1. Sci. Adv.：一種在經(jīng)受苛刻的條件之后仍具有穩(wěn)定電磁干擾屏蔽的聚酰亞胺/Ti3C2Tx層狀多孔薄膜
聚合物基導(dǎo)電納米復(fù)合材料在電磁干擾（EMI）屏蔽方面具有廣闊的應(yīng)用前景，可以保證電子器件的穩(wěn)定運(yùn)行，保護(hù)人體免受電磁輻射的傷害。盡管MXenes顯示出了很高的EMI屏蔽性能，但如何構(gòu)建MXene含量最低、惡劣條件下耐久的高效EMI屏蔽聚合物/MXene復(fù)合膜仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。近日，復(fù)旦大學(xué)葉明新教授，沈劍鋒教授報道了采用單向聚酰亞胺（PI）氣凝膠輔助浸漬和熱壓的方法，設(shè)計(jì)并構(gòu)建了一種以Ti3C2Tx薄片導(dǎo)電的層次化多孔的PI/Ti3C2Tx MXene復(fù)合薄膜。
本文要點(diǎn)：
1）研究發(fā)現(xiàn)，基于Ti3C2Tx薄片導(dǎo)電路徑的復(fù)合膜具有高電導(dǎo)率的高效反射損耗。同時，這種分層多孔結(jié)構(gòu)創(chuàng)造了多個界面，以增加穿透電磁波（EMWs）的傳播路徑，促進(jìn)界面極化損耗，進(jìn)而導(dǎo)致PI/Ti3C2Tx薄膜內(nèi)部的EMWs衰減。
2）得益于上述協(xié)同效應(yīng)，體積分?jǐn)?shù)為2.0% Ti3C2Tx的PI/Ti3C2Tx薄膜在厚度為90 μm時具有高達(dá)15527 dB cm2 g-1的絕對EMI SE（SSE/t）。同時，在耐高溫、耐低溫的PI基體保護(hù)下，PI/Ti3C2Tx薄膜在濕熱環(huán)境、高溫（250 °C）、低溫（?196 °C）和快速熱沖擊（?T=446 °C）條件下仍能保持較高的EMI屏蔽性能。此外，高機(jī)械強(qiáng)度的PI基體使多層PI/Ti3C2Tx薄膜在?100至250 °C的寬溫度范圍內(nèi)具有令人滿意的恒溫力學(xué)性能，在?70至250 °C之間的尺寸變化很?。?lt;0.5%），以及在250 °C下10000次以上的拉伸和彎曲耐久性。
3）值得注意的是，所獲得的EMI屏蔽膜能夠容易地加工成各種形狀，不受幾何約束，在復(fù)雜結(jié)構(gòu)的電子器件和儀器中顯示出可伸縮應(yīng)用的獨(dú)特優(yōu)勢。
Yang Cheng, et al, Hierarchically porous polyimide/Ti3C2Tx film with stable electromagnetic interference shielding after resisting harsh conditions, Sci. Adv. 2021
DOI: 10.1126/sciadv.abj1663
https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.abj1663
2. Nature Commun.：一種在稀水溶液中可以自發(fā)聚集而不溶解的二維單層鹽納米結(jié)構(gòu)
眾所周知，NaCl鹽晶體在室溫下易溶于稀水溶液。近日，寧波大學(xué)許文武教授，內(nèi)布拉斯加大學(xué)林肯分校Xiao Cheng Zeng，賓夕法尼亞大學(xué)Joseph S. Francisco首次報道了一種新的室溫成鹽行為的計(jì)算證據(jù)，即在納米尺度的限制下，在稀水溶液中自發(fā)形成二維（2D）堿氯化物晶態(tài)/非晶態(tài)納米結(jié)構(gòu)。
本文要點(diǎn)：
