據(jù)媒體綜合報道,廣州醫(yī)科大學(xué)一位專業(yè)型碩士在研究生期間共參與發(fā)表SCI論文84篇,其中第一作者(含并列)發(fā)表SCI論文39篇,影響因子10以上的SCI論文6篇。大三那年,該同學(xué)就在導(dǎo)師指導(dǎo)下,首次用大數(shù)據(jù)方法證明了達(dá)芬奇機(jī)器人系統(tǒng)在臨床肺癌患者的根治性手術(shù)中的可行性,這篇論文于2017年發(fā)表在外科學(xué)領(lǐng)域頂級期刊Annals of Surgery。消息一出,學(xué)術(shù)圈嘩然。(來源:綜合整理自中國青年報、騰訊網(wǎng)、知乎等消息)1.Nature Electronics:看到“黑暗中的紅光”!傳統(tǒng)光電探測結(jié)構(gòu)通常難以區(qū)分器件中混雜在一起的噪聲暗電流和信號光電流,因此很難做到對噪聲的定點消除。特別當(dāng)溫度從低溫向室溫,波段從可見向紅外拓展時,器件噪聲暗電流呈指數(shù)級增長。中國科學(xué)院上海技術(shù)物理研究所研究員胡偉達(dá)課題組和復(fù)旦大學(xué)微電子學(xué)院教授周鵬課題組等人最近在新型光電探測器的研究中取得了開創(chuàng)性進(jìn)展。周鵬和胡偉達(dá)團(tuán)隊獨辟蹊徑,開創(chuàng)性地構(gòu)筑了范德瓦爾斯單極勢壘探測器,解決了傳統(tǒng)外延薄膜材料中能帶和晶格失配的技術(shù)瓶頸。特別是空穴/勢壘/空穴結(jié)構(gòu)在中波紅外室溫顯示出優(yōu)異的黑體探測率2.3×1010 cmHz1/2W-1。這意味著該工作實現(xiàn)了范德瓦爾斯單極勢壘光電探測器跨入紅外實用領(lǐng)域的關(guān)鍵突破。(來源:復(fù)旦大學(xué)官網(wǎng))光電器件學(xué)術(shù)QQ群:474948391
Yunfeng Chen et al. Unipolar barrier photodetectors based on van der Waals heterostructures. Nature Electronics. 2021,4, 357–363.
https://doi.org/10.1038/s41928-021-00586-w
2. Nature Chemistry:全合成前列腺素
前列腺素(Prostaglandins)具有廣泛的生物活性、獨特的結(jié)構(gòu),是重要的天然產(chǎn)物分離物。但是目前合成前列腺素的方法學(xué)面臨著產(chǎn)率較低、步驟冗雜的缺點。
有鑒于此,南方科技大學(xué)張緒穆、陳根強(qiáng)等報道一種非常實用的對映選擇性的發(fā)散性前列腺素合成方法,在該方法中,作者通過烯炔環(huán)異構(gòu)化關(guān)鍵過程構(gòu)建了多取代基五元環(huán)結(jié)構(gòu),該反應(yīng)表現(xiàn)優(yōu)異的對映/立體選擇性(>20:1 d.r.,98 % ee)。作者通過不對稱氫化反應(yīng)構(gòu)建了分子結(jié)構(gòu)中的關(guān)鍵手性活性中心,產(chǎn)率和對映選擇性分別達(dá)到98 %和98 % ee。該反應(yīng)經(jīng)過比較簡單的中間體過程,合成了一系列前列腺素分子,作者發(fā)現(xiàn)相應(yīng)的藥物分子能夠通過兩步實現(xiàn),在放大量合成中成功實現(xiàn)了20克fluprostenol分子。
1) 作者成功設(shè)計了一種反應(yīng)路徑和四氫呋喃醇縮醛中間體12分子,隨后分別通過α、ω-側(cè)鏈結(jié)構(gòu),得以通過Grubbs交叉復(fù)分解、Wittig烯烴化反應(yīng)快速合成了目標(biāo)產(chǎn)物PGF2α。
2)中間體12分子通過還原反應(yīng)、脫質(zhì)子化還原為16號前體分子,16號分子通過17號分子通過烯炔環(huán)異構(gòu)化得到,17號分子由18號Weinreb酰胺分子的親核加成得到。18號分子可以由不對稱加氫反應(yīng)非常簡單的生成。
均相催化與酶催化QQ群:871976131
Zhang, F., Zeng, J., Gao, M. et al. Concise, scalable and enantioselective total synthesis of prostaglandins. Nat. Chem. (2021).
