1. Nature Commun.：重復(fù)氧化還原操作促進(jìn)RuFe合金納米顆粒在Sr2Fe1.4Ru0.1Mo0.5O6?δ上的脫溶用于CO2電解
金屬納米顆粒在還原氣氛下可以通過(guò)原位脫溶固定在鈣鈦礦上，從而為用于固體氧化物電解槽的CO2電解提供了具有催化活性的金屬/氧化物界面。然而，由于摻雜陽(yáng)離子在塊體鈣鈦礦中擴(kuò)散緩慢，要獲得豐富的金屬/氧化物界面仍然極具挑戰(zhàn)性。近日，中科院大連化物所汪國(guó)雄研究員報(bào)道了提出了一種通過(guò)反復(fù)氧化還原操作富集表面下的活性Ru來(lái)促進(jìn)RuFe合金NPs在Sr2Fe1.4Ru0.1Mo0.5O6?δ（SFRuM）鈣鈦礦表面脫溶的策略。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員采用原位掃描透射電子顯微鏡（STEM）結(jié)合能譜儀（EDS）和電子能量損失譜（EELS），結(jié)合原位X射線衍射（XRD）和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，研究了SFRuM鈣鈦礦在還原和氧化氣氛下的原子級(jí)動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)演化。在還原氣氛下，Ru原子優(yōu)先析出形成錨定在SFRuM表面的Ru納米顆粒，然后Fe原子遷移到Ru納米顆粒表面生成RuFe金屬間化合物合金。而在氧化性氣氛下，RuFe合金中的Fe原子優(yōu)先被氧化并遷移回鈣鈦礦，隨后Ru原子又遷移回表面偏置的B位。Fe物種可以可逆地起到“模板劑”的作用，將Ru原子從鈣鈦礦中拉出。反復(fù)的氧化還原操作導(dǎo)致Ru在SFRuM鈣鈦礦表面下富集，從而促進(jìn)RuFe合金NPs在還原氣氛下大量脫溶。
2）經(jīng)過(guò)4次氧化還原處理后，脫溶的RuFe合金NPs的密度達(dá)到21000個(gè)顆粒μm?2，是第一次還原處理后的3.6倍，而RuFe合金NPs的尺寸基本保持不變。
3）原位生長(zhǎng)的RuFe@SFRuM界面促進(jìn)了SOEC中CO2的吸附，提高了SOEC中CO2的電解性能，并在1000 h內(nèi)保持了令人印象深刻的穩(wěn)定性。
Lv, H., Lin, L., Zhang, X. et al. Promoting exsolution of RuFe alloy nanoparticles on Sr2Fe1.4Ru0.1Mo0.5O6?δ via repeated redox manipulations for CO2 electrolysis. Nat Commun 12, 5665 (2021).
DOI：10.1038/s41467-021-26001-8
https://doi.org/10.1038/s41467-021-26001-8
2. Nature Commun.：重構(gòu)高缺電子的金屬-金屬氧化物以提高酸性析氧反應(yīng)中的穩(wěn)定性
酸性介質(zhì)中，析氧反應(yīng)（OER）電催化劑較差的穩(wěn)定性是一個(gè)長(zhǎng)期存在的問(wèn)題。
近日，韓國(guó)基礎(chǔ)科學(xué)研究所Hyoyoung Lee報(bào)道了通過(guò)靜電紡絲方法在Ir(Rh，Au，Ru)-MoO3嵌入的石墨碳層（IMO）的半導(dǎo)體金屬氧化物上引入了缺電子金屬。通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論研究相結(jié)合的方法，研究人員系統(tǒng)地研究了IMO的結(jié)構(gòu)、電子轉(zhuǎn)移行為和OER電催化性能。
本文要點(diǎn)：
1）值得注意的是，具有缺電子金屬表面（Irx+；x>4）的IMO在10 mA cm?2時(shí)，具有156 mV的低過(guò)電位很低，而且由于金屬在MoO3上的高度氧化態(tài)，IMO在酸性介質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的耐久性。此外，研究人員還提出了通過(guò)表面氧作為質(zhì)子受體的質(zhì)子解離途徑。
這項(xiàng)研究表明，在這些材料中，可通過(guò)構(gòu)建缺電子表面使催化劑具有高穩(wěn)定性和高催化性能，并為指導(dǎo)其他金屬-半導(dǎo)體納米催化劑的設(shè)計(jì)提供了一種普遍而獨(dú)特的策略。
Liu, X., Xi, S., Kim, H. et al. Restructuring highly electron-deficient metal-metal oxides for boosting stability in acidic oxygen evolution reaction. Nat Commun 12, 5676 (2021).
