1. Nature Chemistry：木質素中C–C鍵的氧化裂解策略
木質素是一種芳香族聚合物，占木質生物總重量的30%，被認為是可再生芳烴的最大來源。木質素流的價值化是生物精煉可持續發展的關鍵。木質素中的單體單元通過C–O和C–C鍵結合。從木質素中生產有價值化合物的大多數現有方法都是基于木質素的解聚，通過木質素結構中相對不穩定的C–O鍵的斷裂，導致產率僅為36–40 wt%。剩余部分（60 wt%）是高分子量木質素的復雜混合物，通常未經利用。有鑒于此，瑞典斯德哥爾摩大學的Joseph S. M. Samec等研究人員，開發了木質素中C–C鍵的氧化裂解策略。
本文要點：
1）研究人員提出了一種通過氧化C–C鍵斷裂從高分子量木質素部分制備額外有價值單體的方法。
2）該氧化反應以18wt%的產率從高分子量木質素中高選擇性地得到2,6-二甲氧基苯醌（DMBQ），從而將單體的產率提高32%。
本文研究是生物精煉與石油煉廠競爭的重要一步。
Yichen Xu, et al. Oxidative cleavage of C–C bonds in lignin. Nature Chemistry, 2021.
DOI：10.1038/s41557-021-00783-2
https://www.nature.com/articles/s41557-021-00783-2
2. AM：一種具有超高體積海水淡化能力的再生三維石墨烯
為了滿足高科技領域對先進材料日益增長的需求，迫切需要構建具有最佳性能的三維材料。近日，清華大學曲良體教授，北京理工大學陳南，中國科學院力學研究所劉峰報道了一種基于重復再生策略（RRS）設計的獨特的3D石墨烯（3DG），在每一輪再生后都能獲得更佳的結構和性能，就像鳳凰涅槃一樣。
本文要點：
1）通過蒸發誘導脫水法制備了多孔石墨烯水凝膠(HGH)，作為再生3DG（NvG）的前驅體。采用高能球磨技術對HGH整料進行球磨，制備了再生階段的關鍵材料多孔石墨烯顆粒（PGPs）。長時間的超聲處理將所有的PGP分散成石墨烯片狀結構，并與GO分散體混合均勻；通過定向凍干技術結合低溫退火處理，使組分再生到NvGI中。重復上述步驟來粉碎NvGI，以獲得由PGPs負載的石墨烯薄片組成的GCs。然后將GC立即添加到用于制備NvGI以再生NvGII的前體溶液中，這使得來自NvGI的GC能夠進一步填充在NvGII的垂直排列的石墨烯薄片之間。在RRS后，NvGII依次附著在PGPs和GC上。同樣，NvGn（n≥2）可以由NvGN?1的GC再生，同時對NvGn的性能具有增強作用。
2）研究發現，即涅槃之后的3DG（NvG），與3DG相比有了顯著的提高，包括高密度（3.36倍）和高孔隙率，以及更高的導電性（1.41倍）、機械強度（32.4倍）和超快滲透行為。
3）NvG的這些優點使其成為電容去離子（CDI）應用的強大內在動力。直接使用NvG作為離子交換電極，在1 A cm?3時，其體積容量達到220 F cm?3，最大吸鹽量為8.02~9.2 mg cm?3（8.9~10.2倍），而吸附相同質量鹽的功耗不到3DG的1/4。
這種類似鳳凰涅槃的3D結構制造策略，通過整體性能升級，無疑將成為啟動創新碳材料發展的新引擎。
Yuanyuan Li, et al, Reborn Three-Dimensional Graphene with Ultrahigh Volumetric Desalination Capacity, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202105853
https://doi.org/10.1002/adma.202105853
3. AM：一種具有出色環境穩定性和高載流子遷移率的分子工程化的黑磷異質結構
克服黑磷（BP）的內在不穩定性和保持其獨特的電子性質是其在常溫下用于實際應用面臨的關鍵挑戰。近日，德累斯頓工業大學馮新亮教授，Sheng Yang，Ali Shaygan Nia，馬克斯·普朗克聚合物研究所Hai I. Wang報道了開發了一種有機-無機雜化異質結構，以提高剝離的少層BP片的穩定性，并利用六氮雜三苯衍生物（HATs）同時調整其電子性質。
