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他,魔角石墨烯又一篇Science!
納米人 2021-06-21
一談到魔角石墨烯,大家就會(huì)想到Pablo Jarillo-Herrero和曹原。實(shí)際上,魔角石墨烯的研究團(tuán)隊(duì),還有很多。


Andrea F. Young,就是其中的佼佼者之一。這位小哥哥年紀(jì)不大,名氣卻不小。現(xiàn)在也就30多歲,已經(jīng)發(fā)表了10多篇Science和Nature,子刊更不遑論。

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Andrea F. Young

2006年本科畢業(yè)后,Andrea F. Young進(jìn)入哥倫比亞大學(xué)攻讀博士學(xué)位,師從材料科學(xué)家Philip Kim。這時(shí)候,石墨烯的研究剛剛興起,他也從此與石墨烯結(jié)下了不解之緣。

在攻讀博士學(xué)位期間,他就開始嶄露頭角。2009年開始,Andrea F. Young展開了對(duì)石墨烯凝聚態(tài)物理方面的深入研究,2011年,Andrea F. Young開始了雙層石墨烯和范德華異質(zhì)結(jié)的系統(tǒng)研究,發(fā)表了大量成果。然而,和當(dāng)時(shí)很多雙層石墨烯的研究者一樣,他并沒(méi)有旋轉(zhuǎn)雙石墨烯的角度,或者旋轉(zhuǎn)了但是沒(méi)有發(fā)現(xiàn)其重要性?

值得一提的是,2012年博士畢業(yè)后,Andrea F. Young來(lái)到MIT做研究員的時(shí)候,還與Pablo Jarillo-Herrero課題組多次合作研究過(guò)單層、雙層、三層石墨烯的各種性質(zhì)。

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直到2018年3月6日,MIT的Pablo Jarillo-Herrero和曹原等人在~1.1°扭角的雙層石墨烯中發(fā)現(xiàn)新的電子態(tài),可以簡(jiǎn)單實(shí)現(xiàn)絕緣體到超導(dǎo)體的轉(zhuǎn)變,打開了非常規(guī)超導(dǎo)體研究的大門。

至此,魔角石墨烯,風(fēng)靡全球。

就在魔角石墨烯超導(dǎo)問(wèn)世后的一個(gè)月,2018年4月7日,Andrea F. Young也在Science發(fā)表了關(guān)于魔角扭曲雙層石墨烯的突破性工作。隨后,他的工作重心也轉(zhuǎn)移到扭曲角度的雙層石墨烯上來(lái),發(fā)表了大量工作,一發(fā)不可收拾!

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今天,我們要介紹的,就是Andrea F. Young最新的一篇Science論文,也是關(guān)于魔角石墨烯。

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第一作者:C. L. Tschirhart, M. Serlin
通訊作者:A. F. Young
通訊作者單位:加州大學(xué)圣巴巴拉分校

Moiré平帶體系中的電子能夠自發(fā)表現(xiàn)破缺時(shí)間反轉(zhuǎn)對(duì)稱性(spontaneously break time reversal symmetry),產(chǎn)生量子化的異常霍爾效應(yīng),有鑒于此,加州大學(xué)圣巴巴拉分校A. F. Young等報(bào)道超導(dǎo)量子干涉器件(quantum interference device)對(duì)結(jié)合在六方BN中的扭角雙層石墨烯進(jìn)行離散磁場(chǎng)成像,發(fā)現(xiàn)單位電荷載流子中的磁化強(qiáng)度達(dá)到個(gè)數(shù)個(gè)玻爾磁子,說(shuō)明軌道的主要特征是磁性,作者在測(cè)試結(jié)果中發(fā)現(xiàn),當(dāng)對(duì)化學(xué)勢(shì)沿著量子反常霍爾能帶的方向掃描,磁性產(chǎn)生非常大的改變,這種現(xiàn)象符合由于磁化軌道Chern絕緣體的手性邊緣態(tài)導(dǎo)致的現(xiàn)象。通過(guò)對(duì)電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)磁翻轉(zhuǎn)現(xiàn)象進(jìn)行空間成像表征,作者在石墨烯結(jié)構(gòu)畸變處發(fā)現(xiàn)微米尺度磁域。

