1. Nature Catalysis: 負載型金屬催化劑的表面分子印跡技術促進選擇性加氫
對目標產物的選擇性較低是多相催化面臨的主要挑戰之一。選擇性較低的原因是由于催化劑活性位點和反應物之間缺乏特異性的相互作用，從而導致副反應的發生。聚合物基質的分子印記能夠創建對給定形狀和大小的分子具有高親和力的模板形空腔，從而實現對某一特定分子具有空間結構選擇性的識別能力。有鑒于此，法國里爾大學Vitaly V. Ordomsky和Andrei Y. Khodakov等人，介紹了一種表面分子印跡策略來控制各種芳香分子在負載鈀催化劑上的加氫選擇性。
本文要點：
1）提出并驗證了一種表面分子印記策略來控制芳烴在鈀催化劑上的加氫選擇性。通過在鈀表面首先吸附芳烴分子作為模板劑，然后進行毒化，最后脫除模板，可以在金屬表面產生具有特定形狀和大小的活性島。在分子印記催化劑上，鉑原子以聚集體的形式存在，而在部分毒化的催化劑上，鉑原子均勻的分布在鈀表面。
2）由于空間位阻的限制，這些活性島在與模板分子大小和形狀相對應的芳香分子的化學轉換中表現出很高的選擇性。
3）選擇相應的模板劑分子（甲苯、均三甲苯、三異丙基苯）作為反應物對所制備的分子印記催化劑進行了模型反應評價。以苯為模板分子制備的分子印記鈀催化劑能夠在芳烴混合物中選擇性的加氫除苯，因此在選擇性除苯中顯示出潛在的應用價值。
總之，該工作提出的金屬表面分子印記策略為設計智能催化技術提供了新的思路。
Wu, D., Baaziz, W., Gu, B. et al. Surface molecular imprinting over supported metal catalysts for size-dependent selective hydrogenation reactions. Nat Catal 4, 595–606 (2021).
DOI: 10.1038/s41929-021-00649-3
https://doi.org/10.1038/s41929-021-00649-3
2. National Science Review：一種非氯化溶劑處理的聚合物半導體用于高性能雙極型晶體管
雙極性聚合物半導體可用于邏輯電路、發光場效應晶體管（LFET）和聚合物太陽能電池（PSC）。雖然人們已經開發了幾種高性能的雙極性聚合物，但它們的光電器件通常是由危險的氯化溶劑加工而成。為了實現有機場效應管（OFET）的商業化應用，聚合物應該從非氯化溶劑中加工而不是氯化溶劑中加工。然而，大多數共軛聚合物在非氯化溶劑中的溶解性較差。開發可從非氯化溶劑加工的雙極性聚合物具有重要意義。
鑒于此，中科院化學研究所劉云圻院士，郭云龍研究員報道了通過設計一種大摩爾質量的單體，合成了一種非氯溶劑處理的聚合物，命名為poly[7-fluoro-N,N′-di(4-decyltetradecyl)-7′-azaisoindigo-6′,6″-(thieno[3,2-b]thiophene-2,5-diyl)-7?-fluoro-N″,N?-di(4-decyltetradecyl)-7″-azaisoindigo-6,6?-([2,2'-bithiophene]-5,5'-diyl)] （PITTI-BT）。
本文要點：
1）該聚合物在對二甲苯(PX)中表現出良好的溶解性。研究人員采用偏心旋涂(SC)法制備了取向良好的PITTI-BT薄膜。
2）在高質量薄膜的基礎上，用PX溶液制備的場效應管獲得了創紀錄的雙極性能，空穴遷移率和電子遷移率分別為3.06和2.81 cm2 V?1 s?1。
3）非氯化溶劑和良好的對準工藝相結合，為獲得高性能的雙極型晶體管提供了一種有效且環保的方法。
Jie Yang, et al, A nonchlorinated solvent-processed polymer semiconductor for high-performance ambipolar transistors, National Science Review, 2021;, nwab145,
DOI：10.1093/nsr/nwab145
https://doi.org/10.1093/nsr/nwab145
3. National Science Review：一種可拉伸自愈合水凝膠人工皮膚
水凝膠已經成為構建類皮膚機械傳感器的有前途的材料。基于水凝膠的人造皮膚的常見設計需要夾在兩個水凝膠層之間的電介質用于電容感測。然而，這種平面構型限制了靈敏度、拉伸性和自愈合性能。近日，南京大學曹毅，王煒報道了提出了一種單層水凝膠人工皮膚，稱為“SHARK ”,它結合了高拉伸性、自愈合特性和超靈敏的機械傳感。
本文要點：
1）與傳統的夾層結構人造皮膚和集成機械傳感形成鮮明對比的是，SHARK可以被認為是水凝膠電容器的體結，類似于體體聚合物太陽能電池的結構。電子導電層分散在SHARK的凝膠基質中，形成分散但相互連接的機械傳感器，類似于人的皮膚。
2）研究人員開發了一種界面自組裝技術，以實現導電層和水凝膠基質之間牢固而動態的結合。結果顯示，SHARK可以拉伸至7700%的應變，并保持高達2600%的線性傳感。此外，這種設計還允許機械和電氣性能在損壞后同時自我修復。同時，巨大的雙電層面積使SHARK能夠對壓力和應變進行超靈敏的傳感。
