1. Nature Commun.：一種多響應(yīng)可自愈的超級電容器
自愈性對于超級電容器在為電子產(chǎn)品供電時提高其可靠性和壽命方面至關(guān)重要。然而，由于缺乏通用的自修復(fù)機制，其電容性能和智能性仍無法讓人滿意。近日，合工大從懷萍教授，中科大俞書宏院士報道了將二硫鍵功能化的Fe3O4@Au納米復(fù)合材料化學(xué)交聯(lián)到聚合物網(wǎng)絡(luò)中，制備了磁性Fe3O4@Au/聚丙烯酰胺（PAM）（MFP）水凝膠。1）研究人員首先通過在室溫下水熱合成的Fe3O4納米球上原位還原Au納米顆粒來制備Fe3O4@Au納米復(fù)合材料。然后，為得到一種用于水凝膠聚合的交聯(lián)劑，將二硫鍵末端的N,N‘-雙(丙烯酰基)半胱胺（BACA）分子通過Au-SR鍵連接到Fe3O4@Au納米球上，制備了Fe3O4@Au@BACA復(fù)合材料。隨后，以Fe3O4@Au@BACA復(fù)合材料為交聯(lián)劑，以過硫酸鉀（KPS）為引發(fā)劑，N,N,N‘,N’-四甲基乙二胺（TEMED）為促進劑，通過丙烯酰胺單體自由基聚合制備了MFP水凝膠。2）由于均質(zhì)互連網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的有效能量耗散機制，MFP水凝膠表現(xiàn)出較強的力學(xué)性能，其伸長率為初始長度的2250%，并且具有很強的缺口不敏感性。此外，水凝膠具有顯著的光熱和磁熱特性，使得所制備的水凝膠依賴于高密度的動態(tài)Au-SR配位鍵，具有快速的光學(xué)和可遙控的磁愈合性。3）將聚吡咯（Ppy）納米顆粒引入MFP網(wǎng)絡(luò)中作為電極，并將兩個MFP-PPy電極夾在MFP水凝膠電解質(zhì)中，噴涂銀納米線（AgNW）薄膜作為集電器，組裝成超級電容器樣機。結(jié)果顯示，Au、Ag-SR鍵的協(xié)同效應(yīng)使超級電容器表現(xiàn)出最大的面電容（高達1264 mF cm?2）和破紀錄的器件級延伸率1200%，因而在柔性和健康的超級電容器中成為性能表現(xiàn)最好的產(chǎn)品之一。令人印象深刻的是，這種超級電容器具有本質(zhì)上的多響應(yīng)愈合性能，分別在10個光、電和磁愈合周期內(nèi)恢復(fù)了約90%的電容。這些優(yōu)異的性能和簡單的器件組裝過程使得所提出的超級電容器在下一代可穿戴和便攜式電子產(chǎn)品中具有很強的競爭力。Qin, H., Liu, P., Chen, C. et al. A multi-responsive healable supercapacitor. Nat Commun 12, 4297 (2021).DOI：10.1038/s41467-021-24568-whttps://doi.org/10.1038/s41467-021-24568-w
2. Nature Commun.：一種NiFeOx氧化物修飾的Ge-赤鐵礦/鈣鈦礦高效水分解系統(tǒng)
為了提高赤鐵礦光陽極的光電化學(xué)水氧化性能，人們廣泛采用高溫退火來提高結(jié)晶度、改善赤鐵礦-基底界面以及從基底引入Sn摻雜。然而，當使用額外的摻雜劑時，關(guān)于Sn和摻雜劑之間的相互作用知之甚少。近日，韓國蔚山科學(xué)技術(shù)院Ji-Hyun Jang報道了通過防止無意中的Sn摻雜，Ge摻雜的多孔赤鐵礦（Ge-PH）實驗結(jié)果顯示的水分解性能更接近出色理論值，與以往報道的Ge-H以及常用的代表性摻雜劑（Ti、Sn、Si）制備的赤鐵礦相比，性能有了顯著的提高。1）實驗和密度泛函理論（DFT）計算結(jié)果顯示，當Ge和Sn摻雜共存時，由于結(jié)構(gòu)畸變，赤鐵礦的結(jié)晶度顯著下降。此外，通過Ge在GeO2覆蓋層中熱擴散形成的Ge摻雜，在保持赤鐵礦表面結(jié)晶度的同時，減緩了Sn向赤鐵礦晶格中的擴散，并產(chǎn)生了大量的OER活性中心。