背景
能帶的Berry曲率、Bloch電子波包的本征角動(dòng)量是導(dǎo)致固體晶體中產(chǎn)生軌道磁性產(chǎn)生的原因,通常軌道磁性通常歸因于鐵磁體的凈磁化強(qiáng)度,這種鐵磁性中含有部分或完全極化的電子自旋。

但是理論上,鐵磁性同樣有可能來(lái)自軌道磁化的自發(fā)極化效應(yīng),無(wú)需電子自旋的參與。比如,近期有文獻(xiàn)報(bào)道了在石墨烯/氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)中發(fā)現(xiàn)鐵磁性相關(guān)的遲滯傳輸現(xiàn)象,其中石墨烯、氮化硼本征都不具有磁性。因此這種體系中的磁性可能歸結(jié)于軌道鐵磁性。

雖然軌道磁性理論上在扭角雙層石墨烯中能夠存在,但是目前人們并未在實(shí)驗(yàn)中直接觀測(cè)和驗(yàn)證這種磁性的存在證據(jù),這是因?yàn)榇判圆牧戏浅H狈Γ殷w積較小、理論上的磁密度非常低。其磁密度理論上<0.1 μB/nm2,這個(gè)磁密度比典型的磁體系強(qiáng)度低3個(gè)數(shù)量級(jí)。因此,在此類體系中,磁性相與磁場(chǎng)、載流子密度變化的定量規(guī)律研究具有較大意義

測(cè)試體系
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圖1. 雙層石墨烯磁性測(cè)試

加州大學(xué)圣巴巴拉分校A. F. Young等針對(duì)該問(wèn)題,通過(guò)空間分辨的磁強(qiáng)測(cè)試方法對(duì)分辨率達(dá)到亞微米的包裹在氮化硼之間的扭角雙層石墨烯中的磁結(jié)構(gòu)成像。作者通過(guò)安裝有磁場(chǎng)敏感度達(dá)到15 nT/Hz1/2的低溫沉積銦的石英管的超導(dǎo)干涉儀(SQUID),面外磁場(chǎng)強(qiáng)度低于50 mT的條件。將SQUID安裝在石英音叉上。在一定的電刺激作用下,導(dǎo)致針間產(chǎn)生橫向振蕩,作者測(cè)試了音叉振蕩頻率SQUID響應(yīng)(BTF)。由于BTF的數(shù)值由磁信號(hào)和電場(chǎng)、熱梯度(thermal gradients)等共同貢獻(xiàn),因此作者將結(jié)果進(jìn)行處理,分解得到其中與遲滯傳輸相關(guān)的部分。通過(guò)將BTF沿著邊界對(duì)a進(jìn)行積分,重構(gòu)了靜態(tài)面外磁場(chǎng)(BZ)。進(jìn)一步的,作者通過(guò)傅里葉域方法揭示了BZ的總磁化密度m,然后對(duì)磁化密度m和BTF之間的關(guān)系作圖。

測(cè)試結(jié)果
作者在單位晶胞空穴濃度為1的條件下測(cè)試,單位晶胞面積A≈130 nm2的磁化密度結(jié)果明顯高于1 μB,而且這種磁性是由軌道產(chǎn)生的。

對(duì)于本征軌道磁材料,當(dāng)磁性全部來(lái)自于導(dǎo)帶電子,磁性與導(dǎo)帶電子的密度密切相關(guān)。此外,來(lái)自波包(wave-packet)角動(dòng)量、Berry曲率產(chǎn)生的軌道磁性并不會(huì)均勻分布在布里淵區(qū)。通過(guò)輸運(yùn)法觀測(cè)反常量子霍爾效應(yīng)的過(guò)程只能得到完全填充能帶的總Berry區(qū)域,對(duì)于部分填充的能帶難以區(qū)分其中的傳輸、能帶貢獻(xiàn)。針對(duì)這個(gè)問(wèn)題,通過(guò)測(cè)試磁化密度m能夠直接得到動(dòng)量空間的布洛赫態(tài)隨著密度變化的填充情況。