1）微秒尺度的經(jīng)典分子動力學(xué)（MD）模擬表明，NaCl或LiCl最初完全溶解在承壓水中，可以自發(fā)成核成具有有序或無序形貌的2D單層納米結(jié)構(gòu)。值得注意的是，NaCl納米結(jié)構(gòu)顯示出2D晶態(tài)正方形單元圖案，而LiCl納米結(jié)構(gòu)則顯示出非晶態(tài)2D六角形環(huán)狀和/或鋸齒狀鏈狀圖案。
2）研究發(fā)現(xiàn)，無論MD模擬中使用的是水模型還是離子模型，這些結(jié)構(gòu)模式似乎都是非常通用的。此外，從頭算MD模擬也證實(shí)了二維單分子層NaCl和LiCl納米結(jié)構(gòu)形成的類型圖。
3）這種室溫下在稀水溶液中形成2D鹽結(jié)構(gòu)是違反了直覺。自由能計(jì)算表明，這種意外的自發(fā)成核行為可以歸因于離子的納米尺度限制和強(qiáng)烈壓縮的水化殼層。
Zhao, W., Sun, Y., Zhu, W. et al. Two-dimensional monolayer salt nanostructures can spontaneously aggregate rather than dissolve in dilute aqueous solutions. Nat Commun 12, 5602 (2021).
DOI：10.1038/s41467-021-25938-0
https://doi.org/10.1038/s41467-021-25938-0
3. Nature Commun.：單/雙原子Ni/Fe SAC電催化活性中心的機(jī)理研究
具有最高金屬利用率的單原子催化劑（SACs）在可持續(xù)催化應(yīng)用和基礎(chǔ)機(jī)理研究方面顯示出巨大的潛力。近日，蘇黎世大學(xué)Greta R. Patzke報道了提供了一種簡便的基于石墨氮化碳的分子調(diào)節(jié)策略，合理設(shè)計(jì)了單位點(diǎn)和雙位點(diǎn)SACs。
本文要點(diǎn)：
1）基于Ni單原子位點(diǎn)和Fe單原子位點(diǎn)SACs以及雙位點(diǎn)NiFe SAC的原位XAS測量的系統(tǒng)機(jī)理研究表明，與Fe位點(diǎn)相比，無OER活性的Ni位點(diǎn)更有利于促進(jìn)OER條件下的結(jié)構(gòu)重構(gòu)，導(dǎo)致在電流密度為10 mA cm?2時，形成高OER活性的Ni-O-Fe位點(diǎn)，其過電位為270 mV。
2）密度泛函理論（DFT）計(jì)算進(jìn)一步表明，原位形成的Ni-O-Fe鍵中Ni和Fe位的自旋差異為OER過程中的電子轉(zhuǎn)移創(chuàng)造了自旋通道。這一效應(yīng)是提高OER性能的根源。
3）研究人員進(jìn)一步結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果對反應(yīng)路徑進(jìn)行了DFT計(jì)算，結(jié)果表明，Ni和Fe物種氧化態(tài)的增加，通過Fe和Ni位點(diǎn)的雙*OH去質(zhì)子化和NiO-Fe位點(diǎn)上O2橋的形成這兩個關(guān)鍵步驟，開辟了一條雙位點(diǎn)OER途徑。
這項(xiàng)研究基于一種新的單位點(diǎn)和雙位點(diǎn)SACs的通用合成策略，采用原位XAS和DFT計(jì)算相結(jié)合的方法對Ni-Fe雙位OER SACs的反應(yīng)機(jī)理提供了深刻的見解。
Wan, W., Zhao, Y., Wei, S. et al. Mechanistic insight into the active centers of single/dual-atom Ni/Fe-based oxygen electrocatalysts. Nat Commun 12, 5589 (2021).