DOI：10.1038/s41467-021-26025-0
https://doi.org/10.1038/s41467-021-26025-0
3. Matter: 鈣鈦礦發(fā)光二極管中的降解和自修復(fù)
鈣鈦礦發(fā)光二極管 (PeLED) 的最關(guān)鍵挑戰(zhàn)之一在于工作穩(wěn)定性差。盡管已有研究報(bào)道了離子遷移在鈣鈦礦光電器件的運(yùn)行中起著重要作用，但仍然缺乏對(duì)其如何影響 PeLED 穩(wěn)定性的完整理解。南京航空航天大學(xué)楊穎和瑞典林雪平大學(xué)高峰、Weidong Xu等人報(bào)道了一種獨(dú)特的自我修復(fù)行為，即中度退化的PeLED 的電致發(fā)光在停止工作后幾乎可以完全恢復(fù)到其初始性能。
本文要點(diǎn)：
1）研究發(fā)現(xiàn)，空穴傳輸層內(nèi)累積的鹵化物在靜止期間向鈣鈦礦層表面反向擴(kuò)散，修復(fù)空位，從而導(dǎo)致電致發(fā)光恢復(fù)。這些發(fā)現(xiàn)表明，PeLED 的主要降解途徑之一是在工作期間在鈣鈦礦/空穴傳輸層界面處產(chǎn)生鹵化物空位。
2）因此，研究人員進(jìn)一步鈍化了這個(gè)關(guān)鍵界面，從而獲得了22.8%的高外量子效率，并明顯提高了操作穩(wěn)定性。
Chi Yang et al. Degradation and self-repairing in perovskite light-emitting diodes, Matter, 2021
DOI：10.1016/j.matt.2021.09.007
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2590238521004525
4. Joule: 有機(jī)體異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)能電池層間表面能的納米級(jí)異質(zhì)分布
溶液處理的有機(jī)體異質(zhì)結(jié) (BHJ) 太陽(yáng)能電池 (OSC) 在重量輕、機(jī)械靈活性和低成本生產(chǎn)方面顯示出獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。BHJ 活性層的納米級(jí)形態(tài)決定了器件中的激子和電荷載流子行為，這可以通過(guò)底層界面層的表面能 (γs) 進(jìn)行調(diào)節(jié)。然而，參數(shù)γs通常是通過(guò)接觸角 (CA) 測(cè)量計(jì)算的，無(wú)法描述界面狀態(tài)在納米尺度上是均勻的還是異質(zhì)的。國(guó)家納米科學(xué)技術(shù)中心Huiqiong Zhou和YongZhang等人一種調(diào)節(jié)界面層表面能納米級(jí)分布的有效策略，即通過(guò)結(jié)合二維 (2D)MoS2納米片來(lái)調(diào)節(jié)層間表面能的納米級(jí)異質(zhì)分布 (HeD-SE) ，成分分布、分子取向和相分離。
本文要點(diǎn)：
1）MoS2納米片可以導(dǎo)致抑制電荷復(fù)合并增加器件中的電荷提取，具有增強(qiáng)的功率轉(zhuǎn)換效率 (PCE) 和器件穩(wěn)定性。同時(shí)，在以PM6:BTP-ec-9為活性層中，相應(yīng)的器件的最佳PCE為18.27%，認(rèn)證效率為17.80%（中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院認(rèn)證），這也是目前報(bào)道的二元體系最高效率之一。
2）此外，研究人員探索了供體和受體之間 BHJ 的不同表面能、界面層的納米級(jí)HeD-SE以及所得器件的 PCE 之間的關(guān)系。這項(xiàng)工作揭示了納米級(jí)異質(zhì)性在底層中間層表面能分布中對(duì)OSC中BHJ形態(tài)和器件性能的影響。
Yanxun Li et al. Nanoscale heterogeneous distribution of surface energy at interlayers in organic bulk-heterojunction solar cells, Joule, 2021
https://doi.org/10.1016/j.joule.2021.09.001
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435121004293#!