本文要點：
1）研究發現，HATs對P原子的孤對電子有極高的親和力。降低的表面電子密度和分子薄的包覆層阻礙了BP片材料的氧化過程，并導致其環境穩定性提高到21 d（而原始BP只有4 h）。
2）BP片向HAT的電子受體部分的強烈電荷轉移在界面處建立了一個“內置”電場，從而影響了BP片的帶隙。同時，通過調節HATs的濃度，可以調節BP/HAT分子異質結的光學帶隙（Eg）和價帶邊（Ev）。
3）由于HAT可以延長BP中自由載流子的壽命和電荷散射時間，THz光譜研究表明，BP/HAT薄膜的載流子遷移率提高了3倍，達到97 cm2 V-1 s-1。
這種分子工程方法為基于BP的高性能器件的環境處理和制造鋪平了道路。
Huanhuan Shi, et al, Molecularly Engineered Black Phosphorus Heterostructures with Improved Ambient Stability and Enhanced Charge Carrier Mobility, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202105694
https://doi.org/10.1002/adma.202105694
4. AM：葡萄糖輔助Cu(I)/Cu(II)氧化還原與電化學制氫的耦合
電解水是一種可持續的制氫技術，其可以利用太陽能、風能和水力發電等可再生能源產生的間歇性電力。然而，由于陽極析氧反應（OER）和陰極析氫反應（HER）之間存在較大的電位差（>1.23 V），限制了該工藝的大規模應用。近日，長沙理工大學張怡瓊，湖南大學王雙印教授，Tehua Wang報道了開發了一種新型高效的葡萄糖輔助Cu(I)/Cu(II)氧化還原與HER偶聯制氫體系。
本文要點：
1）Cu(I)電氧化為Cu(II)的起始電位低至0.7 VRHE。原位拉曼光譜、非原位X射線光電子能譜和密度泛函理論（DFT）計算表明，電解液中的葡萄糖可以通過熱催化過程瞬間將Cu(II)還原為Cu(I)，從而完成Cu(I)/Cu(II)的氧化還原循環。
2）實驗結果顯示，組裝后的電解槽只需0.92 V的電壓輸入，即可達到100 mA cm?2的電流密度，每立方米H2的電耗為2.2 kWh，僅為常規水電解（4.5kWh）的一半。
這項工作為低成本、高效率地生產高純度氫氣提供了一種很有前途的策略。
Yiqiong Zhang, et al, Coupling Glucose-Assisted Cu(I)/Cu(II) Redox with Electrochemical Hydrogen Production, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202104791
https://doi.org/10.1002/adma.202104791
5. AM：用于人工光合作用COFs基多組分納米復合材料從核-殼到蛋黃-殼和空心球體結構的可控合成
將基于共價有機骨架（COFs）的材料精確地調諧和多維加工成具有適當多樣性的多組分超結構，對于最大限度地發揮其在催化反應中的優勢至關重要。然而，迄今為止，具有不同結構的COFs基多組分納米復合材料的精確設計仍然是一個巨大挑戰。近日，南京師范大學蘭亞乾教授報道了首次發展了一種MOF犧牲原位酸蝕（MSISAE）策略，通過簡單的溶劑熱反應實現了均勻、單分散的核殼MOFs@COFs、蛋黃殼MOFs/TiO2@COFs和空心球形TiO2@COFs納米復合材料的可控合成。
本文要點：
1）與以前報道的通常包含多步合成過程和復雜的模板去除過程的模板輔助方法不同，MSISAE策略具有很大的優越性。在該策略中，通過精確調節合成過程中乙酸（Hac）的含量、反應時間和反應溫度，MOFs@COFs的核MOF（NH2-MIL-125）在生成納米TiO2的同時將經歷不同程度的刻蝕。從而獲得了具有多種結構和兩組分/三組分（包括COFS、MOF和TiO2）的COFs基納米復合材料。
