的甲酸鹽和質子重組形成甲酸分子。與傳統的混合產生液體燃料的液體電解質不同，該PSE層有助于快速離子傳導，同時不會引入任何雜質離子。更重要的是，生成的甲酸可以通過流經PSE層的惰性氣流以蒸汽的形式有效地去除。

3）結合高活性（甲酸鹽部分電流密度~450 mA cm^-2）、選擇性（最大法拉第效率~97%）和穩定性（10 0 h）的晶界富集Bi催化劑，研究人員成功實現了從產生的蒸汽中凝聚超高濃度純甲酸溶液（接近100wt.%）。

Lei Fan, et al, Electrochemical CO₂ reduction to high-concentration pure formic acid solutions in an all-solid-state reactor, Nat Commun 11, 3633 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-17403-1

https://doi.org/10.1038/s41467-020-17403-1

3.Science Advances：用于將二氧化碳電化學還原為多碳化合物的催化劑和電解器設計策略

二氧化碳（CO₂）過量釋放到大氣中會引發嚴重的環境問題，并且已經對人類社會構成了緊急且潛在的不可逆威脅。隨著大氣中的二氧化碳濃度從1800年代初的270 ppm（百萬分之一）急劇增加到2015年7月的401.3 ppm，全球范圍內就回收人類活動產生的碳污染達成了共識。為了實現碳的封閉循環，使用可再生的電能通過電化學CO₂還原（ECR）轉化為增值多碳（C₂₊）燃料和化學品，是一種可行解決方案，并且能帶來更多的經濟效益。然而，由于低選擇性，活性和穩定性差，在水性電解質中的電催化C-C進行鍵合仍然是一個挑戰。催化劑和反應器的設計是應對這些挑戰的關鍵。浙江大學陸盈盈和美國萊斯大學汪淏田等人總結了通過ECR實現有效C-C鍵合作用的最新進展，重點介紹了電催化劑和電催化電極/反應器的設計策略及其相應的機理研究。 

本文要點：

1） 本文詳細研究了當前ECR促進C₂₊產品選擇性和生產率的策略，包括精細催化劑調節，電解質效應，電化學條件和電化學電極/反應器設計。

2） 作為實現高效C-C偶聯的主要催化劑，Cu存在嚴重的穩定性問題，尤其是在水性電解質中，由于其高的原子遷移率，顆粒聚集和ECR條件下的結構惡化，因此很少能工作100小時。

3） 對于當前的ECR技術而言，昂貴的分離過程是必不可少的，這進一步阻礙了ECR的實際應用。因此，實現直接連續地生產純液體燃料溶液和純氣體烴，特別是具有高產物濃度的純氣體燃料，對于ECR的實際部署是非常重要的。

Lei Fan, et al. Strategies in catalysts and electrolyzer design for electrochemical CO2 reduction toward C2+ products, Science Advances 2020

DOI: 10.1126/sciadv.aay3111

https://doi.org/10.1126/sciadv.aay3111

4.Nature Catalysis：局部受限的氧氣促進電化學水氧化為過氧化氫

 電化學雙電子水氧化是一種很有前途的再生和現場生成H₂O₂的方法，可以替代蒽醌法。但由于傳統的四電子析氧反應競爭激烈，且過電位大，產率低，目前選擇性較低。

在這里，美國休斯敦萊斯大學汪淏田團隊報告了一種界面工程的方法，通過涂覆疏水性聚合物的催化劑，限制在現場產生的氧氣，以調整水氧化反應的途徑。以碳催化劑為模型體系，研究發現與原始催化劑相比，其內在的H₂O-to-H₂O₂選擇性和活性顯著提高。在66%的超電勢640 mV作用下，最大過氧化氫感應電流的效率提高了5倍，過氧化氫產量達到23.4μmol每分鐘每平方厘米(相當于75.2毫安每平方厘米的分電流)。這一方法成功地推廣到鎳金屬，證明了局部氣體約束概念的廣泛適用性。

Xia, C., Back, S., Ringe, S. et al. Confined local oxygen gas promotes electrochemical water oxidation to hydrogen peroxide. Nat Catal(2020) doi:10.1038/s41929-019-0402-8

DOI：10.1038/s41929-019-0402-8

https://doi.org/10.1038/s41929-019-0402-8