更重要的是，理論模擬和實驗數(shù)據(jù)結(jié)果顯示，Ge-PH比純赤鐵礦具有更低的過電位。2）得益于這些協(xié)同效應(yīng)，具有NiFeOx的Ge-PH （NiFeOx@Ge-PH）共催化劑在1.23VRHE下，獲得了4.6 mA cm?2的高光電流密度，與未摻雜赤鐵礦（1.0 mA cm?2）相比，PEC性能提高了約460%。3）將鈣鈦礦型太陽能電池(PSC)與光陽極背面進行耦合，所開發(fā)的串聯(lián)式PEC水分解系統(tǒng)獲得了4.8%的高太陽能-to-氫氣效率（SHT）效率。因此，這種Ge-PH有效地最大限度地提高了太陽能水分解的效率。研究工作為未來共摻雜策略設(shè)計提供了指導(dǎo)。Yoon, KY., Park, J., Jung, M. et al. NiFeOx decorated Ge-hematite/perovskite for an efficient water splitting system. Nat Commun 12, 4309 (2021).DOI：10.1038/s41467-021-24428-7https://doi.org/10.1038/s41467-021-24428-7
3. Nature Commun.：微流控溶液剪切用于大面積合成納米催化劑修飾導(dǎo)電MOF膜
導(dǎo)電金屬有機骨架（C-MOF）薄膜在電子、傳感器、能源器件等領(lǐng)域具有廣泛的潛在應(yīng)用前景。將各種功能物種固定在C-MOF的孔內(nèi)，可以進一步提高C-MOF薄膜的性能，進一步拓展其潛在的應(yīng)用前景。然而，開發(fā)簡便、可擴展的高質(zhì)量超薄C-MOF的合成，同時將功能物種固定在MOF孔內(nèi)仍然極具挑戰(zhàn)性。近日，韓國科學(xué)技術(shù)院（KAIST）Steve Park，Il-Doo Kim報道了開發(fā)了一種用于超快（≤5 mm/s）和大面積合成高質(zhì)量納米催化劑嵌入的C-MOF薄膜的微流控通道嵌入的溶液剪切（MICS）技術(shù)，C-MOF薄膜的厚度可控制到幾十納米。1）與傳統(tǒng)的溶液剪切相反，在MICS中，微流控通道被嵌入到葉片中，這些通道充當化學(xué)合成納米催化嵌入的C-MOF的微反應(yīng)器。研究人員選擇了具有大量剛性孔的2D結(jié)構(gòu)的Cu3(hexahydroxytriphenylene)2[Cu3(HHTP)2]。首先將Cu金屬前驅(qū)體溶液與有機配體(2,3,6,7,10,11-hexahydroxytriphenylene)/reducing試劑(NaBH4)溶液混合，誘導(dǎo)Cu3(HHTP)2 C-MOF粒子成核。然后將該溶液與Pt前驅(qū)體溶液混合，使Pt納米催化劑顆粒固定在C-MOF孔內(nèi)。當含有嵌入Pt的Cu3(HHTP)2（Pt@Cu3(HHTP)2）顆粒的溶液流到加熱的基板（150 °C）上時，顆粒在基板上生長成薄膜。這種方法誘導(dǎo)了C-MOF的超快合成和微流控通道中金屬納米粒子的還原以及通過溶液剪切直接在襯底上生長了負載金屬NP的C-MOF。2）為了展示Pt@Cu3(HHTP)2薄膜的超高催化活性和潛在的應(yīng)用前景，研究人員研究了其化學(xué)電阻傳感特性。得益于超薄C-MOF的高比表面積和孔隙率，以及嵌入在C-MOF中的納米催化劑的催化活性，Pt@Cu3(HHTP)2薄膜在3 ppm的NO2下表現(xiàn)出明顯的電阻變化（ΔR/Ra=-89.9%）。相反，Cu3(HHTP)2粉末和Cu3(HHTP)2薄膜的響應(yīng)度較低（分別為-11.8%和-53.7%）。此外，Pt@Cu3(HHTP)2和Cu3(HHTP)2薄膜能夠檢測到低至0.1 ppm的NO2，而Cu3(HHTP)2粉末在1 ppm以下不起作用。