DOI：10.1038/s41467-021-25811-0
https://doi.org/10.1038/s41467-021-25811-0
4. Angew：拓寬水系鋅離子電池正極選擇的轉(zhuǎn)化機(jī)理研究
得益于高安全性和環(huán)保的優(yōu)點(diǎn)，水系鋅離子電池（ZIBs）被認(rèn)為是鋰離子電池的一種理想替代電池技術(shù)。然而，高性能正極的缺乏嚴(yán)重制約了ZIBs的廣泛應(yīng)用。目前，目前，廣泛報道的水系ZIBs都是基于插層機(jī)理，這極大地限制了可選擇的正極材料。近日，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授報道了以CuI為水系ZIBs正極材料，采用多種原位和非原位技術(shù)，全面研究了其工作機(jī)理和Zn2+擴(kuò)散途徑。
本文要點(diǎn)：
1）實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，CuI正極隨著Cu產(chǎn)物的形成而發(fā)生轉(zhuǎn)化反應(yīng)，進(jìn)而完成了Zn2+的存儲。值得注意的是，operando同步加速器粉末衍射（PD）圖中的CuI峰在放電時沒有發(fā)生移動，表明CuI中沒有發(fā)生Zn2+插層。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Zn2+在CuI中的插入和遷移需要極大的能壘，這顯然阻礙了Zn2+的嵌入。
2）這種直接轉(zhuǎn)化反應(yīng)使得Cu2O電極可以在0.9 V（高于V基正極）的平坦放電平臺下工作，并且具有約292.6 mA h-1的高可逆容量（高于大多數(shù)MnOx）。研究人員認(rèn)為，這種基于Cu+的轉(zhuǎn)換機(jī)制可擴(kuò)展到包括Cu2+和其他候選正極，它們具有更高的容量和更高的放電平臺（CuF2（530.5 mA h g-1）, CuS （563.4 mA h g-1）和 CuO （669.7 mA h g-1））。
這項(xiàng)工作拓寬了用于高能量密度ZIBs正極材料的選擇范圍。
Junnan Hao, et al, Studying conversion mechanism to broaden cathode options in aqueous Zn-ion batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202111398
https://doi.org/10.1002/anie.202111398
5. Angew：含電子供體基團(tuán)的超薄晶體共價三嗪骨架納米片用于協(xié)同增強(qiáng)光催化水裂解
超薄納米片（NSs）顯示出巨大的光催化應(yīng)用潛力，但由于量子限制效應(yīng)，其禁帶寬度增大，可見光響應(yīng)范圍變窄。近日，西湖大學(xué)徐宇曦首次報道了一種新的氧化還原策略來高效地合成具有高結(jié)晶度、寬可見光吸收范圍的超薄共價三嗪骨架（CTF）NSs。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員首先制備了具有層狀結(jié)構(gòu)的晶體CTF塊體材料作為有效前驅(qū)體，然后采用溫和氧化還原方法將塊體CTF大規(guī)模剝離成少層功能化NSs。制備的CTF NSs橫向尺寸為幾微米，厚度為1.5 nm，結(jié)晶度高，且由于引入了少量酰胺基團(tuán)，具有良好的親水性。
2）實(shí)驗(yàn)分析和理論計(jì)算表明，酰胺基團(tuán)作為電子給體存在于CTF NSs分子骨架中，不僅優(yōu)化了能帶結(jié)構(gòu)，縮小了靠近本體CTF的能帶隙，而且促進(jìn)了高效電荷分離。
