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1. Acc. Mater. Res.綜述：2D Bi₂O₂Se：面向下一代電子行業的新興材料平臺

自1950年以來，硅一直是微電子行業的主要半導體。遵循摩爾定律，硅基集成電路 (IC) 技術到 2020 年底將發展到 5 nm節點。然而，硅基電子產品也會面臨各種挑戰，例如載流子遷移率降低和亞 10 nm節點的短溝道效應的增加。為了克服這些缺點，二維 (2D) 半導體因其固有的原子厚度、柔韌性和無懸掛鍵表面而成為下一代電子產品最具競爭力的候選材料之一。在所有二維半導體中，空氣穩定和高遷移率的2D Bi₂O₂Se 半導體是一種新型三元材料，具有一些突出的優勢，使其在電子行業中尤其受到歡迎。首先，它表現出超高的載流子遷移率、適中的帶隙、出色的穩定性和優異的機械性能。其次，它可以在高溫下與氧等離子體或氧反應，形成高 κ 天然氧化物 Bi₂SeO₅。Bi₂SeO₅ 與 Bi₂O₂Se 形成原子級尖銳的界面，可直接用作柵極電介質。 此外，Bi₂O₂Se 還具有一些有趣的物理特性，如強自旋軌道耦合、二聚硒空位和鐵電性等。利用這些特性，研究人員制造了高性能電子器件，包括邏輯器件、光電子器件、熱電器件、傳感器和存儲器件等。

近日，北京大學彭海琳教授綜述了2D Bi₂O₂Se 在下一代電子工業中的應用，包括其物理和化學特性、高質量 Bi₂O₂Se 薄膜的合成以及基于 Bi₂O₂Se 的電子器件和電路的發展。

本文要點：

1）作者首先系統地回顧了2D Bi₂O₂Se 的結構，包括其晶體結構、表面結構、點缺陷和電子能帶結構，以及這些結構如何影響二維 Bi₂O₂Se 中的電子傳輸。

2）作者總結了2D Bi₂O₂Se材料的不同合成方法，包括化學氣相沉積 (CVD)、金屬有機化學氣相沉積 (MOCVD)、分子束外延 (MBE) 和溶液輔助方法。所有這些方法在大規模生產中都顯示出巨大的應用潛力。

3）作者闡明了Bi2O2Se 的結構如何影響其化學和物理性質，如化學反應性和鐵電、壓電和機電性能。接著總結了如何在電子器件中利用這些特性，包括場效應晶體管、邏輯門、輻射熱計、光電探測器、熱電器件、壓電器件、傳感器和存儲器件等。

4）作者最后對如何將大面積 Bi₂O₂Se 薄膜圖案化為隔離的通道區域，并將這些器件集成到全功能電路中提出了個人看法。

2D Bi₂O₂Se 是一種很有前途的半導體，正如大量基于高性能 2D Bi₂O₂Se 的器件所證明的那樣。因此，期待 2D Bi₂O₂Se 的獨特特性可以提供額外的機會來補充或取代硅作為下一代電子行業的材料平臺。而要填補夢想與現實之間的差距，還有大量研究工作，尤其是在大規模材料合成和系統器件集成這兩方面。

Tianran Li, Hailin Peng, 2D Bi₂O₂Se: An Emerging Material Platform for the Next-Generation Electronic Industry, Acc. Mater. Res., 2021

DOI: 10.1021/accountsmr.1c00130

https://doi.org/10.1021/accountsmr.1c00130

2. EES：雙晶界和界面鈍化制備效率超過22%的倒置無甲基銨鈣鈦礦太陽能電池

推進倒置（p-i-n）鈣鈦礦太陽能電池（PSC）是進一步提高柔性和基于鈣鈦礦的串聯光伏的功率轉換效率（PCE）和穩定性的關鍵。然而，晶界處存在缺陷，特別是鈣鈦礦/電子傳輸層界面處的界面復合會導致嚴重的非輻射復合損失，從而限制了該架構中 PSC 的開路電壓 (V_OC) 和填充因子 (FF) 。卡爾斯魯厄理工學院 Ulrich W. Paetzold 等人引入了一種雙重鈍化策略，使用長鏈烷基銨鹽，苯乙基氯化銨 (PEACl) 作為添加劑和表面處理，同時鈍化晶界和鈣鈦礦/C60 界面。