2）研究發現，獨特的多組分蛋黃殼結構（NH2-MIL-125/TiO2@COF-366-Ni-OH-HAc（MTCN-H(ys)））實現了Z-方案和II型異質結并存以及光催化氧化和還原位點在一個體系中，這是一種高效的光催化劑，具有優異的光催化CO2還原性能，遠遠高于純COFs、MOFs和TiO2等其他形貌的納米復合材料。
3）實驗和密度泛函理論（DFT）計算表明，COFs基光催化劑具有獨特的三組分共存和特殊的蛋黃殼形貌優勢。
研究工作將為用于人工光合作用的COFs基多組分納米復合材料的設計和開發提供新的見解，也可能為探索晶體材料基光催化納米復合材料提供新的途徑。
Mi Zhang, et al, Controllable Synthesis of COFs-Based Multicomponent Nanocomposites from Core-Shell to Yolk-Shell and Hollow-Sphere Structure for Artificial Photosynthesis, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202105002
https://doi.org/10.1002/adma.202105002
6. AM：彈性晶格和過量載流子調控實現出色長期運行穩定性的1D-3D鈣鈦礦電池
由于操作條件下的離子遷移，3D 有機-無機雜化鹵化物鈣鈦礦太陽能電池 (pero-SCs) 固有地面臨嚴重的不穩定性問題。這種離子遷移不可避免地由晶格應變下離子鍵的分解引起，并因過量電荷載流子的存在而加速分解。蘇州大學Yaowen Li等人通過添加苯并咪唑陽離子 (Bn+) 的有機鹽來探索 1D-3D 混合維鈣鈦礦材料。
本文要點：
1）Bn+可以誘導具有優選取向的3D鈣鈦礦晶體生長，并形成空間分布在3D鈣鈦礦薄膜中的1D BnPbI3鈣鈦礦。
2）首次在多晶鈣鈦礦中觀察到對電場下晶格應變有顯著影響的電致伸縮響應。1D-3D鈣鈦礦可以有效抑制電致伸縮響應和不平衡電荷載流子提取，提供具有增強離子鍵和更少多余電荷載流子的內在穩定晶格。
3）因此，基于pin 1D-3D的pero-SC的離子遷移行為在運行條件下受到顯著抑制，顯示出超長期穩定性，在運行3072小時后仍保持其初始功率轉換效率（PCE）的95.3% ，同時實現具有無滯后光伏行為的出色 PCE。
Zhan, Y., Yang, F., Chen, W., Chen, H., Shen, Y., Li, Y., Li, Y., Elastic Lattice and Excess Charge Carrier Manipulation in 1D–3D Perovskite Solar Cells for Exceptionally Long-Term Operational Stability. Adv. Mater. 2021, 2105170.
https://doi.org/10.1002/adma.202105170
7. AM: 用于腸道大分子遞送的磁響應微針機器人
口服給藥是最方便、最常用的給藥途徑，但如何克服復雜的胃腸道屏障，實現大分子藥物的高效吸收仍然是一個挑戰。鑒于此，南京大學醫學院附屬鼓樓醫院/東南大學趙遠錦等人提出了一種新型磁響應微針機器人，用于高效口服遞送多功能大分子。
這些具有磁性基底、可分離連接和尖端三個組件的微針機器人由樂高積木啟發的多階段3D制造策略生成。在商業腸溶膠囊的幫助下，它們可以口服并在進入小腸時釋放。得益于它們的極化磁性基底，微針機器人的尖端可以定向到小腸壁，克服障礙，插入組織，并在特定磁場下傳遞包裹的活性物質。
此外，在可分離連接降解后，尖端可留在組織內持續釋放活性物質，磁性基質可安全排出。基于這些特點，通過使用微針機器人口服胰島素并有效調節豬的血糖，證明了微針機器人的實用價值。相信所提出的微針機器人可以口服輸送多種大分子，從而開啟口服給藥的新篇章。
Zhang, X., et al., Magneto-Responsive Microneedle Robots for Intestinal Macromolecule Delivery. Adv. Mater. 2021, 2104932.