DOI: 10.1038/s41557-021-00706-1
https://www.nature.com/articles/s41557-021-00706-1
3. Nature Reviews Materials:用于癌癥治療的多功能生物分子納米結(jié)構(gòu)國家納米科學(xué)中心聶廣軍研究員等人在Nature Reviews Materials上對用于癌癥治療的多功能生物分子納米結(jié)構(gòu)相關(guān)研究進(jìn)行了綜述介紹。1)以生物分子為基礎(chǔ)的納米結(jié)構(gòu)具有天然的多功能生物活性,可用于腫瘤的納米醫(yī)學(xué)研究。其中,具有超分子特性的生物分子可以通過精確編程以被設(shè)計成智能藥物遞送載體,進(jìn)而實現(xiàn)高效的體內(nèi)運(yùn)輸,靶向藥物遞送和聯(lián)合治療。2)作者在文中綜述了基于生物分子的納米結(jié)構(gòu),包括多糖、核酸、多肽和蛋白質(zhì)等,并強(qiáng)調(diào)了它們在用于設(shè)計多功能納米藥物中的應(yīng)用;隨后,作者介紹了癌癥納米醫(yī)學(xué)領(lǐng)域所面臨的一些關(guān)鍵挑戰(zhàn),并就如何通過基于生物分子的納米結(jié)構(gòu)來解決這些挑戰(zhàn)進(jìn)行了討論,同時也概述了基于生物分子的納米結(jié)構(gòu)的獨特生物活性、可編程性和體內(nèi)行為;3)最后,作者討論了基于生物分子的納米結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計、表征和制備所需要克服的障礙,并對其臨床轉(zhuǎn)化進(jìn)行了展望。生物醫(yī)藥學(xué)術(shù)QQ群:1033214008

Jing Wang. et al. Multifunctional biomolecule nanostructures for cancer therapy. Nature Reviews Materials. 2021https://www.nature.com/articles/s41578-021-00315-x
4. Chem. Soc. Rev.: 電催化作為有機(jī)合成技術(shù)的研究進(jìn)展
電化學(xué)作為一種多用途的策略,在合成有機(jī)化學(xué)的前沿領(lǐng)域獲得了越來越多的關(guān)注。電化學(xué)在溫和條件下以受控方式生成高活性自由基和自由基離子中間體的獨特能力激發(fā)了許多用于制備有價值的化學(xué)基序的新電化學(xué)方法的發(fā)展。特別是最近電合成的發(fā)展,增加了氧化還原活性電催化劑的使用,以進(jìn)一步加強(qiáng)對這些活性中間體的選擇性形成和下游反應(yīng)活性的控制。此外,電催化介質(zhì)使合成轉(zhuǎn)化以一種不同于純化學(xué)方法的方式進(jìn)行,從而顛覆傳統(tǒng)有機(jī)合成中遇到的動力學(xué)和熱力學(xué)障礙。有鑒于此,康奈爾大學(xué)林松教授等人,綜述了過去十年來在合成電催化領(lǐng)域的關(guān)鍵創(chuàng)新,重點介紹了支持這些進(jìn)展的機(jī)理和催化劑設(shè)計原則。討論了一系列氧化和還原電催化方法,并根據(jù)電催化劑的合成轉(zhuǎn)化和性質(zhì)進(jìn)行了分類。1)近十年來,電催化技術(shù)在有機(jī)合成中的應(yīng)用得到了長足的發(fā)展和廣泛的關(guān)注。這些進(jìn)展是由于越來越多的人認(rèn)識到電化學(xué)能夠利用電流作為一種“假想”試劑來促進(jìn)一系列單電子氧化和還原。電催化已被證明是從豐富的起始物質(zhì)中獲得高活性自由基中間體,并調(diào)節(jié)其下游反應(yīng)活性,使復(fù)雜的轉(zhuǎn)化在一個單一步驟中可行的途徑。迄今為止,電催化已經(jīng)擴(kuò)展了許多主要反應(yīng)的范圍,例如 C-C 和 C-X 鍵形成、烯烴官能化和 C-H 活化,通常在溫和條件下進(jìn)行。