仿生，又一篇Nature！
奇物論
2021-09-15
活細胞的一個關鍵方面是它們能夠從環境中獲取能量，并利用它將特定的原子和分子物質泵入和泵出其系統——通常是在不利的濃度梯度下。主動運輸允許細胞儲存代謝能量、提取廢物并提供亞微米級的細胞器作為基本構建塊。與活細胞不同，非生物系統沒有可以專門激活以精確控制生物物質的精密生化機制。
因此，要實現類似活細胞的高級功能，合成類似物就需要設計和創建精確調諧的微米級細胞模擬物，例如脂質囊泡、聚合物囊泡和膠體，其數量最好足以組裝成宏觀材料。這種合成類似物可以為類似生命的材料鋪平道路：由微型機器制成的機器。鑒于此，紐約大學Stefano Sacanna和芝加哥大學William T. M. Irvine等人設計、制造和測試了一種無機細胞模擬物，該膠囊包括具有完全可調尺寸的單通道膠囊，該通道可控制微米和亞微米尺度跨膜的非平衡大規模傳輸。成果發表在Nature上。
半透膜作為制造細胞模擬物的基本支架，通過自我膨脹實現，其中內部滲透壓和表面張力之間的微妙相互作用將油滴重塑為充滿水的囊泡狀結構。半透膜是自膨脹過程中的產物和活性成分，在合成過程中能夠對膠囊大小進行關鍵的動態控制。由多面體低聚倍半硅氧烷 (POSS) 組成的油滴首先通過甲基丙烯酸 3-(三甲氧基甲硅烷基)丙酯 (TPM) 的水解縮合原位成核。當該反應在 9 和 11 之間的 pH 值下進行時，生長的低聚物相分離成具有非常窄的尺寸分布的電荷穩定油滴。從油滴成核所經過的時間（乳液的年齡 τ），對乳液的物理化學性質有顯著影響，并且是自膨脹機制的關鍵。將 TPM POSS 網絡暴露于強堿如 NaOH 會促進硅氧烷鍵的水解和水溶性物質的消除。所得的帶電倍半硅氧烷碎片及其伴隨的反離子產生內部滲透壓 (Πi)，從而將水分子驅動到網絡中。在年輕的網絡中，液滴很容易溶解，因為其弱交聯網絡被基底降解，直到完全降解，而具有高度交聯網絡的老液滴可以抵抗來自基底的攻擊。抵消外部壓力 Πe（例如，通過改變系統中 NaCl 的背景濃度進行調整）可以減慢、停止甚至逆轉自膨脹囊泡的膨脹；否則，自膨脹囊泡通常會膨脹直至破裂。至關重要的是，膜的選擇性滲透性使這種動態控制成為可能：水可以自由流動，但不允許 NaCl 通過。一旦達到所需的囊泡大小，就可以通過紫外線 (UV) 照射永久固定。這個聚合步驟將囊泡變成固體微膠囊，可以干燥、轉移到其他介質并用作可編程的遞送載體。該TPM 液滴可以通過同質成核或異質成核形成，唯一的區別是用固體顆粒聚苯乙烯 (PS)的存在來播種成核。在膨脹和聚合過程中，PS 球體（每個油滴一個）仍被困在油水界面，導致膠囊中含有單個跨膜 PS 夾雜物。因此，連接細胞模擬物的內腔與外部環境的微孔是通過選擇性去除這種犧牲 PS 顆粒而產生的。通過遵循圖 3 所示的三步協議，研究人員可以創建直徑從 100 nm 到 1.35 μm 的均勻微孔。因為圖 3 中的每個合成步驟都是批量進行的，產量幾乎是定量的，所以可以常規地生產克級均勻的單孔微膠囊。內部泳動泵由裝在細胞體內的固體光催化劑組成，從環境中收集并利用化學能，主動將貨物移動到微孔中。泳動泵在藍光和低背景濃度的過氧化氫（用作燃料）下運行。當細胞模擬物被照射時，光催化劑的燃料分解會導致副產物在細胞內積聚，從而在膜的微孔上形成化學濃度梯度。微孔附近的粒子被粒子-梯度相互作用產生的凈泳力驅動到膠囊內部，從而使膠囊能夠捕獲微觀有效載荷。微孔的幾何形狀 (1) 為細胞捕獲的粒子建立了物理尺寸截止值，(2) 提供了一個熵瓶頸，當泳動泵關閉時，將貨物保留在細胞內。該細胞模擬還允許按需遞送機制。裝載后，細胞可以儲存幾個月，而不會出現任何可檢測到的貨物損失。主動傳輸機制有效地從各種膠體懸浮液中捕獲固體顆粒、乳液液滴和細菌。此外，可以收集具有不同幾何形狀和成分的顆粒，然后將它們融合在一起形成復合混合物。令人驚訝的是，一維大于微孔直徑的棒狀顆粒也能有效地在細胞內運輸，這表明局部梯度能有效地使顆粒相對于細胞表面定向以供吸收。綜上所述，該工作介紹了制造最小成分非生物細胞的通用和可擴展設計原則，能夠像活細胞一樣進行非平衡跨膜大規模運輸。該發現為開發下一代智能材料、自主微機械和人工細胞模擬物提供了藍圖。Xu, Z., Hueckel, T., Irvine, W.T.M. et al. Transmembrane transport in inorganic colloidal cell-mimics. Nature 597, 220–224 (2021).https://doi.org/10.1038/s41586-021-03774-y
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