https://doi.org/10.1002/adma.202104932
8. AM綜述：用于高效H2O2合成的碳基電催化劑的研究進展
過氧化氫（H2O2）是一種環保型高效氧化劑，在不同的工業領域有著廣泛的應用。近年來，直接電合成法生產H2O2引起了人們廣泛的研究關注，成為替代傳統能源密集型多步驟蒽醌法最有前景的方法。在實現H2O2高效大規模電合成的大量研究中，碳基材料已被開發用于2e-氧還原反應的電催化劑，具有成本低、可用性豐富和性能最佳等優點。
近日，韓國蔚山科學技術院Jong-Beom Baek，Feng Li，Gao-Feng Han全面總結了碳基電催化劑用于電合成H2O2的優化策略，以及碳基復合催化劑的最新進展。
本文要點：
1）研究人員廣泛分析了碳基材料的活性位點和配位雜原子摻雜對H2O2選擇性的影響。特別是適當的官能團設計和了解電解質pH的影響，有望進一步提高電催化ORR生成H2O2的選擇性效率。
2）作者綜述了利用界面工程和反應動力學提高碳基電催化劑催化活性的方法。
3）作者最后指出了碳基催化劑在實現商業化生產H2O2之前仍面臨的挑戰，并展望了新型電化學反應器的設計。
Yunfei Bu, et al, Carbon-Based Electrocatalysts for Efficient Hydrogen Peroxide Production, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202103266
https://doi.org/10.1002/adma.202103266
9. AM綜述：用于柔性功能儲能器件的先進納米纖維素基復合材料
隨著人們對可穿戴電子器件（如智能手表設備、可穿戴健康監測系統、人-機器人接口單元）需求的日益增加，構建環保、低成本、多功能、高電化學性能的柔性儲能系統具有重要意義。納米纖維素具有豐富的自然資源、優異的性能和獨特的結構，是一種極具發展前景的納米材料，在制備功能性儲能技術方面具有重要的潛力。
近日，天津科技大學司傳領教授，哥廷根大學張凱教授，劉培文綜述了納米纖維素與其他電化學材料結合設計和制備用于先進儲能器件的納米纖維素柔性復合材料的研究進展。
本文要點：
1）作者首先簡要概述了納米纖維素獨特的結構特點和性能。其次，研究了復合材料的結構-性能-應用關系，從加工工藝和微/納米界面結構等方面優化了復合材料的性能。
2）作者接下來綜述了近年來納米纖維素基復合材料的具體應用，從柔性鋰離子電池、電化學超級電容器到新興的電化學儲能器件，如鋰硫電池、鈉電池、鋅離子電池等。
3）作者最后提出了用于下一代柔性儲能系統的納米纖維素基復合材料目前仍面臨的挑戰和未來的發展方向。
Ting Xu, et al, Advanced Nanocellulose-Based Composites for Flexible Functional Energy Storage Devices, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202101368
https://doi.org/10.1002/adma.202101368
10. AM: 電吹紡絲/石墨烯納米離子皮膚用于多功能消防和報警
人工防護皮膚廣泛應用于人工智能機器人，如仿人機器人、移動操控機器人、自動探測機器人等，但其使用安全性，尤其是阻燃性鮮有考慮。由于許多人造皮膚設計用于易燃甚至爆炸性環境，因此易燃性是一個重要問題。鑒于此，上海科技大學凌盛杰、塔夫茨大學David L. Kaplan、東北林業大學陳文帥等人采用合理設計的高通量電噴紡絲技術開發了一種阻燃絲/石墨烯納米離子電子（SGNI）皮膚，其生產效率比靜電紡絲更高效。
本文要點：
1）這些阻燃 SGNI 表層結合了納米纖維和離子電子材料的優點，它們具有可持續性、導電性、高度多孔性、機械強度、高度可拉伸、自粘、濕度和溫度敏感性。
2）這些優點支持將SGNI外殼組裝成火災報警系統，并對移動電話、云和中央控制系統進行實時報警（響應時間為2秒）。將阻燃和火警材料結合到智能皮膚中的概念可能為機器人和人機交互保護皮膚的設計提供潛在的解決方案。
Cao, L., et al., Electro-Blown Spun Silk/Graphene Nanoionotronic Skin for Multifunctional Fire Protection and Alarm. Adv. Mater. 2021, 33, 2102500.