這種新穎的設計能夠極大地提高水凝膠人工皮膚的性能，并使復雜的水凝膠可穿戴設備的構建成為可能。
Bin Xue, et al, Stretchable and self-healable hydrogel artificial skin, National Science Review, nwab147
DOI：10.1093/nsr/nwab147
https://doi.org/10.1093/nsr/nwab147
4. Chem綜述：二氧化鈰納米催化劑
由于Ce4+/Ce3+之間的氧化還原態能夠變化，CeO2納米材料目前受到廣泛領域的關注，有鑒于此，中科院長春應化所張洪杰院士、宋術巖，江蘇大學施偉東等綜述報道通過氧化鈰納米材料的結構表征用于發展催化劑的相關進展。目前對各種不同形貌二氧化鈰導致催化活性變化的相關研究比較豐富。同時對二氧化鈰的本征結構和催化活性位點，包括表面結構、氧化還原、氧缺陷、晶界、形貌、周圍環境導致催化劑的結構動態變化等問題需要仔細研究。
本文要點：
1）在該綜述工作，作者首先總結了目前CeO2的相關表征納米結構、目前先進技術表征催化反應的相關重要進展進行揭示，包括表面結構、Ce的價態還原、氧空穴位點、晶界、催化劑形貌等方面。討論了不同分析表征技術的利用，討論了原位實驗表征技術表征催化劑的結構動態演變。
2）作者發現形貌控制催化劑通過暴露具有高催化反應活性晶面有助于發展納米催化劑。對一些例子種催化劑的催化反應活性與選擇性、催化活性、催化劑穩定性之間的關系。隨后作者探討了需要發展各種表征技術，同時更好的理解催化劑的組成、結構、性質。
3）展望。目前通過三維先進電子顯微鏡能夠理解形貌和催化反應性能之間的關系，通過STEM-EELS和電子斷層成像結合，能夠對原子級的Ce3+/Ce4+價態轉變進行表征，因此提高了人們對CeO2催化劑的認識，通過直接對CeO2界面有機分子表面活性劑直接成像，能夠改善人們對形貌控制的理解。通過原位表征技術得以對缺陷位點、表面結構變化進行表征，因此能夠直接對催化反應過程真實催化活性位點。以后的發展主要在于，深入理解物理化學性質與催化反應機理之間的關系，用于指導和發展高活性催化劑。
發展可控合成缺陷、空穴的方法，因為這種位點是非常關鍵的催化反應位點。發展空間分辨率更高、時間分辨率更高的原位表征技術，用于深入研究催化劑的組成-結構-性質之間的關系。此外，研究金屬-基底相互作用如何進行也是非常重要的課題。
Yang Zhang, et al, Unraveling the physical chemistry and materials science of CeO2-based nanostructures, Chem 2021
DOI: 10.1016/j.chempr.2021.02.015
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929421000954
5. Nature Commun.：陰離子交換介導的內電場用于促進光生載流子的分離和利用
異質結調節的內電場（IEF）分布窄，載流子遷移路徑長，通常導致較低的載流子分離和利用效率。近日，清華大學李亞棟院士，陳晨教授，彭卿教授報道了開發了了一種獨特的硅沸石結構納米棒材料（BOH NRs），它具有[Bi2O2]2+和OH-離子的交替層狀結構，并在表面暴露出開放的溝道；在原始納米棒的基礎上，提出了一種有效的策略，通過引入低比例的鹵化物陰離子來取代其中的OH-離子來控制材料內部的電場。
本文要點：
1）通過添加表面活性劑調節Bi(NO3)3前驅體的水解，用水熱法制備了硅沸石結構的BOH NRs。具體地說，Bi(NO3)3·5H2O、PVP（聚乙烯吡咯烷酮-8K）和甘露醇在攪拌下溶解在去離子水中，得到的混合物在160 °C下進行水熱處理24 h。SEM和TEM圖像顯示，產物BOH具有高縱橫比（直徑10-30 nm，長度1-6 μm）的納米棒的形貌；同時，大多數NR通過在中間或一端連接而聚集成束。
2）研究人員通過實驗和理論計算揭示了BOH NRs中離子交換調節的機理：隨著鹵化物陰離子原子序數的增加，[Bi2O2]2+層間距交換，價電子局域化越明顯。這種簡便的方法基于鹵素-陰離子與硅沸石結構化合物的交換，是對傳統方法在調節光催化劑電子結構(如擴大吸收范圍、調節帶對齊)方面的突破，并繞過了(對于常規光催化劑)依靠有限的“異質結界面”來分離光載流子的典型問題。因此，該方法可以有效地提高載流子分離和利用的效率。對芐胺偶聯氧化具有較高的光催化性能。
這項研究工作為先進的高性能光催化劑的設計和優化提供了新的見解。
Han, T., Cao, X., Sun, K. et al. Anion-exchange-mediated internal electric field for boosting photogenerated carrier separation and utilization. Nat Commun 12, 4952 (2021).