2)即使有了這些進(jìn)步,預(yù)計電催化將繼續(xù)擴(kuò)展到新的化學(xué)領(lǐng)域,以解決合成中遇到的效率和可持續(xù)性的緊迫挑戰(zhàn)。在合成電催化技術(shù)中,幾個新興的研究方向如下:(a)電催化技術(shù)在復(fù)雜生物活性分子的后期修飾和生物大分子的生物正交功能化方面的應(yīng)用。(b)探討電還原戰(zhàn)略。(c) 開發(fā)成對電解系統(tǒng),通過同時和協(xié)同使用陽極和陰極氧化還原事件來實現(xiàn)高效轉(zhuǎn)化。(d)將電催化擴(kuò)展到光電催化和生物電催化等跨學(xué)科領(lǐng)域,以利用這些系統(tǒng)的獨特能力。(e)多相電催化的應(yīng)用和利用現(xiàn)代表征技術(shù)理解和合理設(shè)計催化電極。總之,電催化已經(jīng)發(fā)展成為有機(jī)合成領(lǐng)域的一項強(qiáng)大的使能技術(shù)。電催化學(xué)術(shù)QQ群:740997841Luiz F. T. Novaes et al. Electrocatalysis as an enabling technology for organic synthesis. Chem. Soc. Rev., 2021.https://doi.org/10.1039/D1CS00223F
5. Nature Commun.: 銅上CO電化學(xué)還原的電動力學(xué)和原位光譜研究
嚴(yán)格的電動力學(xué)結(jié)果是理解電化學(xué)CO還原反應(yīng)(CORR)反應(yīng)機(jī)理的關(guān)鍵,然而,大多數(shù)報道的結(jié)果都受到CO傳質(zhì)限制的影響。有鑒于此,清華大學(xué)陸奇教授和特拉華大學(xué)的徐冰君教授等人,通過使用氣體擴(kuò)散型電極確定了無質(zhì)量傳輸?shù)?CORR 動力學(xué),并使用原位表面增強(qiáng)振動光譜確定了催化劑表面形態(tài)對電解質(zhì) pH 值的依賴性。1)使用最近開發(fā)的在標(biāo)準(zhǔn)三電極 H 電池中具有氣體擴(kuò)散機(jī)制的多晶銅電極,系統(tǒng)地測定了在pH為7 ~ 14的電解質(zhì)中形成C2+產(chǎn)物和CH4的Tafel斜率和CO反應(yīng)級數(shù)。2)根據(jù)測量的Tafel斜率和反應(yīng)級數(shù),證明C2+產(chǎn)物的生成速率很可能受到CO吸附物二聚化的限制。在弱(7 < pH < 11)和強(qiáng)(pH > 11)堿性電解質(zhì)中,CO分別通過質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移氫化反應(yīng)和吸附氫原子的化學(xué)氫化反應(yīng)抑制了CH4的生成。3)研究發(fā)現(xiàn),C2+產(chǎn)物的速率受第一次電子轉(zhuǎn)移過程的限制,在SHE尺度下,不同電解質(zhì)pH下測定的速率基本重疊。同時,在不同電解質(zhì)中確定的甲烷生成速率在 SHE 和 RHE 尺度上均不重疊。結(jié)合原位表面增強(qiáng)紅外和拉曼光譜的結(jié)果,可以得出結(jié)論: CH4和C2+產(chǎn)物可能形成于不同類型的活性位點上。電催化學(xué)術(shù)QQ群:740997841Li, J., Chang, X., Zhang, H. et al. Electrokinetic and in situ spectroscopic investigations of CO electrochemical reduction on copper. Nat Commun 12, 3264 (2021).DOI: 10.1038/s41467-021-23582-2https://doi.org/10.1038/s41467-021-23582-2
6. Nature Commun.:揭示三硫化銻光伏器件中成分和結(jié)構(gòu)依賴的深能級缺陷