https://doi.org/10.1002/adma.202102500
11. ACS Energy Letters：濕度輔助氯化策略用于高效CsPbI3鈣鈦礦電池
無機鈣鈦礦的穩定性和效率較低制約了其進一步發展。尤其是CsPbI3的濕度不穩定性大大降低了相應器件的性能。寧波材料所和華東師范大學Junfeng Fang等人通過1,2-雙（氯二甲基甲硅烷基）乙烷（Si-Cl）摻入固體保護的濕度輔助氯化用于穩定無機鈣鈦礦器件，并在空氣中制造高了效倒置CsPbI3鈣鈦礦太陽能電池（PSC）。
本文要點：
1）Si-Cl 分子可以與水快速反應，以減少在空氣中沉積過程中的水分侵蝕。此外，氯化氫 (HCl) 的水解產生可以氯化 CsPbI3，而 1,2-雙（羥基二甲基甲硅烷基）乙烷 (Si-OH) 的自發聚合建立了固體保護，這將改善 CsPbI3 的結晶和相穩定性。
2）因此，在1.176 V的高開路電壓下實現了18.93%的效率，這是倒置無 PSC中最高的效率。此外，CsPbI3薄膜和空氣制造的PSC的耐濕性得到明顯改善。此外，未封裝的器件在 65°C 下 標準光照射 900 小時后顯示出良好的運行穩定性，且效率沒有下降。
Sheng Fu, et al. Humidity-Assisted Chlorination with Solid Protection Strategy for Efficient Air-Fabricated Inverted CsPbI3 Perovskite Solar Cells, ACS Energy Lett. 2021, 6, 3661–3668
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c01817
12. ACS Nano：仿鯊魚牙齒的微針敷料用于智能化傷口處理
除了藥物治療以外，智能化傷口處理在促進頑固性慢性創傷的康復方面具有重要的應用前景。受鯊魚牙齒扁平和傾斜結構的啟發，南京工業大學何冰芳教授和高兵兵副研究員構建了一種仿鯊魚牙齒的智能型微針貼片以用于傷口處理。
本文要點：
1）得益于其仿生結構，該微針貼片可在慢性創傷的長期恢復過程中表現出穩定的粘附性。實驗也利用具有多孔有序結構和對溫度響應的水凝膠在微針貼片上構建了可控型藥物釋放體系。
2）由研究表明微針陣列和多孔有序結構組成的微流控通道使得該微針貼片具有分析多種炎癥因子的能力。此外，為了實現靈敏的運動監測，實驗也將MXene電子設備繪制于微針貼片上。在糖尿病大鼠體內的實驗結果表明，該載藥仿生微針貼片可游戲促進條狀和圓形皮膚全層創面的恢復。
Maoze Guo. et al. Shark Tooth-Inspired Microneedle Dressing for Intelligent Wound Management. ACS Nano. 2021
DOI: 10.1021/acsnano.1c06279
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c06279