5. Angew：一種抗疲勞界面層助力安全的鋰金屬電池
鋰（Li）枝晶的電鍍/剝離會(huì)使靜態(tài)固體電解質(zhì)界面（SEI）斷裂，導(dǎo)致Li負(fù)極的動(dòng)態(tài)體積變化較大，循環(huán)性能差，存在嚴(yán)重的安全隱患。得益于可移動(dòng)交聯(lián)聚合物的驚人性能，近日，華中農(nóng)業(yè)大學(xué)曹菲菲教授，葉歡，澳大利亞伍倫貢大學(xué)郭再萍教授報(bào)道了通過(guò)在Li表面涂覆一層具有高度延展性和彈性的聚輪烷-聚丙烯酸（PR-PAA）聚合物作為人工SEI層來(lái)改善Li負(fù)極的形貌和電化學(xué)性能。
本文要點(diǎn)：
1）PR-PAA具有獨(dú)特的結(jié)構(gòu)，其中一些聚輪烷(α-環(huán)糊精)環(huán)共價(jià)鍵合在PAA鏈上，可以自由移動(dòng)，從而起到移動(dòng)滑輪的作用，大大降低了整個(gè)聚合物網(wǎng)絡(luò)的張力。與傳統(tǒng)的交聯(lián)聚合物不同，PR-PAA聚合物同時(shí)表現(xiàn)出較高的韌性和顯著的抗斷裂性能。
2）高彈性PR-PAA作為人工SEI層時(shí)，表現(xiàn)出良好的變形能力，能抵抗Li枝晶產(chǎn)生的應(yīng)力，有效適應(yīng)Li負(fù)極體積波動(dòng)引起的形貌變化。此外，PR-PAA聚合物優(yōu)異的抗疲勞性能使其能夠快速響應(yīng)應(yīng)力和應(yīng)變，因此可確保Li負(fù)極的長(zhǎng)使用壽命。此外，PR-PAA聚合物對(duì)循環(huán)過(guò)程中形成的動(dòng)態(tài)裂紋具有超快的自修復(fù)能力，因此，具有PR-PAA聚合物層的Li負(fù)極對(duì)枝晶具有顯著的抑制效果。同時(shí)，PR-PAA聚合物作為一種穩(wěn)定的自適應(yīng)界面，可以減少Li金屬與電解質(zhì)之間的寄生副反應(yīng)，保證了高的鍍鋰/剝離效率。
3）與裸Li相比，具有滑環(huán)聚合物涂層的Li負(fù)極具有更長(zhǎng)的短路時(shí)間、更高的臨界電流密度和更長(zhǎng)的使用壽命。此外，研究人員將滑環(huán)聚合物涂覆的Li負(fù)極分別與高面容量LiFePO4、高電壓NCM和S正極組裝成全電池，展示了滑環(huán)聚合物穩(wěn)定Li負(fù)極的實(shí)際應(yīng)用潛力。
這項(xiàng)研究表明，滑環(huán)聚合物作為界面層可有效穩(wěn)定鋰負(fù)極，這是解決鋰負(fù)極固有問(wèn)題和促進(jìn)鋰金屬電池實(shí)用化發(fā)展的一條很有前途的途徑。
Rui-Min Gao, et al, Fatigue-Resistant Interfacial Layer for Safe Lithium Metal Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202111199
https://doi.org/10.1002/anie.202111199
6. Angew：苯氧基誘導(dǎo)形成的雙層保護(hù)膜用于高倍率無(wú)枝晶鋰金屬負(fù)極
Li金屬負(fù)極不可控的枝晶生長(zhǎng)，導(dǎo)致其循環(huán)穩(wěn)定性和安全性較差，阻礙了其在高能量密度電池中的應(yīng)用。近日，華南理工大學(xué)熊訓(xùn)輝教授報(bào)道了首次利用螺環(huán)-OMeTAD通過(guò)脫甲基化和氧化反應(yīng)的衍生物，含苯氧基的螺環(huán)-O8，在鋰金屬負(fù)極上精確構(gòu)建了一種雙層保護(hù)膜。
本文要點(diǎn)：
1）由于苯氧基的氧化能力，螺環(huán)-O8能有效地引發(fā)保護(hù)膜與Li金屬之間的化學(xué)氧化還原反應(yīng)，從而在底部形成一層緊密導(dǎo)電的螺環(huán)-O8-Li雜化膜。此外，螺環(huán)-O8層頂部的苯氧基在乙醚電解質(zhì)中攻擊1，2-二甲氧基乙烷（DME）溶劑中的氫原子，形成羥基。羥基通過(guò)氫鍵(O-H-F)與LiTFSi發(fā)生強(qiáng)相互作用，促進(jìn)分解反應(yīng)形成薄LiF膜。最后，在鋰金屬表面獲得了一層穩(wěn)定的雙層保護(hù)膜，其上為L(zhǎng)iF，下為Spiro-O8-Li。