三硫化銻(Sb2S3)是一種新型的光捕獲材料,具有良好的穩(wěn)定性和豐富的元素儲量。由于準(zhǔn)一維對稱性,理論研究指出了缺陷的復(fù)雜性質(zhì)。然而,沒有關(guān)于缺陷特性的實驗驗證。有鑒于此,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳濤教授等人進(jìn)行光學(xué)深能級瞬態(tài)光譜來研究Sb2S3中的缺陷特性,并表明根據(jù)Sb2S3的組成,觀察到的深能級缺陷最多為三種。1)富Sb Sb2S3薄膜中的陷阱E2和E3具有大捕獲截面和高陷阱密度,特別是與富S Sb2S3中的H1和H2相比,陷阱能級更接近費米能級。由于捕獲的光激發(fā)載流子提取效率低,電子準(zhǔn)費米能級很可能被固定在富Sb Sb2S3中的陷阱E2和E3附近。富S Sb2S3顯示出降低的捕獲截面、缺陷密度和缺陷數(shù)量,這些共同導(dǎo)致抑制了復(fù)合和延長了載流子壽命。這一特性能夠緩解費米能級釘扎效應(yīng),最終提高開路電壓(VOC)。2)此外還發(fā)現(xiàn)富Sb Sb2S3薄膜中Sbi的存在對載流子壽命產(chǎn)生的不利影響較小,這應(yīng)該與Q1D晶體結(jié)構(gòu)有關(guān),其中Sb4S6)n帶之間的空間可以產(chǎn)生一定程度的雜質(zhì)。然而,在富S Sb2S3薄膜中沒有出現(xiàn)Si缺陷,很可能是在高溫薄膜沉積過程中硫容易蒸發(fā)掉。3)最后,發(fā)現(xiàn)富Sb薄膜存在VS和SbS兩種關(guān)鍵缺陷,而富S Sb2S3薄膜只存在VSb一種關(guān)鍵缺陷。因此,只要VSb被很好地抑制而不引入其他深能級缺陷,富含S的Sb2S3薄膜似乎更有希望實現(xiàn)下一個效率突破。光電器件學(xué)術(shù)QQ群:474948391Weitao Lian et al. Revealing composition and structure dependent deep-level defect in antimony trisulfide photovoltaics. Nat. Commun. 2021, 12 (1), 3260.DOI: 10.1038/s41467-021-23592-0.https://www.nature.com/articles/s41467-021-23592-0
7. Nature Commun.:二維異質(zhì)結(jié)中的聲腔
二維(2D)材料為復(fù)合納米力學(xué)結(jié)構(gòu)的超快時空響應(yīng)工程提供了獨特的機(jī)會。有鑒于此,美國海軍研究實驗室Maxim K. Zalalutdinov、Jeremy T. Robinson等人報道了在50–600 GHz頻率(f)范圍內(nèi)工作的高頻、高品質(zhì)因數(shù)(Q)2D聲腔,f×Q高達(dá)1×1014。1)對MoS2和h-BN中的縱聲學(xué)模(LA)聲子壽命進(jìn)行了實驗研究和理論分析,這兩種材料被選為具有獨特光學(xué)力學(xué)性質(zhì)的2D材料的范例。研究證明,在室溫(RT)下,基于MoS2的極高頻范圍(EHF)聲腔中可獲得的LA聲子壽命(τMoS2≈2 ns at 100 GHz,Q≈600)是迄今為止報道2D材料中最高的,并與基于h-BN聲腔(τhBN≈0.2 ns)的LA聲子壽命進(jìn)行了比較。2)MoS2器件的高光譜純度使能夠研究層狀材料的獨特結(jié)構(gòu)特征——單層臺階——作為功能性異質(zhì)性引入空腔中的影響。展示了橫向鄰接、階躍失諧的2D聲腔,它們獨立運(yùn)行,同時可用于光激發(fā)和讀出。在復(fù)合層狀結(jié)構(gòu)中,采用MoS2/h-BN界面實現(xiàn)了異質(zhì)性,利用交叉平面應(yīng)變模式構(gòu)建了一個頻率梳發(fā)生器,在高達(dá)300 GHz的頻率范圍內(nèi)具有9個泛音。3)將2D腔中的能量耗散測量值與使用完全微觀的從頭計算方法計算的聲子-聲子散射率得出的衰減進(jìn)行比較。