此外，Pt@Cu3(HHTP)2薄膜傳感器對其他干擾分析物表現(xiàn)出超高的NO2交叉選擇性。Kim, JO., Koo, WT., Kim, H. et al. Large-area synthesis of nanoscopic catalyst-decorated conductive MOF film using microfluidic-based solution shearing. Nat Commun 12, 4294 (2021).DOI：10.1038/s41467-021-24571-1https://doi.org/10.1038/s41467-021-24571-1
4. Angew：通過調(diào)節(jié)Na+分布控制相變的P2型層狀氧化物正極的超低體積變化
大多數(shù)P2型層狀氧化物在高壓下充電時體積變化較大，進而導(dǎo)致結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性差。事實上，高電壓并不是導(dǎo)致不可逆相變的原因。影響結(jié)構(gòu)演化的內(nèi)部因素有兩個：保留在晶格中的Na+離子的數(shù)量和分布。近日，華南理工大學(xué)劉軍教授，香港城市大學(xué)Qi Liu，南方科技大學(xué)谷猛教授報道了通過設(shè)計富Co的Na2/3Mn1/3Co2/3O2、富Ni的Na2/3Mn2/3Ni1/3O2和Na2/3Mn1/2Ni1/6Co1/3O2（通式為Na2/3MnxNix-1/3Co4/3-2xO2（1/3≤x≤2/3））來研究剩余Na離子的分布與結(jié)構(gòu)演化的關(guān)系。1）原位同步高能X射線衍射（HEXRD）和非原位XRD測試表明，不同的組分可以形成不同的Na+離子分布，進而導(dǎo)致不同的結(jié)構(gòu)演化。而Na+離子在正極結(jié)構(gòu)中的均勻分布可以避免Na+離子從層間剝離時的空位偏析，抑制結(jié)構(gòu)的劇烈變化。2）優(yōu)化的Na2/3Mn1/2Ni1/6Co1/3O2（x=1/2）可充電至4.5V，并保持晶格中均勻的Na離子。在電流密度為20 mA g-1時，該正極的可逆容量為150 mA h g-1，單位電池體積變化率僅為1.9%。本工作為實現(xiàn)高容量、高穩(wěn)定性的SIBs正極材料提供了新的思路。
Zhengbo Liu, et al, Ultralow Volume Change of P2-type Layered Oxide Cathode with Controlled Phase Transition by Regulating Distribution of Na+, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202108109https://doi.org/10.1002/anie.202108109
5. Angew：通過同時共價和非共價相互作用設(shè)計的堅固而通用的涂層
界面模塊化組裝已成為生物醫(yī)學(xué)、光子學(xué)和催化領(lǐng)域中一種適用于基底表面工程化的策略。近日，澳大利亞墨爾本大學(xué)Frank Caruso，美國加州大學(xué)圣地亞哥分校Jesse V. Jokerst報道了開發(fā)了一種由單寧酸（TA）和自聚合芳香二硫醇（即苯-1，4-二硫醇，BDT）自組裝而成的通用而堅固的涂層（pBDT-TA）。同時，通過改變BDT的使用濃度，可以在不同的基底上精確調(diào)節(jié)厚度（5-40 nm）。1）通過共價（二硫化物）鍵和超分子(π-π)相互作用可以穩(wěn)定pBDT-TA涂層，從而使涂層在各種惡劣的水環(huán)境中具有高度的穩(wěn)定性，包括離子強度、pH、溫度（例如，100 mM NaCl、HCl（PH 1）或NaOH（PH 13）和100 °C的水），以及表面活性劑溶液（例如，100 mM Triton X-100）和生物緩沖液（例如，Dulbecco的磷酸鹽緩沖鹽水）。