2）與自然形成的具有內(nèi)無(wú)機(jī)層和外有機(jī)層的SEI不同，雙保護(hù)層中的外LiF膜具有很高的化學(xué)穩(wěn)定性和機(jī)械穩(wěn)定性，可以有效地阻止電解質(zhì)的滲透，抑制Li枝晶的生長(zhǎng)；而高離子導(dǎo)電性和均勻的內(nèi)有機(jī)Spiro-O8-Li膜可以緩解離子通量的不均勻，調(diào)節(jié)Li的沉積結(jié)構(gòu)。
3）實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在10 mA cm-2的大電流密度下，Spiro-O8-Li（Spiro-O8-Li@Li）負(fù)極在4000次以上循環(huán)穩(wěn)定，在對(duì)稱電池中可循環(huán)550 h以上，Li利用率高達(dá)53.3%。當(dāng)與硫正極配對(duì)時(shí)，Li利用率高達(dá)36.6%的全電池的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率能力也有了很大的提高。
這項(xiàng)工作展示了一種合理制造鋰金屬負(fù)極雙層界面的簡(jiǎn)便策略。
Chao Chen, et al, Phenoxy Radical-induced Formation of Dual-Layered Protection Film for High-Rate and Dendrite-free Lithium Metal Anodes, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202110441
https://doi.org/10.1002/anie.202110441
7. Angew：體內(nèi)自組裝誘導(dǎo)的細(xì)胞膜相分離改善多肽藥物的細(xì)胞內(nèi)化
治療型多肽已受到研究者的廣泛關(guān)注，但由于其不能穿透細(xì)胞膜，因此療效往往有限，這也是多肽藥物遞送所面臨的關(guān)鍵瓶頸。有鑒于此，國(guó)家納米科學(xué)中心王浩研究員和喬增瑩研究員提出了一種誘導(dǎo)細(xì)胞膜相分離的體內(nèi)自組裝策略，以促進(jìn)多肽藥物的內(nèi)化。
本文要點(diǎn)：
1）實(shí)驗(yàn)合成了一個(gè)磷酸化肽KYp，其包含一個(gè)抗癌肽[KLAKLAK]2(K)和一個(gè)響應(yīng)性部分磷酸化Y(Yp)。KYp在與堿性磷酸酶(ALP)相互作用后會(huì)脫磷酸化并在原位進(jìn)行自組裝，從而誘導(dǎo)ALP在細(xì)胞膜上的聚集和蛋白-脂相分離。
2）研究表明，KYp的細(xì)胞內(nèi)化作用比無(wú)響應(yīng)型肽增強(qiáng)了約2倍，其IC50值比游離肽低5倍。綜上所述，體內(nèi)自組裝誘導(dǎo)的細(xì)胞膜相分離有望發(fā)展成為一種提高藥物給藥療效的新策略。
Ruo-Chen Guo. et al. In Vivo Self-Assembly Induced Cell Membrane Phase Separation for Improved Peptide Drug Internalization. Angewandte Chemie International Edition. 2021
DOI: 10.1002/anie.202111839
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202111839
8. Angew：低溫離子熱方法衍生的高全氟化的共價(jià)三嗪骨架用于促進(jìn)CO2電還原
全氟化的共價(jià)三嗪骨架（F-CTFs）在分離和催化方面表現(xiàn)出獨(dú)特的性質(zhì)和誘人的性能。然而，由于氯化物（Lewis堿）誘導(dǎo)的C-F鍵斷裂以及惡劣的條件（400-700 °C），通過(guò)ZnCl2促進(jìn)的方法所合成的最先進(jìn)的F-CTF的氟含量非常低。制備高氟含量（>30 wt%）的F-CTF仍然極具挑戰(zhàn)性。