本文要點：

1）使用[2-(9H-咔唑-9-基)乙基]膦酸(2PACz)作為空穴傳輸層和無甲基銨(MA)的Cs0.18FA0.82PbI3鈣鈦礦吸光層(帶隙為~1.57 eV)。與對照組 p–i–n PSC 相比，雙鈍化實現了載流子壽命的延長和平均 63 meV 增強的內部準費米能級分裂。

2）研究人員同時將V_OC 和 FF 分別提高到 1.162 V 和83.2%，實現了  22.7%效率（穩定在 22.3%），這是p-i-n PSC 的最高 PCE 之一。通過各種實驗技術分析，這歸因于在晶界和表面形成異質 2D (PEA)₂(Cs_1?xFA_x)_n?1Pb_n(I_1?yCl_y)_3n+1 相鈣鈦礦薄膜。

3）同時，離子遷移的活化能顯著增加，從而增強了 PSC 在光、濕度和熱應力下的穩定性。所提出的雙鈍化策略強調了使用適當的鈍化材料在晶界和鈣鈦礦吸光層表面進行缺陷管理的重要性，以實現高效和穩定的倒置 p-i-n PSC。

Saba Gharibzadeh et al. Two birds with one stone: dual grain-boundary and interface passivation enables >22% efficient inverted methylammonium-free perovskite solar cells，Energy Environ. Sci., 2021

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ee/d1ee01508g

3. EES：部分還原Ru/RuO₂復合材料作為高效、pH通用型HER電催化劑

為了緩解能源危機，促進人類社會的可持續發展，迫切需要開發高效、長期穩定的水分解析氫反應（HER）電催化劑。然而，目前最先進的Pt在非酸性溶液中，嚴重的動力學遲緩，使得其HER性能并不令人滿意。

近日，美國康涅狄格大學Steven L. Suib，西湖大學文燎勇報道了通過密度泛函理論（DFT）計算發現，Ru/RuO₂復合材料由于具有獨特的Ru和RuO₂界面，不僅具有較強的吸附和解離水的能力，而且具有合適的H和OH結合能，使其能夠在非酸性條件下實現較高的HER活性。因此，采用了一種簡單的策略，包括在缺氧環境下加熱或原位電化學還原，來部分還原RuO₂。

本文要點：

1）實驗結果顯示，在小電流密度（10-100 mA cm^-2）和大電流密度（1 A cm^-2）下，所形成的Ru/RuO₂界面的HER活性（在1 M KOH中，如η₁₀=17 mV，35 mV dec^-1）均優于Pt（在1 M KOH中，η₁₀=27 mV，58 mV dec^-1）。

2）研究人員通過綜合實驗揭示了結構與HER之間的關系。此外，由于RuO₂的雙功能特性，基于Ru/RuO2復合材料和RuO₂的雙電極體系分別在1 M KOH和0.5 M H₂SO₄中表現出最低的水分解電池電壓。在10 mA cm^-2下的300 h穩定性試驗表明，Ru/RuO₂復合材料具有產生綠色能源的工業前景。

Yanliu Dang, et al, Partially Reduced Ru/RuO₂ Composites as Efficient and pH-Universal Electrocatalysts for Hydrogen Evolution, Energy Environ. Sci., 2021

DOI: 10.1039/D1EE02380B

https://doi.org/10.1039/D1EE02380B

4. AM：高分辨層控二維晶體陣列的有機半導體晶體工程

二維有機半導體晶體 (2DOSCs) 具有非凡的電荷傳輸能力、可調節的光電特性和卓越的柔韌性，引起了下一代電子和光電應用領域的研究興趣。實現大面積和高通量光電器件集成的先決條件是制造高分辨的 2DOSCs 陣列。圖案化基底和模板輔助自組裝是制備 OSC 陣列的有效策略。然而，由于溶劑蒸發過程中復雜的結晶過程，導致薄膜厚度難以控制。因此，通過基于溶液的圖案化方法制備具有高分辨率和可控分子層數的 2DOSCs 陣列仍然是一個挑戰。近日，天津大學Liqiang Li等報道了一種兩步法策略用于生產高分辨率層數可控的2DOSCs陣列。

本文要點：

1）首先，通過溶液處理的有機半導體晶體工程方法大規模獲得了具有明確層數的2DOSCs；然后，通過聚二甲基硅氧烷模板輔助的選擇性接觸蒸發印刷技術制造了高分辨率層數可控的 2DOSCs 陣列。

2）研究表明，基于 2DOSCs 陣列的有機場效應晶體管 (OFET) 具有高電氣性能和出色的均勻性。基于 2,6-bis(4-hexylphenyl)anthracene 2DOSCs 陣列的 OFET 的遷移率變化很小，為 12.5%。