2）pBDT-TA涂層能夠通過酚醛介導(dǎo)的粘合在涂層上進行二次反應(yīng)，用于工程雜化附著層（例如ZIF-8殼層），并通過π相互作用輕松整合芳香熒光染料（例如羅丹明B），而不需要復(fù)雜的合成工藝。研究工作有望加快在不同領(lǐng)域具有潛力的功能性超分子組裝的進展。Jiajing Zhou, et al, Robust and Versatile Coatings Engineered via Simultaneous Covalent and Noncovalent Interactions, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202106316https://doi.org/10.1002/anie.202106316
6. Angew：無需助催化劑的用于 CO2 光還原的級聯(lián) Z-方案異質(zhì)結(jié)中定向電荷轉(zhuǎn)移的新型能量平臺
光催化是利用高度可持續(xù)的太陽能和儲量豐富的原料如水、CO2等生產(chǎn)替代綠色能源的一種極有前途的技術(shù)。高效、穩(wěn)定的光催化劑的合理設(shè)計和制備是光催化應(yīng)用的關(guān)鍵，其活性主要受電荷分離和轉(zhuǎn)移的控制。迄今為止，人們已經(jīng)開發(fā)了諸如元素摻雜、缺陷工程、貴金屬負載和異質(zhì)結(jié)構(gòu)建等策略。近日，黑龍江大學(xué)井立強教授，英國倫敦大學(xué)學(xué)院唐軍旺教授，吉林大學(xué)白福全教授報道了通過將2D-BiVO4納米片（BVNS）與CN相結(jié)合，實現(xiàn)了高效的Z-方案異質(zhì)結(jié)。在此基礎(chǔ)上，通過在g-C3N4上引入能量平臺(001)TiO2來調(diào)節(jié)異質(zhì)結(jié)的電荷轉(zhuǎn)移和分離，從而開發(fā)了一種獨特的級聯(lián)Z-方案系統(tǒng)以實現(xiàn)高效的人工光合作用，這種級聯(lián)Z型體系稱為(001)TiO2-gC3N4/BiVO4納米片狀異質(zhì)結(jié)（T-CN/BVNS），其中有效的能量平臺對于指導(dǎo)Z-方案電荷轉(zhuǎn)移和分離以實現(xiàn)高效光催化而不顯著損失還原電位和氧化電位至關(guān)重要。1）實驗結(jié)果顯示，與先進的BiVO4納米片光催化劑相比，優(yōu)化后的納米復(fù)合材料在沒有任何助催化劑的情況下，對CO2的光還原和純水的分解都表現(xiàn)出了優(yōu)異的光催化活性。甚至優(yōu)于其他以貴金屬為介體的Z-方案系統(tǒng)。同時，在可見光下，5T-15CN/BVNS的光催化活性比15CN/BVNS提高了約4倍。2）實驗結(jié)果和理論計算表明，所引入的TiO2不僅可以延長空間分離電子的壽命，而且可以保持較強的還原電位，從而有效地在TiO2表面進行還原反應(yīng)。此外，該策略也適用于其他Z-方案異質(zhì)結(jié)（如C3N4/WO3和C3N4/Fe2O3）中的電荷轉(zhuǎn)移，而其他寬帶隙半導(dǎo)體，如SnO2，也可以用作替代的電子能量平臺。這項工作為合理設(shè)計用于高效太陽能到燃料轉(zhuǎn)換的級聯(lián)Z方案電荷轉(zhuǎn)移系統(tǒng)開辟了新的途徑。
Ji Bian, et al, Novel Energy Platform for Directed Charge Transfer in the Cascade Z-Scheme Heterojunction ：CO2 Photoreduction without a Cocatalyst, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202106929https://doi.org/10.1002/anie.202106929