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圖2. 隨濃度變化的磁性

作者在不同密度變化過(guò)程中觀測(cè)磁性遲滯現(xiàn)象,具體在ν=3的條件中測(cè)試BTF隨著柵極電壓的變化,作者在甚至達(dá)到磁飽和條件中的過(guò)程中仍能夠測(cè)試發(fā)現(xiàn)磁不均勻性,而且這種不均勻性產(chǎn)生的原因是由于磁化密度m變化導(dǎo)致。如圖2(A)所示,作者保持ν=3改變柵極電壓測(cè)試雙層石墨烯的輪廓處BTF變化情況,作者將不同n的數(shù)據(jù)擬合BTF的值,發(fā)現(xiàn)當(dāng)2.25×1012 cm?2<< span="">n<2.52×10< span="">12 cm?2之間變化,BTF的變化情況與霍爾電阻變化重疊(圖2(B))。這種現(xiàn)象對(duì)應(yīng)于密度變化導(dǎo)致波谷占據(jù)情況改變,進(jìn)一步產(chǎn)生波谷子帶的磁性顯著變化。

在量子反常霍爾效應(yīng)圖中,磁性m的顯著變化來(lái)自于手性邊緣態(tài)對(duì)總磁化強(qiáng)度的貢獻(xiàn)。與塊體材料不同,Chern絕緣體材料中的電荷由于手性邊緣態(tài)主要聚集在樣品的邊緣,因此通常塊體材料輸運(yùn)測(cè)試無(wú)法很好的對(duì)Chern絕緣體材料磁性進(jìn)行表征。因此,通過(guò)熱激活法測(cè)試量子反常霍爾效應(yīng),發(fā)現(xiàn)Egap=2.5 meV,對(duì)應(yīng)于單位晶胞的Δm為1.4 μB,這個(gè)結(jié)果明顯低于局部測(cè)試結(jié)果,因此輸運(yùn)測(cè)試結(jié)果顯著低估了局域的真實(shí)Egap。作者進(jìn)一步的測(cè)試驗(yàn)證磁化密度真實(shí)的變化值Δm≥3 μB/u.c.。

如圖3所示,作者考察了磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)霍爾電阻翻轉(zhuǎn)過(guò)程中的各種磁結(jié)構(gòu)變化,從而表征得到磁疇的變化動(dòng)態(tài)過(guò)程,尤其是圖3(D)中形成的混合磁疇。在圖3(D)中兩個(gè)磁疇的邊界達(dá)到平衡后,穿過(guò)磁疇邊界的化學(xué)勢(shì)相同,因此理論上Rxy=0,這與Rxy測(cè)試結(jié)果類似。

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圖3.(A) 測(cè)試機(jī)理
(B) 霍爾電阻隨磁場(chǎng)變化的回滯曲線
(C~E) 雙層石墨烯區(qū)域磁成像
(F, G) 對(duì)應(yīng)于(C~E)中的差分圖:(E-D)、(D-C)
(H, I) 對(duì)應(yīng)于(F)和(G)圖中的m磁化率
(J, L)對(duì)應(yīng)于(C-E)中的邊緣區(qū)域的磁性結(jié)構(gòu)

參考文獻(xiàn):
C. L. Tschirhart et al. Imaging orbital ferromagnetism in a moiré Chern insulator, Science 2021,
DOI: 10.1126/science.abd3190
https://science.sciencemag.org/content/early/2021/05/26/science.abd3190

本文以預(yù)印本形式于2020年發(fā)表于arXiv上
https://arxiv.org/abs/2006.08053



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