3）該工作報道的策略可以用于制備各種有機半導體和圖案陣列。

Zheng Chen, et al. Organic Semiconductor Crystal Engineering for High-Resolution Layer-Controlled 2D Crystal Arrays. Adv. Mater., 2021

DOI: 10.1002/adma.202104166

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202104166

5. Nano Letters：具有可控扭曲的自卷金屬納米片的免蝕刻超快制備

新興起來的新型納米制造方法正促進最先進的納米技術的快速發展，例如二維材料或納米片的自卷。盡管如此，傳統的基于化學蝕刻的“卷起”技術制造效率低，通常只能產生渦卷狀結構。近日，香港城市大學楊勇教授報道了開發了一種簡便的方法，通過卷起大尺寸金屬納米片來制造具有受控扭曲的管狀微結構。與先前的方法相比，這種方法不需要蝕刻，并且不像濕蝕刻方法中那樣涉及任何化學蝕刻劑。

本文要點：

1）研究發現，納米片的自卷是由水凝膠表面屈曲引起的界面斷裂引發，后者導致剝離，而前者（屈曲）只是一個觸發因素。這純粹是一種機械過程，不需要通過化學蝕刻去除犧牲層。因此，金屬納米片可以快速剝離和自卷，速度比其他方法快約 1 到 2 個數量級。

2）研究人員在自卷納米片的扭曲中觀察到了滾動-螺旋-滾動轉變，并通過廣泛的有限元模擬和實驗，揭示了支撐這些構型轉變的熱力學。

3）該方法實現了比傳統濕蝕刻方法快得多的速度（平均剝離速度為 40 m/s）應用于各種材料，從金屬、陶瓷到甚至聚合物。

Tianyu Wang, et al, Etching-Free Ultrafast Fabrication of Self-Rolled Metallic Nanosheets with Controllable Twisting, Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c01789

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c01789

6. Nano Lett.：范德華極化晶體的超光譜納米成像

范德華 (vdW) 晶體板中的聲子極化子 (PhPs) 能夠實現納米級紅外光操縱。具體而言，周期性結構的 vdW 板表現為極化晶體 (vdW-PCs)，其中極化子形成布洛赫模式。由于偏振子波長小于光的波長，因此傳統的遠場光譜學無法完整表征 vdW-PCs 或揭示其帶結構。近日，西班牙巴斯克科學基金會A. Y. Nikitin，R. Hillenbrand等報道了對 h-BN 制成的 vdW-PCs 板中的 PhPs 進行超光譜紅外納米成像和分析。

本文要點：

1）作者證明了在 vdW-PC 晶胞內各個空間位置記錄的紅外光譜可以與其能帶結構和光子態 (LDOS) 的局部密度相關聯。

2）作者引入了超光譜紅外納米成像作為一種綜合分析極化晶體的工具，它可以在動量頻率空間中復雜極化色散表面的重構或探索拓撲光子結構中的奇異電磁模式中找到應用。

F. J. Alfaro-Mozaz, et al. Hyperspectral Nanoimaging of van der Waals Polaritonic Crystals. Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c01452

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c01452

7. Nano Lett.：石墨中天然缺陷的直接可視化及其對伯納爾堆疊雙層石墨烯電子特性的影響

用于制備基于石墨烯的異質結構的石墨晶體通常被認為是無缺陷的。近日，加州大學圣克魯茲分校Jairo Velasco Jr.，Frédéric Joucken，巴黎薩克雷大學Cristina Bena等通過掃描隧道顯微鏡研究發現，用于制備石墨烯器件的常用的石墨可能包含大量的天然缺陷。

本文要點：

1）作者通過寬范圍的表面掃描確定了它的天然缺陷的濃度為 6.6 × 108 cm^-2。

2）作者進一步研究了這些天然缺陷對伯納爾堆疊雙層石墨烯電子特性的影響。作者觀察到門依賴的谷內散射，并成功地將實驗結果與基于 T 矩陣的計算進行了比較，揭示了載流子密度明顯依賴于散射矢量分布。作者還提出了一種評估短尺度散射空間分布的技術。

3）最后，作者提出了基于玻爾茲曼傳輸方程的理論分析，該分析可預測在研究中發現的稀釋的天然缺陷是重要的外在散射源。

Frédéric Joucken, et al. Direct Visualization of Native Defects in Graphite and Their Effect on the Electronic Properties of Bernal-Stacked Bilayer Graphene. Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c01442