3）結(jié)合這些效應(yīng)和超薄晶體NSs的優(yōu)勢特性，功能化CTF NSs的可見光催化水分解性能得到顯著提高，包括超高的光催化析氫（512.3 μmol h-1）和析氧（12.37 μmol h-1）速率，分別是原始散裝CTF的17倍和23倍。此外，功能化的CTF NSs還表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化整體水分解性能，其析氫和析氧速率可達(dá)5.13和2.53 μmol h-1，優(yōu)于現(xiàn)有的CTFs/共價有機(jī)骨架（COFs）基和許多C3N4光催化材料。
4）由于CTF NSs具有良好的分散性，進(jìn)一步將CTF NSs澆鑄在載體上制備了薄膜器件，其顯示出出色的光催化析氫速率（25.7 mmol h-1 m-2），高于最近報道的薄膜器件。
這種氧化還原制備策略和電子供體效應(yīng)也可以推廣到具有優(yōu)異光催化性能的超薄C3N4納米片的合成。
Congxu Wang, et al, Ultrathin Crystalline Covalent-Triazine-Framework Nanosheets with Electron Donor Groups for Synergistically Enhanced Photocatalytic Water Splitting, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202109851
https://doi.org/10.1002/anie.202109851
6. Angew：通過無溶劑二次生長法消除沸石咪唑骨架 ZIF-95膜中的晶界缺陷
金屬-有機(jī)骨架（MOFs）具有結(jié)構(gòu)多樣、孔徑可調(diào)、比吸附親和力強(qiáng)等特點(diǎn)，在分子篩膜的制備方面受到越來越多的關(guān)注。MOFs膜通常是通過在溶液/水凝膠中原位生長或二次生長來制備，在合成和活化過程中不可避免地會產(chǎn)生裂紋和/或晶界缺陷。因此，對MOF膜的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化，并對其進(jìn)行后處理，以減少非選擇性的傳輸途徑。由于溶劑（水、甲醇、二甲基甲酰胺）的存在會導(dǎo)致溶劑型缺陷的形成，無溶劑合成有助于減少晶界缺陷。
近日，華東師范大學(xué)黃愛生教授，Xiao He報道了通過無溶劑二次生長制備一種高度取向和良好互生的ZIF-95膜。
本文要點(diǎn)：
1）這種合成方法避免了溶劑的使用，減少了由溶劑引起的缺陷，形成了更加完善的ZIF-95膜。此外，ZIF-95膜的厚度和取向都可以通過調(diào)節(jié)合成粉末的量和合成時間來控制。在最佳工藝條件下(每2.54 cm2合成粉末20 mg，120 ℃反應(yīng)72 h)，可制得厚度約1.5 cm2、取向均勻、致密的ZIF-95薄膜。
2）制得的ZIF-95膜對H2/CO2和H2/CH4混合氣體具有良好的分離性能。分子動力學(xué)模擬進(jìn)一步證實(shí)了無溶劑二次生長制備的定向ZIF-95膜具有良好的分離性能。重要的是，無溶劑二次生長也是制備ZIF-7和ZIF-8膜的有效方法。此外，由于存在多個加工步驟（種子包衣和沉積合成粉末以進(jìn)行二次生長）。因此，需要進(jìn)一步減少制備MOF膜的操作步驟。
Aishan Deng, et al, Elimination of Grain Boundary Defects in Zeolitic Imidazolate Framework ZIF-95 Membrane via Solvent-Free Secondary Growth, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202110828
https://doi.org/10.1002/anie.202110828
7. Angew：一種強(qiáng)耦合二硒化鈷單層膜用于酸性條件下選擇性電催化ORR制H2O2