7. Angew：光捕獲超分子磷光體
有機熒光粉的溶液相室溫磷光(RTP)很少實現(xiàn)。有鑒于此，印度JNCASR研究所的Subi J. George等研究人員，研制了光捕獲超分子磷光體，在溶液和水凝膠中具有高效室溫磷光。1）研究人員報道了一種結(jié)構(gòu)簡單的鄰苯二酰亞胺磷光體，通過采用有機-無機超分子支架策略，獲得了水溶液態(tài)RTP的最高量子產(chǎn)率(~ 41.8%)。2）研究人員進一步研究了這些超分子雜化熒光粉作為光捕獲支架，通過高效的三重態(tài)到單線態(tài)Froster共振能量轉(zhuǎn)移(TS-FRET)從正交錨定的磺酰羅丹明受體染料，實現(xiàn)延遲熒光，這在溶液中很少實現(xiàn)。3）在較高濃度下，無機支架的靜電交聯(lián)進一步促進了具有高效RTP和能量轉(zhuǎn)移介導(dǎo)的具有長期熒光的獨立水凝膠的形成。Swadhin Garain, et al. Light-Harvesting Supramolecular Phosphors: Highly Efficient Room Temperature Phosphorescence in Solution and Hydrogels. Angewandte Chemie, 2021.DOI：10.1002/anie.202107295https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202107295
8. AM：具有抗原呈遞和“搭便車”功能的仿生AIE光敏劑用于脂滴靶向的光動力-免疫治療
光動力治療(PDT)是一種與抗腫瘤免疫反應(yīng)相關(guān)的有效癌癥治療策略。然而，腫瘤的免疫抑制微環(huán)境往往會限制PDT誘導(dǎo)的免疫應(yīng)答。T細胞的刺激和增殖是產(chǎn)生免疫反應(yīng)的關(guān)鍵步驟，而這些步驟也依賴于抗原遞呈細胞(APCs)對腫瘤抗原和共刺激分子的有效提呈。中科院深圳先進技術(shù)研究院蔡林濤研究員、張鵬飛副研究員和香港科技大學(xué)唐本忠院士通過將樹突狀細胞(DC)膜包覆在聚集誘導(dǎo)發(fā)光分子（AIEgens）的納米聚集體上，開發(fā)了一種具有抗原呈遞和“搭便車”能力的仿生AIE光敏劑DC@AIEdot。1）研究表明，DC@AIEdot內(nèi)部的AIE分子可以選擇性地聚集在腫瘤細胞的脂滴中，而外部的細胞膜可以促進DC@AIEdots“搭便車”到內(nèi)源性T細胞上，使得其腫瘤遞送效率提高約1.6倍。2）此外，DC@AIEdots也能夠在體內(nèi)刺激T細胞的增殖和激活，進而觸發(fā)免疫響應(yīng)。這一研究不僅證明了脂滴靶向型治療藥物在免疫治療領(lǐng)域中具有廣闊的應(yīng)用前景，也為藥物遞送提供了一種新的“搭便車”途徑，同時為實現(xiàn)有效的T細胞刺激和腫瘤光動力-免疫治療提供了一個新型的高效平臺。Xiuli Xu. et al. A Biomimetic Aggregation-Induced Emission Photosensitizer with Antigen-Presenting and Hitchhiking Function for Lipid Droplet Targeted Photodynamic Immunotherapy. Advanced Materials. 2021DOI: 10.1002/adma.202102322https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202102322
9. AM綜述：能量自主型汗液基可穿戴系統(tǒng)