聲子壽命計算擴(kuò)展到低頻(<1 THz),并結(jié)合超薄板中的聲音傳播分析,為設(shè)計接近其基本性能極限的聲腔提供了一個框架。這些結(jié)果為開發(fā)采用基于聲子的信號處理平臺和探索聲子的量子性質(zhì)提供了途徑。二維材料學(xué)術(shù)QQ群:1049353403Maxim K. Zalalutdinov et al. Acoustic cavities in 2D heterostructures. Nat. Commun. 2021, 12 (1), 3267.DOI: 10.1038/s41467-021-23359-7.https://www.nature.com/articles/s41467-021-23359-7
8. Nature Commun.:聲學(xué)石墨烯等離子體揭示金屬的量子表面響應(yīng)
對材料電磁響應(yīng)的定量理解對于最大的、多功能的、可控的光-物質(zhì)相互作用的精確工程至關(guān)重要。特別是材料表面,是增強(qiáng)電磁相互作用和調(diào)整化學(xué)過程的重要平臺。然而,在深納米尺度下,電子系統(tǒng)的電磁響應(yīng)受到材料界面的量子表面響應(yīng)的顯著影響,這對標(biāo)準(zhǔn)光學(xué)技術(shù)的探測具有挑戰(zhàn)性。有鑒于此,南丹麥大學(xué)P. A. D. Gon?alves和丹麥技術(shù)大學(xué)N. Asger Mortensen等人展示了石墨烯-介質(zhì)-金屬(GDM)結(jié)構(gòu)中的超限聲學(xué)石墨烯等離子體如何被用來探測附近金屬的量子表面響應(yīng)函數(shù),這里通過所謂的Feibelman d-參數(shù)進(jìn)行編碼。1)提出了一個理論框架,在GDM異質(zhì)結(jié)構(gòu)中,石墨烯和金屬襯底對聲學(xué)石墨烯等離子體(AGPs)的響應(yīng)中同時包含量子非局域效應(yīng)。此外,該方法為實驗測量金屬的低頻非局域電動力學(xué)響應(yīng)提供了具體的建議。2)模型在非局域隨機(jī)相近似(RPA)水平上處理石墨烯,并使用一組稱為Feibelman d-參數(shù)的微觀表面響應(yīng)函數(shù),描述了金屬響應(yīng)的量子方面——包括非局域性、電子溢出和表面使能的朗道阻尼。這些參數(shù)d⊥和d∥分別測量感應(yīng)電荷密度和切向電流密度法向?qū)?shù)的頻率相關(guān)質(zhì)心。3)這項工作從聲學(xué)石墨烯等離子體色散的量子位移來實驗推斷金屬的低頻量子響應(yīng),并證明了聲學(xué)石墨烯等離子體的高場約束可以本質(zhì)上解決亞納米分辨率量子力學(xué)電子長度尺度的問題。這一發(fā)現(xiàn)對優(yōu)化光子設(shè)計的能力具有重要意義,這些光子設(shè)計將遠(yuǎn)紅外和中紅外光學(xué)激發(fā)物(如AGPs)與納米尺度的金屬相結(jié)合,并在超致密納米光子器件、納米測量學(xué)和更廣泛的表面科學(xué)中得到應(yīng)用。光電器件學(xué)術(shù)QQ群:474948391P. A. D. Gon?alves et al. Quantum surface-response of metals revealed by acoustic graphene plasmons. Nat. Commun. 2021, 12 (1), 3271.DOI: 10.1038/s41467-021-23061-8.https://www.nature.com/articles/s41467-021-23061-8
9. AM:通過ReS2界面外延組裝密集鐵電聚合物納米線