近日，美國(guó)田納西大學(xué)戴勝教授，中科院化學(xué)研究所劉志敏研究員，橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Zhenzhen Yang報(bào)道了基于Lewis超強(qiáng)酸在芳腈三聚反應(yīng)中對(duì)三嗪?jiǎn)卧Y(jié)構(gòu)的催化活性，利用低溫離子熱方法獲得了高全氟CTF。
本文要點(diǎn)：
1）與經(jīng)典的ZnCl2（>5當(dāng)量）催化方法（>400 °C）相比，采用低溫離子熱法，在相對(duì)溫和的條件下（例如，275 °C）和低催化劑負(fù)載量，實(shí)現(xiàn)了四氟對(duì)苯二腈（TFPN）的高效三聚。制備的F-CTF具有高氟含量（31wt%）和高達(dá)367 m2 g-1的比表面積，微孔約為1.1 nm。
2）實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，高疏水性的F-CTF具有良好的促進(jìn)CO2電還原為CO的性能。在?0.8 V時(shí)，CO的法拉第效率可達(dá)95.7%，同時(shí)具有較高的電流密度（?141 mA cm-2）和穩(wěn)定的催化效率。
這一研究結(jié)果釋放了設(shè)計(jì)具有可調(diào)節(jié)光電特性的功能化二維π共軛網(wǎng)絡(luò)的機(jī)會(huì)。
Xian Suo, et al, Highly Perfluorinated Covalent Triazine Frameworks Derived from a Low-Temperature Ionothermal Approach Towards Enhanced CO2 Electroreduction, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202109342
https://doi.org/10.1002/anie.202109342
9. Angew：溶劑化對(duì)TAPQ儲(chǔ)鈉性能改善的影響
盡管電極材料的性能與電解液的選擇密切相關(guān)，但關(guān)于溶劑化對(duì)電化學(xué)行為的影響還不夠深入。近日，北京航空航天大學(xué)Yu Zhang報(bào)道了以N-heteropentacenequinone（TAPQ）為電極材料，研究了不同鈉離子電池（SIBs）電解質(zhì)中的溶劑化效應(yīng)。
本文要點(diǎn)：
1）研究發(fā)現(xiàn)，TAPQ在碳酸鹽基電解質(zhì)中工作時(shí)會(huì)發(fā)生結(jié)構(gòu)損傷，導(dǎo)致快速的容量衰減。而在二甘醇二甲醚（DEGDME）基電解質(zhì)中表現(xiàn)出出色的循環(huán)性能，包括高容量（400mAh g?1）、良好的倍率性能（5 A g-1時(shí)為242 mAh g-1）和長(zhǎng)期穩(wěn)定性（1000次循環(huán)容量保持率為76%）。
2）研究發(fā)現(xiàn)，DEGDME基電解質(zhì)獨(dú)特的SEI性質(zhì)使其界面特性得到了很大的改善。相比之下，在EC/DEC基電解液中，電荷轉(zhuǎn)移和Na+跨SEI層轉(zhuǎn)移的活化能要高得多。TAPQ在碳酸鹽基電解液中的失效原因與其溶劑化穩(wěn)定性差，SEI層較厚，從而導(dǎo)致材料結(jié)構(gòu)退化有關(guān)。
所提出的溶劑化效應(yīng)機(jī)理適用于各種電池系統(tǒng)，不僅為優(yōu)化性能提供了可靠的途徑，而且豐富了對(duì)電解質(zhì)設(shè)計(jì)原理的理解。
Tao Sun, et al, Solvation Effect on the Improved Sodium Storage Performance of N-heteropentacenequinone, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202112112