格拉斯哥大學(xué)Ravinder Dahiya和加州大學(xué)Joseph Wang對能量自主型汗液基可穿戴系統(tǒng)相關(guān)研究進行了綜述。1）可穿戴電子產(chǎn)品的持續(xù)運行需要可靠的能源來源，目前一般通過鋰離子電池和各種能量采集器來滿足其能量需求。但是它們往往存在潛在的安全問題和環(huán)境影響。因此，研究者開始致力于開發(fā)安全和可持續(xù)的能源以促進可穿戴系統(tǒng)在各種應(yīng)用中的使用，如健康監(jiān)測、假肢和運動等。其中,基于汗液的研究引起了研究者的極大關(guān)注，包括將其開發(fā)為可發(fā)電的生物燃料電池和基于汗液電解質(zhì)的超級電容器等。研究表明，將這些能夠產(chǎn)生和存儲能量的設(shè)備進行結(jié)合可以構(gòu)建完全能量自主型可穿戴設(shè)備，并且可以提供W到mW范圍的可持續(xù)電力，足以推動傳感和通信設(shè)備的運行。2）作者在文中對能量自主型汗液基可穿戴系統(tǒng)的發(fā)展、未來前景和面臨的挑戰(zhàn)進行了綜述，并對相關(guān)的解決方案進行了全面介紹，重點討論了汗液基能量存儲和能量生成元素以及汗液基傳感器的應(yīng)用。Libu Manjakkal. et al. Energy Autonomous Sweat-Based Wearable Systems. Advanced Materials. 2021DOI: 10.1002/adma.202100899https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202100899
10. AM：S修飾的多孔Ti3C2 Mxene結(jié)合原位生成的Cu2Se用于高效阻隔Na─Se電池中的穿梭效應(yīng)
盡管Na-Se電池具有天然豐富的鈉和優(yōu)越的Se動力學(xué)特性，但仍面臨可溶性中間體的穿梭效應(yīng)問題。近日，北京航空航天大學(xué)Wei Zhou報道了通過第一性原理計算，發(fā)現(xiàn)S修飾的Ti3C2與多硒酸鈉的結(jié)合能增加，對中間體有更好的捕獲和限制作用。本文要點：
1）得到的Se@S修飾的多孔Ti3C2（Se@S-P-Ti3C2）在0.1 A g?1(按Se計算)下的可逆容量高達765mAh g?1，分別是Se@P多孔Ti3C2（Se@P-Ti3C2）、Se@Ti3C2和Se的1.2、1.3和1.7 倍。同時，在20 A g?1下的容量為664 mAh g?1，在2300次循環(huán)中具有令人印象深刻的循環(huán)穩(wěn)定性，每次循環(huán)的超低容量衰減率僅為0.003%。2）Se@S-P-Ti3C2優(yōu)異的電化學(xué)性能歸功于S修飾的多孔Ti3C2對多硒化物的有效固定，充分利用了納米級的Se，減緩了鈉化/脫鈉過程中的體積膨脹。此外，原位形成的Cu2Se可以通過放電過程生成Cu納米顆粒，然后將多硒化物中間體轉(zhuǎn)變?yōu)楣滔郈u2Se，進一步抑制了穿梭效應(yīng)。本工作為高容量、長壽命Na-Se電池的開發(fā)提供了一種實用的策略。Chengxing Lu, et al, S-Decorated Porous Ti3C2 MXene Combined with In Situ Forming Cu2Se as Effective Shuttling Interrupter in Na-Se Batteries, Adv. Mater. 2021DOI: 10.1002/adma.202008414https://doi.org/10.1002/adma.202008414
11. Nano Energy：一種全可持續(xù)高性能魚膠基摩擦電納米發(fā)電機用于可穿戴式運動感知和人機交互