鐵電聚合物的柔性、透明和低重量特性使其在可穿戴電子和光學(xué)應(yīng)用中極具應(yīng)用前景。為了實現(xiàn)偏振使能器件功能的全部潛力,需要大規(guī)模制造具有良好控制的極性方向的聚合物薄膜,這仍然是一個挑戰(zhàn)。目前廣泛使用的Langmuir–Blodgett、旋涂和靜電紡絲等方法只能產(chǎn)生多晶型或多晶薄膜,其中凈極化受到損害。近日,美國內(nèi)布拉斯加大學(xué)林肯分校Xia Hong報道了一種易擴(kuò)展策略,通過與1T′-ReS2的界面外延,成功獲得了由緊密堆積的晶體納米線組成的聚(偏二氟乙烯-三氟乙烯) P(VDF-TrFE)薄膜。1)高分辨率透射電子顯微鏡表征顯示,在控制熱處理后,均勻的P(VDF-TrFE)膜重組為約10和35 nm寬(010)取向的納米線,這些納米線與下面的ReS2晶體排列。2)壓電響應(yīng)力顯微鏡研究證實了P(VDF-TrFE)納米線膜的平面外極軸,并揭示了低至0.1 V的矯頑電壓。此外,反轉(zhuǎn)極化可以在雙層ReS2中誘導(dǎo)超過108的電導(dǎo)轉(zhuǎn)換比,比未處理的聚合物柵極實現(xiàn)的電導(dǎo)轉(zhuǎn)換比高6個數(shù)量級以上。這項研究指出了一條具有高成本效益的路線,大規(guī)模加工高性能鐵電聚合物薄膜,用于靈活的高能效納米電子學(xué)。光電器件學(xué)術(shù)QQ群:474948391Dawei Li, et al, Assembly of Close-Packed Ferroelectric Polymer Nanowires via Interface-Epitaxy with ReS2, Adv. Mater. 2021DOI: 10.1002/adma.202100214https://doi.org/10.1002/adma.202100214
10. AM:Co3Se4量子點作為超穩(wěn)定的鉀離子插層主體材料
鉀離子電池(KIBs)因其性價比高、儲能機(jī)理與鋰離子電池相似而受到人們越來越多的關(guān)注。然而,由于鉀離子半徑較大(1.38 ?),結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性差,電化學(xué)氧化還原反應(yīng)動力學(xué)較差等缺點,目前仍缺乏合適的電極材料。近日,清華大學(xué)Haihui Wang,深圳大學(xué)Bingbing Tian報道了開發(fā)了一種N摻雜的碳(CSC)包裹的Co3Se4量子點(QD),并將其作為KIBs的負(fù)極材料。1)CSC具有獨特的均勻納米結(jié)構(gòu),縮短了鉀離子擴(kuò)散長度,提高了電子導(dǎo)電性,而N摻雜碳(NC)增強(qiáng)了保護(hù)作用,緩解了體積波動,進(jìn)而表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。2)實驗結(jié)果顯示,核殼型CSC復(fù)合材料表現(xiàn)出優(yōu)異的放電容量(電流密度為0.1 A g?1時,550次循環(huán)后的放電容量為410 mA g?1,0.5 A g?1時,3200次循環(huán)后的放電容量為360 mA h g?1)和在1 A g?1下超過10000次循環(huán)的優(yōu)異循環(huán)性能。3)密度泛函理論(DFT)計算表明,Co3Se4 QD的反應(yīng)能比體Co3Se4大,K原子在Co3Se4 QD中遷移的勢壘比在體Co3Se4中低,并且有利于插層反應(yīng)而不是置換反應(yīng)。4)研究人員進(jìn)一步利用原位X射線衍射(XRD)和非原位透射電子顯微鏡(TEM)對鍍鉀/脫鉀過程進(jìn)行了研究。這項研究為開發(fā)高效的用于KIBs和其他二次電池負(fù)極材料打開了新的大門。光學(xué)材料與器件學(xué)術(shù)QQ群:623864939Nadeem Hussain, et al, Co3Se4 Quantum Dots as an Ultrastable Host Material for Potassium-Ion Intercalation, Adv. Mater. 2021DOI: 10.1002/adma.202102164https://doi.org/10.1002/adma.202102164