https://doi.org/10.1002/anie.202112112
10. Angew：異質(zhì)結(jié)供電子體穩(wěn)定和活化超細(xì)鉑納米顆粒以促進(jìn)氫原子有效解離與氣體析出
鉑（Pt）是通過(guò)電化學(xué)法生產(chǎn)可再生清潔氫能的最有效的電催化劑。為了實(shí)現(xiàn)高效利用和最小化催化劑中的Pt負(fù)載量，需要其具有較高的HER催化活性。近日，上海交通大學(xué)李新昊教授報(bào)道了Co/NC異質(zhì)結(jié)作為“固體配體”用于穩(wěn)定和激活超細(xì)Pt納米顆粒，從而實(shí)現(xiàn)高效的HER活性。
本文要點(diǎn)：
1）實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果都表明，Co/NC異質(zhì)結(jié)載體的肖特基勢(shì)壘誘導(dǎo)的供電子行為在控制簡(jiǎn)單濕浸漬過(guò)程中Pt納米顆粒的尺寸方面起著關(guān)鍵作用。這有利于在不犧牲顆粒尺寸的前提下進(jìn)行規(guī)模化制備Pt納米催化劑。
2）Pt納米顆粒增強(qiáng)的電子富集極大地促進(jìn)了質(zhì)子的吸附和還原以及隨后的Pt-H鍵的解離，從而釋放出H2氣體。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，Pt4/Co HER電催化劑的質(zhì)量活性是商用Pt/C的8.3倍，HER過(guò)電位為6.9 mV，遠(yuǎn)低于報(bào)道的最先進(jìn)的HER電催化劑的值。
由于Co/NC固體配體穩(wěn)定了超細(xì)Pt納米顆粒，易于放大合成，Ptx/Co甚至有望成為商用Pt/C的實(shí)際應(yīng)用替代品。
Lu-Han Sun, et al, Heterojunction-based electron donators to stabilize and activate ultrafine Pt nanoparticles for efficient hydrogen atom dissociation and gas evolution, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202111920
https://doi.org/10.1002/anie.202111920
11. AM：大功率高能量碳酸鈉/鉀金屬電池保護(hù)層的設(shè)計(jì)原則:以Na2Te/K2Te為例
鈉/鉀（Na/K）金屬負(fù)極具有低成本、高理論容量和高能量密度的特點(diǎn)，在Na/K金屬電池中具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，Na/K表面上不可控的枝晶生長(zhǎng)嚴(yán)重阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。近日，中科大余彥教授報(bào)道了首先通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算和從頭算分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）模擬發(fā)現(xiàn)，Na2Te具有較低的Na+擴(kuò)散勢(shì)壘和較高的擴(kuò)散系數(shù)，表明Na2Te有利于Na+的遷移，更有效地抑制了Na枝晶生長(zhǎng)。然后在Na金屬負(fù)極上設(shè)計(jì)了具有高離子電導(dǎo)率、低電子電導(dǎo)率和高機(jī)械穩(wěn)定性的Na2Te保護(hù)層。
本文要點(diǎn)：
1）所制得的Na2Te改性的Na金屬（Na@Na2Te）電極在1 mA cm?2的電流密度下具有700 h的高循環(huán)穩(wěn)定性，在碳酸鹽溶液中的剝離/鍍鈉可逆容量為1 mAh cm?2。然后制作了Na3V2(PO4)3//Na@Na2Te（Na3V2(PO4)3簡(jiǎn)稱NVP）電池評(píng)價(jià)了SMB的性能。結(jié)果顯示，在20 C下循環(huán)3000次后，容量保持率高達(dá)93%，功率密度達(dá)到29687 W kg?1，能量密度達(dá)到223 Wh kg?1。