目前仍然缺乏由儲量豐富元素構(gòu)成的氧還原（ORR）電催化劑用于在酸性環(huán)境中高效電合成過氧化氫（H2O2）的同時，可以在很大程度上阻止其分解成水?；诖?，中科大高敏銳教授報道了提出了縮短過渡金屬二硫?qū)倩铮═MDs）層間距的策略，即在二硒化鈷（CoSe2）單分子層之間產(chǎn)生更強(qiáng)的耦合。利用這種強(qiáng)耦合的CoSe2原子層，研究人員展示了一種無PGM電催化劑，其可在酸性電解液中高效驅(qū)動H2O2電合成，在電流密度、生產(chǎn)率和操作時間方面優(yōu)于先前報道的電催化劑。
本文要點(diǎn)：
1）研究發(fā)現(xiàn)，CoSe2原子層間層間耦合作用的增強(qiáng)提供了有利的表面電子結(jié)構(gòu)，削弱了臨界的*OOH吸附，促進(jìn)了H2O2的生成。
2）實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，強(qiáng)耦合CoSe2催化劑上，H2O2的法拉第效率為96.7%，電流密度為50.04 mA cm-2，產(chǎn)率為30.60 mg cm-2 h-1。此外，該催化劑在電流密度為-63 mA cm-2的條件下工作100 h，活性沒有發(fā)生降解。
3）該策略適用于更廣泛的TMDs材料，可以設(shè)計(jì)其中層間耦合，從而為其他重要的電化學(xué)反應(yīng)開發(fā)新的高性能電催化劑。
Xiao-Long Zhang, et al, Strongly Coupled Cobalt Diselenide Monolayers for Selective Electrocatalytic Oxygen Reduction to H2O2 under Acidic Conditions, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202111075
https://doi.org/10.1002/anie.202111075
8. Angew：Fe自旋態(tài)調(diào)節(jié)提高硫摻雜Fe-N-C單原子催化劑的ORR活性
雖然人們已經(jīng)發(fā)現(xiàn)雜原子摻雜的原子分散的Fe1-NC催化劑具有出色的電催化氧還原反應(yīng)（ORR）活性。然而，由于結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系難以捉摸，關(guān)于活性提高的根源仍然存在爭議?；诖?，武漢大學(xué)翟月明教授，郭宇錚教授，臺灣陽明交通大學(xué)Sung-Fu Hung報道了研究了ORR活性優(yōu)于傳統(tǒng)的Fe-NC材料的硫（S）摻雜的Fe1-NC模型催化劑。
本文要點(diǎn)：
1）57Fe穆斯堡爾譜和電子順磁共振譜表明，在Fe1-NC的第二配位球中摻入S可以誘導(dǎo)自旋極化構(gòu)型的轉(zhuǎn)變。而Operando 57Fe穆斯堡爾譜確定了C-FeN4-S部分的低自旋Fe3+單原子是催化劑用于ORR的活性中心。
2）密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果顯示， S摻雜后Fe中心較低的自旋態(tài)促進(jìn)了OH*的脫附過程。
這項(xiàng)工作闡明了S摻雜提高單原子催化劑ORR活性的潛在機(jī)制，并為研究更廣泛的雜原子摻雜Fe1-NC催化劑的性能鋪平了道路，從而為自旋態(tài)決定的ORR提供了指導(dǎo)。
Zhaoyang Chen, et al, Unraveling the Origin of Sulfur-doped Fe-N-C Single Atom Catalyst for Enhanced Oxygen Reduction Activity: Effect of Fe-spin State Tuning, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202110243
https://doi.org/10.1002/anie.202110243
9. Angew：鎳催化尿素電解中氮?dú)膺^氧化的破譯與抑制