DOI：10.1038/s41467-021-25261-8
https://doi.org/10.1038/s41467-021-25261-8
6. AM：一種用于智能振動和磁性傳感器的高度可壓縮可伸縮碳彈簧
多孔碳材料因其誘人的特性而被廣泛應用。機械柔性是保證其耐久性的基本屬性。經過幾十年的研究，多孔碳材料的壓縮脆性得到了很好的解決。然而，由于多孔碳網絡固有的弱連接和脆弱的接頭，其可逆拉伸性仍然難以實現。研究人員已經報道了通過設計獨特的長程層狀多拱微結構，可以有效地避免多孔石墨烯-碳復合材料整體在壓縮變形下固有的脆性，從而產生優異的壓縮彈性。
近日，受拱形弓彈性變形的啟發，中科大俞書宏院士報道了進一步研究了這種獨特的多孔碳材料在可伸縮變形下的彈性。
本文要點：
1）研究發現，這種微結構設計還可以使多孔整體具有令人印象深刻的可逆伸長性，最大拉伸應變約為?80%，從而可以獲得真正的彈性全碳彈簧。值得注意的是，該碳彈簧在壓縮-拉伸循環下獲得了幾乎完全恢復（從?60%到80%）、較小的能量消耗（≈0.2）和顯著的抗疲勞性能（1×104次循環）。
2）通過原位微觀觀察和有限元（FE）模擬，研究人員證實了碳彈簧在拉伸載荷作用下的彈性變形機制。這種碳彈簧憑借其優越的機械性能，在極端溫度下也可作為高性能振動傳感器和磁性傳感器的優良平臺，具有廣闊的應用前景。
Huai-Ling Gao, et al, A Highly Compressible and Stretchable Carbon Spring for Smart Vibration and Magnetism Sensors, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202102724
https://doi.org/10.1002/adma.202102724
7. AM：通過M-N鍵長和配位調節提高用于質子交換膜燃料電池的非貴金屬M-N-C催化劑的穩定性
為了提高質子交換膜燃料電池（PEMFC）中非貴金屬M-Nx/C催化劑的穩定性，近日，華中科技大學李箐教授報道了提出了一種有效而通用的策略，即通過提高金屬離子與不同AA/MA比例的螯合聚合物--聚丙烯酸（PAA）均聚物和聚丙烯酸-馬來酸（P(AA-MA)）共聚物之間的結合強度來提高質子交換膜燃料電池(PEMFC)中非貴金屬M-Nx/C催化劑的穩定性。
本文要點：
1）研究發現，采用不同AA/MA比例的聚丙烯酸均聚物或聚丙烯酸-馬來酸共聚物(P(AA-MA))作為螯合劑，在合成過程中可以通過調節Fe離子與聚合物的結合常數來控制最終催化劑中Fe-N鍵長和Fe-N的配位。X-射線吸收光譜和57Fe-穆斯堡爾譜測量表明，優化后的P(AA-MA)-Fe-N催化劑（只含Fe-N4部分）的平均Fe-N鍵長大于其對應催化劑（含有相當一部分Fe-N2/N3部分）。
2）實驗結果表明，優化的P(AA-MA)(5-1)-Fe-N催化劑在0.5 m H2SO4中表現出異常的氧化還原活性，半波電位（E1/2）為0.843 V（vs. RHE），在60 °C下循環5000次后，其穩定性僅為6 mV的 E1/2漂移（vs. RHE），同時，P(AA-MA)(5-1)-Fe-N催化劑具有較高的ORR活性。更重要的是，催化劑具有較高的初始性能，0.6 V時電流密度為1.02 A cm?2，且具有較高的穩定性（0.55V恒壓37 h后電流密度保持率達100%）。
3）該策略也適用于Co-N-C和Mn-N-C體系，為提高無PGM的M-N-C催化劑的穩定性提供了一種有效的、通用的方法。
Zhengpei Miao, et al, Improving the Stability of Non-Noble-Metal M–N–C Catalysts for Proton-Exchange-Membrane Fuel Cells through M–N Bond Length and Coordination Regulation, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202006613
https://doi.org/10.1002/adma.202006613
8. AM：彈性體仿生復合膠粘劑微結構的3D打印