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c01442

8. Adv. Sci. ：定制的晶格“膠帶”限制拉伸界面，用于高電壓的CsPbBr3 鈣鈦礦電池

由軟鈣鈦礦晶格引起的表面和晶界處的晶格應變和缺陷等晶體畸變在很大程度上決定了電荷提取-轉移動力學和復合，從而導致鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的效率降低。暨南大學Jialong Duan和Qunwei Tang等人提出了一種策略，通過將無機 2D Cl 封端的 Ti₃C₂ (Ti₃C₂Cl_x) MXene 摻入 CsPbBr₃ 薄膜的本體和表面，從而顯著降低表面晶格拉伸應變。

本文要點：

1）由于 Ti₃C₂Cl_x中的 Cl 原子與 CsPbBr₃ 晶格中配位不足的 Pb²⁺之間的強相互作用，膨脹的鈣鈦礦晶格被壓縮并限制為晶格“帶”，其中 Pb-Cl 鍵起著“膠水”的作用”和二維 Ti₃C₂ 固定晶格。

2）最后，缺陷表面得到修復，在全無機 CsPbBr₃ PSC 上實現了高達 11.08% 的最高效率和高達 1.702 V 的超高開路電壓，這是迄今為止此類材料的PSC的最高效率記錄。此外，在 80% 相對濕度下100 天和 85°C 下30 天，未封裝的器件的性能幾乎沒有變化。

Zhou, Q., Duan, J., Du, J., Guo, Q., Zhang, Q., Yang, X., Duan, Y., Tang, Q., Tailored Lattice “Tape” to Confine Tensile Interface for 11.08%-Efficiency All-Inorganic CsPbBr₃ Perovskite Solar Cell with an Ultrahigh Voltage of 1.702 V. Adv. Sci. 2021, 2101418.

https://doi.org/10.1002/advs.202101418

9. Nano Energy：異質結構催化劑實現界面主導的Li2S成核行為用于快速動力學的鋰硫電池

鋰硫（Li-S）電池（LSB）以其高能量密度和低成本在過去的幾十年里受到人們廣泛的關注。然而，可溶性中間體多硫化鋰（LiPS）s嚴重的穿梭效應和絕緣Li₂S的失控沉積嚴重阻礙了LSBs的實際應用，限制了活性物種的利用，導致了緩慢的氧化還原動力學。

近日，清華大學深圳國際研究生院趙世璽，華盛頓大學曹國忠教授報道了采用電阻率相近的MoO₂和α-MoC制備了一種異質結構MoO₂/α-MoC催化劑，考察了異質界面對硫物種氧化還原過程和Li₂S沉積行為的影響。

本文要點：

1）研究發現，電子電導率的細微差別使其不同于傳統的捕獲-擴散-轉換模型。密度泛函計算結果進一步表明，MoO₂/α-MoC異質界面對LiPSs及其放電產物Li₂S具有比MoO₂和α-MoC更強的親和力，有利于促進后續的轉化過程，并誘導Li₂S的異相形核和空間析出。MoO₂/α-MoC異質界面不僅可以有效地促進Li+離子的擴散和電荷轉移，而且可以為硫物種提供吸附和催化位點，從而改善硫物種的氧化還原動力學，同時促進LiPSs的轉化。

2）通過在正極中引入少量MoO₂/α-MoC催化劑，Li-S電池在0.2 C和3 C下的容量分別達到1177 mAh g^-1和695 mAh g^-1。采用MoO₂/α-MoC功能中間層后，高硫負極（5 mg·cm^-2）和低電解質（6~7 μL mg^-1）的電池表現出穩定的循環性能，達到829 mAh g^-1，在0.5 C循環100次后容量保持率為85%。

這項工作為通過構建二維異質界面來加速氧化還原過程和促進Li₂S沉積行為提供了一種有效途徑。

Da-Qian Cai, Jin-Lin Yang, Ting Liu, Shi-Xi Zhao and Guozhong Cao, Interfaces-dominated Li₂S Nucleation Behaviour Enabled by Heterostructure Catalyst for Fast Kinetics Li-S Batteries, Nano Energy, (2021)