摩擦電納米發(fā)電機（TENGs）作為一種柔性、便攜、可穿戴的器件，在能量采集和自供電傳感方面具有廣闊的應(yīng)用前景，為可穿戴電子和人機交互提供了新的可能。為了減少環(huán)境污染，人們開發(fā)了大量可持續(xù)的、天然的材料作為摩擦材料應(yīng)用于TENGs中，然而，制造完全可持續(xù)和高性能的TENGs仍然具有挑戰(zhàn)性，這是由于選擇合適的可持續(xù)摩擦副具有一定困難所導(dǎo)致。近日，南京工業(yè)大學(xué)黃維院士，于海東教授，呂剛教授報道了開發(fā)了一種柔性、透明、完全可持續(xù)和高性能的魚膠基TENG的制備策略，其摩擦層均由餐廚廢魚鱗制備的魚膠薄膜組成。1）這些薄膜可以在30天內(nèi)在土壤中完全降解。用多巴胺和氟硅烷分別修飾這兩個摩擦層，得到的TENG具有顯著提升的輸出性能，同時，可以通過表面結(jié)構(gòu)化和尺寸優(yōu)化來進一步提高TENG的輸出性能。2）結(jié)果顯示，這種TENG實現(xiàn)了500 V的開路電壓和4 μA的短路電流，功率密度高達100 μW cm?2，其輸出電壓遠高于已報道的可持續(xù)TENGs。此外，這種完全可持續(xù)的TENG可以直接點亮300個發(fā)光二極管。此外，該器件還可用于自供電可穿戴式人體運動傳感和人機交互等應(yīng)用。研究工作展示了在柔性、綠色和可穿戴電子設(shè)備中利用低成本和可持續(xù)魚鱗的巨大潛力，特別是在人機交互方面。Qizeng Sun, et al, Fully sustainable and high-performance fish gelatin-based triboelectric nanogenerator for wearable movement sensing and human-machine interaction, Nano Energy, (2021)DOI：10.1016/j.nanoen.2021.106329https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106329
12. Nano Res.：納米銀而不是單原子銀決定了CO氧化活性和穩(wěn)定性
單原子催化近年來備受關(guān)注，然而，人們關(guān)于單原子及其納米顆粒（NP）在其內(nèi)在活性上的優(yōu)勢還存在著激烈的爭論。Ag/Al2O3是一種廣泛應(yīng)用于多種催化反應(yīng)的催化劑，但由于制備不同大小的單原子Ag和Ag團簇/顆粒的難度較大，很少有人研究Ag顆粒大小對催化劑活性的影響。近日，中科院生態(tài)環(huán)境科學(xué)研究中心賀泓院士，張長斌研究員報道了成功地制備了粒徑從單原子到幾十納米的基于原子分散1% Ag/Al2O3的Ag基催化劑。1）研究人員首先以納米γ-Al2O3為載體制備了原子分散的Ag/Al2O3催化劑，然后用氫氣在不同溫度下對單原子Ag/Al2O3催化劑進行還原，得到了一系列不同Ag粒徑的Ag/Al2O3催化劑。2）實驗結(jié)果顯示，600 ℃處理的Ag0/Al2O3催化劑的CO氧化性能優(yōu)于單原子Ag/Al2O3以及400 ℃和800 ℃處理的Ag/Al2O3催化劑。3）實驗數(shù)據(jù)和密度泛函理論(DFT)計算結(jié)果顯示，較大的Ag0粒子有利于氧活化，提高了氧化反應(yīng)的價態(tài)穩(wěn)定性，而Ag0粒子的聚集也相應(yīng)地降低了表面活性中心的濃度，因此存在一個最佳的Ag0粒子尺寸。這項研究清楚地證實了Ag0納米粒子在CO氧化的本征活性上比單原子Ag物種具有更大的優(yōu)勢。Fei Wang, et al, Nano-sized Ag rather than single-atom Ag determines CO oxidation activity and stability, Nano Res., 2021DOI: 10.1007/s12274-021-3501-1https://doi.org/10.1007/s12274-021-3501-1