仿生彈性體結構膠粘劑可在干/濕和合成/生物表面提供可逆和可控的粘接，可用于廣泛的商業應用。目前，現有結構膠粘劑的形狀復雜性和性能受到所使用的特殊制造技術(如成型)的限制。為了克服這些限制，德國馬克斯·普朗克智能系統研究所Metin Sitti報道了提出了復雜的3D微結構膠粘劑設計，采用基于雙光子聚合的3D打印技術實現了3D彈性微結構的制造。研究人員將定制的脂肪族聚氨酯-丙烯酸酯基彈性體作為3D打印材料。通過兩種設計展示了兩種生物靈感的組合，突出了制造方法和定制彈性體帶來的先進能力。
本文要點：
1）第一個設計重點是彈尾式和壁虎啟發的混雜超細纖維膠粘劑，這種膠粘劑在單個纖維陣列中具有側面液體超排斥、頂面液體超排斥和強大的可逆粘合特性的多功能。
2）第二種設計主要是以章魚和壁虎為靈感的混合型粘合劑，其同時展示了章魚和壁虎啟發的微結構粘合劑的優點，可在濕表面和干燥表面(如皮膚)上進行強大的可逆粘合。
這種制造方法可用于生產許多其他3D復合彈性結構膠粘劑，用于未來的實際應用。
Cem Balda Dayan, et al, 3D Printing of Elastomeric Bioinspired Complex Adhesive Microstructures, Adv. Mater. 2021,
DOI: 10.1002/adma.202103826
https://doi.org/10.1002/adma.202103826
9. AM：可吸收的動態壓力傳感器用于心血管術后護理
可生物吸收的電子器件能夠在使用壽命結束后被吸收成為機體的一部分，進而避免二次侵入性手術。然而，由于具有壓敏特性的可生物降解材料較少，因此該領域的發展也受到很大的限制。北京航空航天大學樊瑜波教授、中國科學院北京納米能源與系統研究所李舟研究員和中國醫學科學院和北京協和醫學院華偉教授構建了一種基于材料間摩擦電效應的可生物吸收型壓力傳感器。
本文要點：
1）可生物吸收型摩擦電傳感器(BTS)可以直接將環境壓力的變化轉換為電信號。研究表明，BTS裝置能夠成功地發現大型動物(狗)體內異常的血管阻塞，其使用壽命為5天，使用效率高達5.95%，并且具有卓越的靈敏度(11 mV mmHg-1)、線性度(R2=0.993)和良好的耐久性(450000次循環)。
2）實驗結果表明，具有抗菌功能的可生物吸收型材料(聚乳酸)-(4%的殼聚糖)BTS可實現99%的殺菌效果。綜上所述，這一研究所開發的摩擦電裝置有望作為可生物吸收型電子器件以應用于術后護理。
Han Ouyang. et al. A Bioresorbable Dynamic Pressure Sensor for Cardiovascular Postoperative Care. Advanced Materials. 2021
DOI: 10.1002/adma.202102302
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202102302
10. Nano Energy：一種基于摩擦電納米發電機的智能納米纖維面罩過濾器用于監測多呼吸指數
呼吸頻率（RR）、吸入時間（tin）、呼氣時間（tex）及其比值（IER= tin /tex）等呼吸參數對反映健康人與呼吸系統疾病患者的臨床差異具有重要意義。近日，匈牙利布達佩斯技術與經濟大學Kolos Molnár報道了一種具有納米纖維膜的呼吸監測摩擦電納米發電機（RM-TENG），它可以作為一種智能、可變、自供電的面罩過濾器，具有高過濾效率，可以監測多種呼吸指標（如RR、tin、tex和IER）。
本文要點：
1）研究人員建立了一個數學模型，通過數字圖像相關（DIC）測試記錄納米纖維層的變形輪廓，定量地分析了兩層摩擦電層之間的間隙對接觸面積的影響。由于納米纖維的高比表面積可以提供更有效的接觸面積，RM-TENG對1mm- 5mm之間的較小間隙距離更加敏感。
2）采用優化的結構參數構建的RM-TENG能夠準確、一致地檢測上述呼吸指標，并具有良好的傳感穩定性，檢測時間長達40 h。監測的RR和IER與呼吸機上設置的實時RR和IER的符合率分別為100%和93.53%。此外，對于粒徑在0.3 μm到5 μm之間的顆粒，其過濾效率為99 wt%。
這項研究介紹了一種結構簡單、兼具濾波和傳感功能的面罩濾波器，其在自供電健康診斷中具有良好的應用前景。
Haijun He, et al, Monitoring Multi-respiratory Indices via a Smart Nanofibrous Mask Filter Based on a Triboelectric Nanogenerator, Nano Energy, (2021)