尿素作為現(xiàn)代化學(xué)的里程碑分子，為工農(nóng)業(yè)的繁榮發(fā)展做出了巨大貢獻(xiàn)。然而，尿素的濫用和無節(jié)制排放已經(jīng)成為對人類健康和生態(tài)系統(tǒng)穩(wěn)定的潛在威脅。尿素電解因其分布式、冷啟動電化學(xué)裝置和與可再生能源高兼容性等優(yōu)點(diǎn)而受到人們越來越多的關(guān)注。同時，從析氧反應(yīng)（OER）的1.23 V（vs. RHE）到尿素氧化反應(yīng)（UOR）的0.37 V（vs. RHE）的熱力學(xué)平衡電位的轉(zhuǎn)變有利于大量制氫氫氣，理論節(jié)能約70%，促進(jìn)了可持續(xù)的氫經(jīng)濟(jì)方向發(fā)展。鎳（Ni）基材料是一類具有高性價比、儲量豐富的高效UOR催化劑。
近日，華東理工大學(xué)楊雪晶，復(fù)旦大學(xué)龔鳴青年研究員，李曄飛教授報道了采用動力學(xué)和色譜技術(shù)相結(jié)合的方法，分析了Ni基電極在UOR過程中N2的去向。
本文要點(diǎn)：
1）研究發(fā)現(xiàn)，主要產(chǎn)物NO2-是一種潛在的二次污染物，這在以前的研究中被大大低估了。而無害的N2產(chǎn)物的法拉第效率（FE）相對較低。此外，檢測到其他微量過氧化產(chǎn)物，如NO3-和N2O。
2）研究人員通過15N同位素標(biāo)記和尿素類似物，詳細(xì)分析了產(chǎn)物之間的相關(guān)性以及對不同反應(yīng)參數(shù)的依賴關(guān)系，并得到了一個氮?dú)w宿網(wǎng)絡(luò)，其包括一個通過OH-輔助的C-N裂解形成NO2-的途徑和兩個分子內(nèi)和分子間耦合的N2形成途徑。進(jìn)一步的密度泛函理論（DFT）計(jì)算證實(shí)，C-N裂解具有更低的能壘
3）在機(jī)理研究的啟發(fā)下，研究人員提出了一種聚合物涂層策略，以抑制過氧化產(chǎn)物，并將N2選擇性提高兩倍。
這項(xiàng)工作不僅可以全面了解UOR過程中的詳細(xì)分子躍遷過程，而且對未來可持續(xù)電化學(xué)體系的合理設(shè)計(jì)也有一定的啟發(fā)作用。
Jianan Li, et al, Deciphering and Suppressing the Over-oxidized Nitrogen in Nickel-catalyzed Urea Electrolysis, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202107886
https://doi.org/10.1002/anie.202107886
10. AM：熔鹽輔助CsPbI3 鈣鈦礦結(jié)晶用于效率接近20%的太陽能電池
結(jié)晶的動態(tài)控制對多晶薄膜的質(zhì)量至關(guān)重要。陜西師范大學(xué)劉生忠和Wangen Zhao等人提出了一種熔鹽輔助結(jié)晶（MSAC）策略來改善CsPbI3全無機(jī)鈣鈦礦薄膜的晶粒生長。
本文要點(diǎn)：
1）與傳統(tǒng)的溶劑退火相比，MSAC通過對流和擴(kuò)散的方式實(shí)現(xiàn)了更強(qiáng)烈的傳質(zhì)，有利于前驅(qū)體膠體之間的相互作用和誘導(dǎo)鈣鈦礦晶粒的面內(nèi)生長，從而形成高質(zhì)量的鈣鈦礦具有抑制針孔和裂紋形成的薄膜。
2）此外，熔鹽的引入改變了CsPbI3中間相，從而通過降低能壘來改變結(jié)晶途徑，從而產(chǎn)生具有所需光學(xué)和電學(xué)特性的薄膜。因此，MSAC 策略使CsPbI3器件具有 19.83% 的最佳穩(wěn)態(tài)輸出效率和高達(dá)1.2 V 的開路電壓 (Voc)，在此類太陽能電池中處于較高水平，這得益于其有效降低了 Voc損失。
Zhang, J., Fang, Y., Zhao, W., Han, R., Wen, J., Liu, S., Molten-Salt-Assisted CsPbI3 Perovskite Crystallization for Nearly 20%-Efficiency Solar Cells. Adv. Mater. 2021, 2103770.