DOI：10.1016/j.nanoen.2021.106452

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106452

10. AFM綜述：二維金屬過渡金屬二硫屬化物：結構、合成、性質和應用

二維材料和相關的異質結構定義了一個理想的材料平臺，用于研究物理和化學性質，并在（光）電子器件、電催化和能量存儲中展示新的功能應用。二維過渡金屬二硫屬化物（2D TMDs）作為二維材料家族的一員，包括二維半導體TMDs（s-TMDs）和二維金屬/半金屬TMDs（m-TMDs），在科學界引起了相當大的關注。在過去的十年中，2D s-TMD 已在其他地方進行了廣泛的研究和調查。由于其獨特的物理性質，包括固有磁性、電荷密度波序和超導性，以及潛在的應用，如高性能電子器件、催化和金屬電極接觸。近年來二維 m-TMDs 受到了廣泛關注，系統和全面地展示m-TMDs的評論很少被報道。近日，湖南大學段曦東研究員等人報道了2D m-TMDs的最新進展以及挑戰和前景。

本文要點：

1）重點介紹了2D m-TMDs的獨特結構、合成方法、獨特的物理特性和功能應用方面的最新進展。最后，討論了當前的挑戰和前景。

2）雖然m-TMDs取得了長足的進步，但現階段仍然存在許多挑戰和限制。I）由于結構的多樣性，具有優選結構的少層或單層m-TMD的合成仍然具有挑戰性。因此，需要開發更多的方法來可控地合成2D m-TMDs的特定相。II）合成決定了材料的應用，但二維m-TMDs的合成方法還處于起步階段，遠遠落后于基礎材料研究和器件演示。

Bei Zhao, et al. 2D Metallic Transition-Metal Dichalcogenides: Structures, Synthesis, Properties, and Applications. Adv. Funct. Mater. 2021, 2105132.

DOI: 10.1002/adfm.202105132

https://doi.org/10.1002/adfm.202105132

11. ACS Nano：碳化鈦 MXene 在鹽包水電解質中的電化學異常

識別和理解電荷存儲機制對推進能量存儲很重要。循環伏安圖 (CV) 中分離良好的峰被認為是具有獨特法拉第電荷轉移的擴散控制電化學過程的關鍵指標。近日，德雷塞爾大學Yury Gogotsi等研究發現在鹽包水電解質中，二維 Ti₃C₂T_x MXene（T_x 代表表面封端劑，如 =O、-OH、-Cl 和 -F）具有分離的 CV 峰，并伴有表面控制的部分電荷轉移。

本文要點：

1）該過程涉及無去溶劑化陽離子的插入/脫去，導致 MXene 片之間的層間距突然變化。

2）這種不尋常的行為增加了正電位下的電荷存儲，從而增加了存儲的能量。

該工作使得使用安全且廉價的水性電解質開發高倍率水性儲能裝置和電化學致動器的成為了可能。

Xuehang Wang, et al. Titanium Carbide MXene Shows an Electrochemical Anomaly in Water-in-Salt Electrolytes. ACS Nano, 2021

DOI: 10.1021/acsnano.1c06027

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c06027

12. Mater. Horiz.：可擴展的納米多孔碳膜允許直線式3D原子層沉積Pt：新一代質子交換膜燃料電池催化層

雖然納米多孔碳材料在許多清潔能源和環境應用中無處不在，但其大多數都是粉末狀的，因此需要粘結劑將顆粒粘合在一起。這會導致顆粒之間不受控制的復雜路徑，潛在地加劇了質量傳輸問題。

近日，為了克服這些問題，加拿大卡爾加里大學Viola Birss報道了開發了一種史無前例的無粘結劑、自支撐的納米多孔碳支架（NCS），其具有可調節和單分散的孔（5-100+ nm）、高比表面積（約200-575 m² g^-1）和3D可擴展性（1-150+ cm²，1-1000 μm厚度）。

本文要點：

1）研究表明，NCS85膜（孔徑為85 nm）作為均勻高效的3D原子層沉積（ALD）的載體特別有希望，氣相Pt前驅體可以很容易地穿透NCS85膜整個均勻的、低彎曲的內部結構。此外，合成的NCS的高密度表面缺陷促進了Pt的均勻成核和最小的團聚。

2）這些有利的特性是聚合物電解質膜（PEM）燃料電池MEA測試條件下實現快速氧還原動力學的關鍵。基于30次循環的最佳ALD Pt負載量構建的電池顯示出超過0.4 mA cm^-2_Pt的比活性。同時，獲得了1230 mW cm²（IR-校正）的最大功率密度，極限電流密度接近相當可觀的3 A cm^-2。

Marwa Atwa, et al. Scalable nanoporous carbon films allow line-of-sight 3D atomic layer deposition of Pt: towards a new generation catalyst layer for PEM fuel cells, Mater. Horiz., 2021

DOI: 10.1039/d1mh00268f

https://doi.org/10.1039/d1mh00268f