DOI：10.1016/j.nanoen.2021.106418
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106418
11. Small Methods：通過添加劑制造和化學強化正極助力高性能鋰硫電池
為了提高鋰硫（Li-S）電池正極的可逆容量和長期循環穩定性，人們已經做了大量的工作。然而，在高硫負荷下，由于穿梭效應和較差的Li+傳輸，在循環過程中容易發生不可逆的Li容量損失。近日，加拿大西安大略大學孫學良報道了采用雙機制方法研制了一種化學和物理增強的Li-S正極。突出了增材制造（AM）設計微體系結構的能力及其對制造過程的高度控制。
本文要點：
1）AM制造不僅可以方便地控制硫的載量，而且可以在高硫載量的正極中實現快速的離子和電子轉移。同時，通過將硫-碳基質與嵌入的CoSx配對，實現了化學增強。這促進了LiPSs的同時吸附及其氧化還原反應。通過3D打印，得到3DP-C/S/CoSx正極。這是首次嘗試將納米催化劑直接作為添加劑加入Li-S體系的C-S正極墨水中。
2）為了比較，研究人員設計了與3DP-C/S/CoSx類似的正極材料3DP-C/S。3DP-C/S/CoSx電池在硫負載量為4 mg cm?2，電流密度為1 mA cm?2時，100次循環后首次放電容量為1891.7 mA h g?1，可逆容量為1075 mA h g?1，容量衰減為0.159%cycle?1。更重要的是，在8 mg cm?2和3 mA cm?2的高硫負荷下，初始放電為1118.8 mA h g?1，容量衰減為0.156%。
研究結果表明，所提出的雙機制方法適用于高硫負載型正極和高電流密度。
Matthew Zheng, et al, Realizing High-Performance Li-S Batteries through Additive Manufactured and Chemically Enhanced Cathodes, Small Methods 2021
DOI: 10.1002/smtd.202100176
https://doi.org/10.1002/smtd.202100176
12. AFM：大功率鈉金屬氯化物電池的合理正極設計
從化石燃料向可再生能源的轉變需要經濟、高性能的電化學儲能技術。高溫金屬氯化鈉電池結合了長循環壽命，高比能量，無自放電，基本無需維護，同時使用豐富的原材料等優點。然而，復雜的商業管狀電池的高生產成本和有限的倍率性能嚴重阻礙了其在移動和固定存儲應用中的大規模部署。近日，瑞士聯邦材料科學與技術實驗室Meike V. F. Heinz報道了比較了采用Fe/Ni正極的平面金屬氯化鈉電池和采用純Ni正極的電池。
本文要點：
1）基于倍率測試，研究人員發現歐姆電池在大部分循環窗口內的行為與組成無關。通過對有效電池電阻的分析，發現在正極中結合Fe和Ni可以引發兩個單獨的反應前沿在正極上進行。結果表明，有效電池電阻隨荷電狀態（SOC）呈現非單調行為。
2）采用Fe/Ni正極的電池在50次循環中的放電比能量和比功率分別為277 Wh kg?1和550 W kg?1。電池性能大大超過先前關于平面金屬氯化鈉電池的報道，將比功率提高了2倍以上，同時與迄今性能最好的電池相比，比能量提高了87%。值得注意的是，使用純Ni正極的電池顯示出更高的比放電功率1022 W kg?1，同時在總共140次循環中保持了258 Wh kg?1的高比放電能量，從而使比功率提高了4倍以上，同時比能量提高了74%。此外，Ni正極的充電性能也大大提高，比功率為976 W kg?1，比容量為127 mAh g?1。
研究表明，基于對所涉及的電化學和傳輸過程的機理的了解，合理設計正極為顯著提高鈉-金屬氯化物電池技術的性能提供了一條途徑。
Gustav Graeber, et al, Rational Cathode Design for High-Power Sodium-Metal Chloride Batteries, Adv. Funct. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adfm.202106367
https://doi.org/10.1002/adfm.202106367