2）對(duì)于K金屬負(fù)極，K2Te改性樣品（K@K2Te）電極在0.5 mA cm?2和0.5mAh cm?2的碳酸鹽電解液中具有800 h的長(zhǎng)壽命。當(dāng)與芘-3,4,9,10-四羧酸二酐(PTCDA)正極組合時(shí)，實(shí)現(xiàn)了出色的循環(huán)性能（20 C循環(huán)1000次后容量保持率為76%），功率密度達(dá)到20577 W kg-1，能量密度為154 Wh kg-1。
這項(xiàng)工作為穩(wěn)定鈉(鉀)金屬負(fù)極開(kāi)辟了一條新的、有希望的途徑，具有簡(jiǎn)單和低成本的界面層。
Hai Yang, et al, Design Principles of Sodium/Potassium Protection Layer for High-Power High-Energy Sodium/Potassium-Metal Batteries in Carbonate Electrolytes: a Case Study of Na2Te/K2Te, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202106353
https://doi.org/10.1002/adma.202106353
12. AM：具有硼氧物種的g-C3N4上六個(gè)氧配位的單一Ni位點(diǎn)的構(gòu)筑用于光催化水活化誘導(dǎo)的CO2還原
單原子光催化劑（SAPCs）的構(gòu)型調(diào)控對(duì)界面電荷轉(zhuǎn)移和后續(xù)催化過(guò)程有重要影響。傳統(tǒng)的水相CO2還原SAPC的構(gòu)建主要致力于CO2的有利活化和光還原，而水的作用往往被忽視。近日，黑龍江大學(xué)付宏剛教授，井立強(qiáng)教授，白林鷺報(bào)道了通過(guò)一種簡(jiǎn)單的離子交換方法，利用硼氧物種成功地將Ni單原子錨定在g-C3N4納米薄片上。
本文要點(diǎn)：
1）研究人員首先以尿素為原料熱解合成了純CN納米片，其固體產(chǎn)物用硝酸溶液進(jìn)行后處理剝離，得到超薄的CN納米片（簡(jiǎn)稱CN）。接下來(lái)，將生成的CN浸泡在所需濃度的硼酸水溶液中，以實(shí)現(xiàn)充分的相互作用。然后將液體混合物轉(zhuǎn)移到鐵氟龍中進(jìn)行120 °C的水熱處理，得到硼氧物種改性的CN（OB-CN）樣品。隨后，將NiNO3溶液滴加到OB-CN水懸浮液中，逐步蒸發(fā)，最終得到Ni修飾的 OB-CN（Ni-OB-CN）光催化劑。
2）研究發(fā)現(xiàn)，B原子和g-C3N4的sp2 N原子之間的配位作用保證了硼氧物種的高度分散性，其中O原子與單一的Ni(II)中心配位具有獨(dú)特的六氧配位構(gòu)型。
3）優(yōu)化后的單原子Ni光催化劑性能可與Pt修飾的g-C3N4納米片相媲美，CO和CH4為產(chǎn)物，實(shí)現(xiàn)了出色的CO2還原速率。
4）準(zhǔn)原位X射線光電子能譜、瞬態(tài)吸收光譜、同位素標(biāo)記和原位傅立葉變換紅外光譜表明，所制備的六個(gè)含氧配位的單一Ni(II)中心能夠有效地捕獲CN沿B-O橋的光電子，并優(yōu)先激活吸附水產(chǎn)生H原子，最終誘導(dǎo)氫輔助CO2還原。
這項(xiàng)工作豐富了單原子催化劑的合成策略，并為單原子構(gòu)型與反應(yīng)途徑之間的關(guān)系提供了新的見(jiàn)解。
Yuying Wang, et al, Construction of Six-Oxygen-Coordinated Single Ni Sites on g-C3N4 with Boron-Oxo Species for Photocatalytic Water-Activation-Induced CO2 Reduction, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202105482
https://doi.org/10.1002/adma.202105482
