黑磷，再發Nature！
在紅外光區間的短波、中波區間工作的室溫光電器件具有廣泛的應用，比如成像、光譜、通訊等領域，目前當需要器件在特定波長區間內進行操作，一般需要在設計和合成復雜材料，比如需要將不同能帶的材料以超晶格、異質結等方式結合，或者需要生成半導體合金相等。但是制備此類復雜結構材料非常困難苛刻，而且合成的材料明確了操作光電區間。此類器件的吸收邊位置在一定程度上能夠通過Stark效應、Franz–Keldysh效應進行調控，但是難免光響應、熒光效應的衰減。因此，人們希望實現實現寬能帶波長區間可逆調控的光電器件，但是目前仍未見成功實現這種材料的相關報道。加州大學伯克利分校Ali Javey等報道在黑磷材料搭建多種室溫紅外光電器件，能夠非常簡單的對器件彎折調控紅外光響應區間。通過黑磷材料能帶的應力變化規律，能帶區間可以在0.22-0.53 eV區間內變化。通過這種能帶隨應力變化的特征，將其應用于紅外光探測器、紅外光LED、紅外氣體傳感器等紅外光電器件。基于黑磷制作LED器件、光探測器，僅僅通過將器件彎折，就能夠實現調控器件到目標光波長工作區間。這種黑磷器件能夠實現單波長多通道非擴散性紅外光氣體探測，通過同一波長的光，能夠同時以多通道的方式測試CO2、CH4、H2O等多種氣體分子。這種基于黑磷的紅外光調控器件表現了較好的紅外光調控能力，同時保持較高的器件性能，為發展多波長發光、光電檢測器件提供了非常合理的方案。應力是一種調控半導體電子結構、光學性質的有效手段，能夠用于可逆調控半導體的能帶結構黑磷材料表現褶狀晶體結構，因此表現了非常獨特的應力變化能力，比如對應力非常敏感的能帶、應力導致能帶產生非常異常變化等效果。多層黑磷的能帶包括紅外區間，該區間內對于光學傳輸、熱成像、健康監測、光譜、氣體傳感等應用。此外，黑磷具有直接能帶電子結構，因此有助于實現高效率光電應用。作者基于黑磷的應力調控能帶效果，制備了光譜區間可變的光電器件，該器件的操作波長區間2.3~5.5 μm（短紅外~中紅外），能帶隨應力變化而能夠進行調控，調控的程度達到1.7 μm %-1，這種調控效果是目前各種直接能帶半導體材料中效果最好的材料。由于這種優異的機械力學調控能力，實現了保證不犧牲器件性能的情況調控LED、光探測器的工作區間。作者測試了這種應力調控黑磷材料的紅外光電化學應用：作者將黑磷-MoS2結合構建異質結，能夠連續和可逆的調控中紅外區間的熒光。作者通過應力調控，有效的增加了黑磷光電探測器的工作區間。此外，作者通過單一波長紅外光，實現了同時監測多種氣體（CO2，CH4，H2O）。作者基于黑磷-MoS2異質結構建了應力調控LED器件，以聚酰亞胺作為基底，通過應力在壓縮應力和拉伸應力之間進行調控，電致熒光發光能夠在4.07 μm和2.70 μm之間調控，當施加0.2 %的壓縮應力，LED發光在4.07 μm，當在1.06 %的拉伸應力，LED發光波長變為2.70 μm。在這種應力調控LED器件中，作者發現在各種不同的電流密度，拉伸條件中器件的熒光強度都比壓縮條件中的熒光強度更高，這種拉伸應變區間增強熒光強度來自于熒光量子效率提高。作者發現器件在20~100 ℃區間的發光波長能夠連續調控，但是溫度增加導致發光強度降低，這是因為溫度增加導致非輻射復合效應增強導致。作者對黑磷發光LED器件與InAs、PbSe、GaSb理論量子效率進行本征量子效率對比，結果顯示理論上黑磷的量子效率更高，同時制成的器件在壓縮/拉伸條件的量子效率同樣比InAs、PbSe、GaSb更好。作者制作了黑磷的非擴散性紅外光氣體探測，發現傳感器件具有低功耗、快速調制、迅速穩定的特點，通過在較廣泛的區間進行發光波長調控，因此能夠以一個紅外光能夠同時監測多種氣體分子。具體的，作者通過黑磷制成LED器件，隨后通過改變應力，調控LED光波長，因此成功實現了CH4、CO2、H2O氣體的檢測，而且能夠對三種氣體的混合氣氛進行檢測。作者在聚酰亞胺基底上制備黑磷制成的光電檢測器件，沿著黑磷的褶皺方向施加不同程度的應力，光吸收截止波長能夠在4.32 μm~2.44 μm之間調控，光探測性能結果顯示，在0.4 %壓縮應力條件的4.0 μm峰值比探測性能D*達到5.97×109 cm Hz1/2 W-1，在1.0 %拉伸應變條件的2.0 μm峰比探測性能D*達到8.45×109 cm Hz1/2 W-1。作者將黑磷光探測性能與目前成功商業應用各種光探測器進行比較，發現這種黑磷器件的性能具有一定的應用前景。Kim, H., Uddin, S.Z., Lien, DH. et al. Actively variable-spectrum optoelectronics with black phosphorus. Nature 2021, 596, 232–237.DOI: 10.1038/s41586-021-03701-1https://www.nature.com/articles/s41586-021-03701-1
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