https://doi.org/10.1002/adma.2021037
11. AM：利用NIR-II熒光分子實(shí)現(xiàn)單線態(tài)氧“余輝”治療
利用在黑暗和乏氧條件下的分級遞送策略以來提高單線態(tài)氧(1O2)的壽命是增強(qiáng)光學(xué)治療效果的有效方法之一。新加坡國立大學(xué)陳小元教授、南京工業(yè)大學(xué)Jianwei Zhu和福建師范大學(xué)Zhen Yang合成了三種BODIPY染料，并證明了蒽醌功能化的BODIPY（ABDPTPA）是一種高效的無重原子光敏劑，可對1O2進(jìn)行可逆捕獲和釋放。
本文要點(diǎn)：
1）在二氯甲烷中，ABDPTPA的自旋軌道電荷轉(zhuǎn)移體系間交叉使其能夠?qū)崿F(xiàn)高達(dá)60%的1O2量子產(chǎn)率。在光照射下，蒽醌基與1O2會發(fā)生反應(yīng)以生成內(nèi)過氧化物。而在輻照終止后，內(nèi)過氧化物會經(jīng)歷熱循環(huán)而逆轉(zhuǎn)產(chǎn)生1O2，并再生蒽醌模塊，從而實(shí)現(xiàn)1O2“余輝”，使得1O2的半衰期延長至9.2分鐘。體外細(xì)胞毒性實(shí)驗(yàn)表明，ABDPTPA納米顆粒對U87MG細(xì)胞的半最大抑制濃度(IC50)為3.6 μg mL-1。
2）近紅外熒光成像指導(dǎo)的光學(xué)治療結(jié)果表明，即使在低劑量(200 μg mL-1, 100 μL)條件下，ABDPTPA納米顆粒也能有效抑制腫瘤增殖，且無任何副作用。綜上所述，這一研究設(shè)計(jì)了一種廣義的1O2“余輝”策略，能夠有效增強(qiáng)光學(xué)治療效果以實(shí)現(xiàn)腫瘤的完全消退。
Jianhua Zou. et al. Singlet Oxygen “Afterglow” Therapy with NIR-II Fluorescent Molecules. Advanced Materials. 2021
DOI: 10.1002/adma.202103627
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202103627
12. AM：通過缺陷鈍化和納米結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)策略制備EQE超過28%的鈣鈦礦發(fā)光二極管
長期以來，準(zhǔn) 2D 鈣鈦礦與 3D 鈣鈦礦相比，一直被認(rèn)為具有良好的“能量漏斗/級聯(lián)”結(jié)構(gòu)和出色的光學(xué)性能。然而，由于高電流密度引起的俄歇復(fù)合，大多數(shù)準(zhǔn)二維鈣鈦礦發(fā)光二極管（PeLED）表現(xiàn)出高外量子效率（EQE）但工作穩(wěn)定性不令人滿意。華南理工大學(xué)Shi-Jian Su,東南大學(xué)Zhengjian Qi和暨南大學(xué)Lintao Hou等人通過使用 18-crown-6 和聚（乙二醇）甲基醚丙烯酸酯（MPEG-MAA）作為添加劑，采用協(xié)同雙添加劑策略制備具有低缺陷密度和高環(huán)境穩(wěn)定性的鈣鈦礦薄膜。
本文要點(diǎn)：
1）含有C-O-C鍵的雙添加劑不僅可以有效減少鈣鈦礦缺陷，而且可以破壞有機(jī)配體的自聚集，誘導(dǎo)具有準(zhǔn)核/殼結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦納米晶體的形成。熱退火后，具有 C-C 鍵的 MPEG-MAA 可以聚合得到梳狀聚合物，進(jìn)一步保護(hù)鈍化的鈣鈦礦納米晶體免受水和氧氣的影響。
2）最后，實(shí)現(xiàn)了最先進(jìn)的綠色 PeLED，其正常EQE為 25.2%，最大EQE為28.1%，并且器件在空氣環(huán)境中的使用壽命（T50）提高了十倍以上，提供了一種新穎的和有效的策略來制造高效率和長使用壽命的 PeLED。
Liu, Z., et al, Perovskite Light-Emitting Diodes with EQE Exceeding 28% through a Synergetic Dual-Additive Strategy for Defect Passivation and Nanostructure Regulation. Adv. Mater. 2021, 2103268. https://doi.org/10.1002/adma.202103268
